Оценка возможности образования критической массы в контейнере с отработанным ядерным топливом

Хранение отработанного ядерного топлива (ОЯТ) на бывших береговых базах Северного флота в губе Андреева и пос. Гремиха в Мурманской области представляет серьезную радиационную опасность для окружающей среды. Большая часть отработавших ресурс в судовых реакторных установках (РУ) Северного флота отработанных тепловыделяющих сборок (ОТВС) хранится либо в железобетонных сооружениях, либо в стальных контейнерах на площадке временного хранения радиоактивных отходов.

Особенность хранения ОЯТ в Северном регионе заключается в следующем:

• –    большая часть топлива находится в регионе длительное время (~30-35 лет), многократно превышающее нормативный срок хранения;

• –    значительная часть ОТВС находится в аварийном состоянии.

• 2.    Объект исследования

  Контейнер типа 11, изображенный на рис. 1, предназначен для установки и перевозки одного чехла типа 22 или 22 М (1), в котором размещаются 7 ОТВС (5). Контейнер представляет собой металлическую обечайку (4) с боковой стенкой толщиной 327 мм, днищем толщиной 280 мм, прокладки (2) и крышки (3). Изготовлен контейнер из углеродистой стали Ст. 20 ( Нильсен и др ., 1996). Чехол – это сварная конструкция, состоящая из верхнего и нижнего кожухов, цилиндрической трубной части, дна и пробки. ОТВС размещаются в 7 трубах диаметром 60 x 3 мм. Чехол герметично закрывается пробкой. Однако отмечены случаи, когда в контейнеры помещались ОТВС без чехла и в большем количестве, чем в стандартном случае, а именно 11 ОТВС. В этих контейнерах в случае разрушения топливных сборок при наличии воды и перераспределении топлива и воды становится реальным образование локальной критмассы ( Макаров и др ., 2007).

Уникальным по степени несоответствия нормам по безопасности следует считать хранение ОЯТ в контейнерах старой конструкции в пос. Гремиха, размещенных на открытой площадке хранения твердых радиоактивных отходов. Вследствие неблагоприятных климатических условий и старения материалов некоторые контейнеры потеряли герметичность, и через неплотности крышек во внутреннюю полость контейнера с ОТВС проникает влага. В свою очередь, появление воды в контейнерах усиливает процессы коррозии и разрушения топливных сборок с деградацией топливной композиции. В результате этих процессов происходит выкрашивание топливной композиции с возможным образованием аморфной массы и материалов конструкций ОТВС, что при определенных условиях может привести к образованию критической массы ( Макаров и др ., 2007).

В течение 2008-2009 гг. из поселка Гремиха вывезено и отправлено для переработки на ПО "Маяк" около 600 ОТВС. На сегодняшний день в Гремихе осталось 250 ОТВС (в основном дефектных) с водо-водяных реакторов из ~ 850 ОТВС хранившихся здесь в свое время в 107 контейнерах типа 6 и 9-ти контейнерах типа 11 ( Макаров и др ., 2007; Киреева , 2009).

Еще в 2004 г. ведущими специалистами РНЦ "Курчатовский институт" на международном научном семинаре "Научные и технические проблемы обеспечения безопасности при обращении с ОЯТ и РАО утилизируемых АПЛ и НК с ЯЭУ", проходившем в Москве, в докладе "Состояние и первоочередные предложения по реабилитации радиационно-опасного объекта в БТБ в п. Гремиха" представлена аргументация качественного характера о ядерной опасности хранения и обращения с ОЯТ в случае его хранения в контейнерах типа 11 (с 11 ОТВС) на бывшей береговой технической базе ВМФ в п. Гремиха.

В статье представлены результаты расчетно-теоретического исследования условий образования критической массы во внутренней полости обводненного контейнера типа 11 с деградировавшим ОЯТ.

Тепловыделяющая сборка (ТВС) состоит из двух составных частей: втулки с твэлом с длиной активной части 900-1000 мм и трубы-втулки (захватная часть). В ТВС использовался твэл с оболочкой из нержавеющей стали толщиной 0,27-0,3 мм ( Макаров и др ., 2007).

Предполагается, что внутри тепловыделяющей сборки размещается 60 твэлов. При этих принятых исходных данных определены диаметры топливного сердечника 2,8 мм и твэла 3,6 мм (с учетом оребрения). В центре ТВС предполагается технологическая трубка диаметром 5 мм. Шаг размещения твэл в канале равен ~5,5 мм.

В качестве топливной композиции рассматриваются дисперсия

Рис. 1. Общий вид контейнера типа 11

UO2+Al или интерметаллид

UAl 3 +Al. Массовый состав ОЯТ внутри контейнера для случая, когда в нем размещается 11 ОТВС, показан в табл. 1. Изотопный состав был получен с помощью программы КРАТЕР, используя робастную модель реактора ВМ-А, описанную в монографии ( Мельников и др ., 2003). При этом предполагалось, что энерговыработка активной зоны составляет 11,25 ГВт∙суток, а обогащение урана изотопом ²³⁵U 21 %.

Таблица 1. Массовый состав (грамм) отработавшего ядерного топлива из периферийных областей активных зон РУ ВМ-А в контейнере типа 11 (11 ОТВС); расчет по программе КРАТЕР

Элемент	ВМ-А (11,25)	Элемент	ВМ-А (11,25)	Элемент	ВМ-А (11,25)
235U	2800	239Pu	69,1	151Sm	0,553
236U	133	240Pu	8,42	Шлаки (235,238U)	601,4
237Np	6,9	241Pu*	2,24	Шлаки (239,241Pu)	25,1
238U	13204	149Sm	0,131	Элемент топливной матрицы или композиции	5162 (Al)

* на момент окончания эксплуатации.

• 3.    Методика

  В качестве методики применена верифицированная реакторная программа КРАТЕР с 3-х мерной версией в x, y, z - геометрии. Трехмерная диффузионная программа 3D КРАТЕР используются в ряде российских научно-исследовательских организаций для нейтронно-физических расчетов реакторов различного типа. Программа имеет алгоритм совместного решения уравнений кинетики выгорания и уравнений реактора и позволяет описывать выгорание и наработку изотопов с учетом пространственной неоднородности спектра нейтронов. В программу КРАТЕР включена подпрограмма решения уравнения переноса нейтронов в элементарной ячейке альбедным методом, которая позволяет учитывать гетерогенные эффекты при определении констант (макроскопических нейтронных сечений) в уравнении реактора ( Наумов и др ., 1996).

Однако особенности геометрических параметров и материального состава контейнера ТК-11 обусловили необходимость валидации программы. Поэтому была выполнена работа по валидации программы 3D КРАТЕР с учетом особенностей контейнера ТК-11. Для тестирования программы КРАТЕР в задачах критичности были взяты результаты расчетов по программе MCNP, выполненные научным сотрудником Объединенного института энергетических и ядерных исследований – Сосны Белорусской Национальной Академии Наук Тетеревой Н.А.

Модель для проведения тестовых расчетов представляла собой канистру с однородной смесью топлива и воды (активная зона) высотой 50 см и радиусом 13,1 см со стальной стенкой толщиной 0,6 см, окруженную со всех сторон стальными отражателями толщиной 30 см. Материал отражателя – углеродистая сталь плотностью 7,85 г/см3. Изотопный состав топлива в канистре соответствует среднему содержанию изотопов в 7-ми ОТВС из реактора ВМ-А и может быть получен по данным табл. 1 нормировкой на коэффициент 7/11.

Расчетные области в используемой версии 3D КРАТЕР представлялись набором параллелепипедов. Преобразование цилиндрических областей в параллелепипеды осуществлялось при условии сохранения объемов.

Список рассматриваемых элементов в составе отработавшего ядерного топлива ограничен изотопами, которые оказывают наиболее сильное влияние на размножение нейтронов. Это делящиеся 235U, 239Pu, а также сильно поглощающие нейтроны актиниды 236U, 237Np, 238U, осколки деления 149Sm, 151Sm.

Результаты тестовых расчетов представлены в табл. 2. Как видно из таблицы, программа 3D КРАТЕР удовлетворительно описывает критичность гомогенной уран-водной системы малых размеров со стальными отражателями.

Таблица 2. Валидация трехмерной программы 3D КРАТЕР

Метод	Программа МСNP	Программа 3D КРАТЕР
К эфф	1,03856 ± 0,00018	1,04083

• 4.    Результаты исследования

  
  
  

  Рис. 2. Расчетная модель контейнера типа 11

  
  

Для изучения нейтронно-физических процессов в контейнере были разработаны три модели контейнера тип 11 с одиннадцатью ОТВС внутри без чехла.

Первая модель (гомогенный случай) – представляет собой стальной контейнер типа 11 (см. рис. 2), внутри которого находится однородная смесь деградировавшего ОЯТ из РУ ВМ-А с водой, представляющая собой активную зону реактора. Нижний торцевой отражатель образуется днищем контейнера толщиной 28 см. В качестве верхнего торцевого отражателя принят слой воды толщиной 20 см. Предположено, что все топливо и конструкционные материалы полностью прокорродировали. По причине слабой растворимости в смеси не учитывались гидроокиси железа и алюминия, образующиеся при коррозии материалов ТВС.

Результаты расчетов эффективного коэффициента размножения нейтронов

К эфф в зависимости от высоты активной зоны показаны на рис. 3. Видно, что начиная от высоты 31 см до 78 см наблюдается превышение К_э фф над единицей при максимальном значении 1,043 при h ≈ 50 см.

Таким образом, высота смеси топлива с водой, равная 31 см, соответствует критическому состоянию контейнера. При этом в контейнере концентрация ²³⁵U в смеси составляет 190 г/литр, а всего содержится 2800 грамм ²³⁵U, что является критической массой. При больших высотах, то есть при большем разбавлении топлива в смеси, когда К эфф ≥ 1 + β эф ф* = 1,007, состояние контейнера соответствует критичности на мгновенных нейтронах, или спонтанной цепной реакции.

Сделанное предположение о полном разрушении ТВС является весьма консервативным, поэтому рассматривалась вторая – гетерогенная модель, в которой топливо в результате коррозии разрушено частично. Конструктивно ТВС сохраняют свою форму и размещаются внутри контейнера по треугольной решетке с постоянным шагом 7,06 см. Таким образом, активная зона гетерогенной модели представляет собой область с укороченными кассетами и переменной высотой, зависящей от доли разрушенного объема ТВС. В межкассетном пространстве находится смесь воды и деградировавшего топлива. Степень коррозионного разрушения топливной части ТВС вариьировалась от 0 до 44 %. Продукты коррозии конструкционных материалов в межкассетном пространстве, как и в первой модели, не учитывались.

На рис. 4 представлены результаты расчетов коэффициента размножения нейтронов от высоты неразрушенной части ТВС в контейнере (или от степени деструкции топлива). Как видно из рис. 4, во всем диапазоне рассматриваемых высот ТВС, эффективный коэффициент размножения нейтронов не превышает значение 0,995, и система находится в подкритическом состоянии.

С помощью третьей модели изучается влияние на размножение нейтронов изменения шага размещения ТВС внутри контейнера, что может случиться, допустим, при падении и качении контейнера по наклонной плоскости в случае аварии при перевозке. В этом случае, в центре контейнера образуется полость, заполненная смесью воды и деструктировавшего топлива, а шаг размещения ТВС при этом изменяется (уменьшается с ростом радиуса полости).

На рис. 5 представлена зависимость К_э фф от радиуса центральной полости для случая, когда высота неразрушенной части ТВС составляет 50 см (деструкция топлива составляет 44 %). Начиная с радиуса полости ~ 2,7 см коэффициент размножения нейтронов превышает единицу, а при радиусе 6 см достигает значения 1,025, что однозначно следует квалифицировать как ядерно-опасное состояние системы.

Следует отметить, что критические или близкие к критическим состояния, имеют место только в обводненном состоянии контейнера, а в сухом контейнере К_э фф не превышает 0,472. Поэтому универсальным решением обеспечения ядерной безопасности контейнеров с ОЯТ является удаление из них воды.

Рис. 3. Размножающие свойства контейнера тип 11 с гомогенной смесью ОЯТ+Н 2 О во внутренней полости контейнера (активной зоне); программа 3D КРАТЕР

Рис. 4. Зависимость коэффициента размножения нейтронов от высоты неразрушенной части ТВС в контейнере ТК-11 с ОЯТ из РУ АПЛ "Ноябрь"; расчет по программам 3D КРАТЕР и РИТМ

Рис. 5. Зависимость коэффициента размножения нейтронов контейнера типа 11 с центральной полостью от радиуса полости при высоте активной зоны 50 см (или при степени деструкции твэл 44 %); программа 3D КРАТЕР

• 5.    Выводы

Разработана и верифицирована упрощенная методология расчета размножающих свойств обводненных металлических контейнеров с отработавшим ядерным топливом из реакторов АПЛ 1-го поколения, хранящегося на бывшей береговой технической базе ВМФ в пос. Гремиха.