Динамика кавитационных пузырьков в расплавах легкоплавких металлов в ультразвуковом поле

Результаты исследований воздействия ультразвука в диапазоне f =20-50 кГц на процессы дегазации, кристаллизации металлов и сплавов, металлизации поверхности, пайки и диффузии в расплавах металлов приведены в ряде работ [1-9]. В этой связи изучение пульсаций кавитационных пузырьков и определение пороговых давлений, при которых в расплавах металлов происходят нелинейные явления, используемые в технологиях, представляет практический интерес [3,4-7]. При исследованиях пульсаций кавитационных пузырьков в расплавах металлов, проведенных ранее, полагалось, что постановка задачи, принятая в [10] для жидкостей справедлива для расплавов металлов, в случае преобладания инерционного эффекта, [3]. Уравнения динамики парогазовых пузырьков с учетом свойств и сжимаемости расплавов металлов решались в [9,11]. Объем молекул газа в пузырьке (согласно уравнению Ван де Ваальса), что важно при расчете коллапса пузырька, был учтен в более поздних работах, обзор которых приведен в [12,15]. Давление паров в расплавах ряда легкоплавких металлов в интервале температур ~(1,1-1,3)*Тпл: pv « 1тора (таблица1), поэтому в этом интервале температур можно принять Pv « Рд и рассматривать пузырек как газовый,

Рост газового пузырька в жидкости, насыщенной газом при статическом давлении Р0 в ультразвуковом поле, определяется медленным (относительно периода колебаний) процессом выпрямленной диффузии [13]. Численные расчеты величины (R(t)/R0) пузырьков с начальным радиусом R0 = 1 ^ 10 микрон в расплаве алюминия, проведенные с учетом и без учета выпрямленной диффузии водорода, практически не отличаются [4]. Заметный рост диффузии газа происходит при амплитуде переменного давления выше порога кавитации, а его максимальное значение достигается в режиме развитой кавитации [4]. Аналитические приближения, позво- ляющие производить оценки динамики газовых пузырьков при учете воздействия ряда физических факторов, в том числе тепломассопереноса и устойчивости сферической формы пузырька были представлены Плессе-том и Хси (Din-Yu Hsieh) в известных обзорах [13]. Стабильность сферической формы пузырька без учета вязкости и сжимаемости определяется 1 24<7   3

выражением: Rst ~ (;г^“7) , где о — поверхностное натяжение, р - плот- ность, ω=2πf. Это выражение получено при линеаризации уравнения Рэлея по 5: R = R0 [1 + 5sin(

микрон, и сферическая форма пузырьков с радиусом R_o = 1 ^ 10 микрон в таком приближении может рассматриваться, как стабильная.

Численные расчеты, по методу Плессета с учетом поверхностного натяжения, вязкости и сжимаемости при линеаризации уравнения Херинга – Флинна [10] были выполнены в работе [14]. Результаты расчетов для воды показали, разную степень влияния этих свойств воды на стабильность радиальных пульсаций и устойчивость сферической формы в зависимости от соотношения возбуждающей - ю и резонансной - ш₀ частот. Вязкость снижает амплитуду низших гармоник, а поверхностное натяжение делает более устойчивым сферическую форму за счет влияния на высшие гармоники. В расплавах металлов сферическая форма пузырька более устойчива: вязкость и поверхностное натяжение больше, чем в воде. У расплавов алюминия и цинка – μ почти в три раза превышают вязкость воды, у галлия и цинка - о больше на порядок (табл.1). При величине ю « ш₀, росте возбуждающего давления и захлопывании пузырька влияние свойств ослабевает, а при коллапсе пузырька свойства жидкости не оказывают заметного влияния на устойчивость сферической формы пузырька [14]. Исследования в области сонолюминесценции одиночного пузырька (SBSL) установили границы параметрической нестабильности пузырька, определяемой амплитудой давления и начальным радиусом R0. Эта нестабильность снижается при увеличении вязкости. Нестабильность Релея – Тэйлора с характерным временем 10^-9 секунды, определяемая высокоскоростным потоком газа из пузырька в процессе его коллапса, снижается при уменьшении начального радиуса R_o [12,15].

Процесс пульсаций может быть изотермическим или адиабатическим в за- висимости coотношения скорости теплопереноса и скорости движения стенки пузырька R в соответствии с числом Пекле:

RR

,

где ^ - термодиф-

фузионная длина. Если радиус пузырька R > <^, то процесс можно считать адиабатическим [13а].

Теплопроводность расплавов легкоплавких металлов (самая низкая у висмута - 14,6, самая высокая у алюминия -101 Вт./м^С) значительно превышает теплопроводность воды - 0,56 Вт./м-°С [17-22]. Теплопроводность T—T в значительной степени определяет соотношение температур: е =----, где

T

T_s- температура на поверхности пузырька, Т - температура жидкости, Т_д -температура газа в центре пузырька [13,15]. При значении е~10^-3 — 10^-2 изменение температуры в основном происходит внутри пузырька, и для жидкости можно принять T_s = Т, что также соответствует случаю расплавов металлов.

Для случая воды, в слабых и умеренных полях ( Р_т< 15 атм ), величина у = Cp/C_v [16]. Значения порогов кавитации для расплавов металлов, рассматриваемых в данной работе, находятся в интервале слабых и умеренных ультразвуковых полей (Р _т< 5) атм, и можно принять у = 1,4 при адиабатическом сжатии воздушного пузырька и у = 1, при изотермическом расширении , а для пузырька с аргоном и другими одноатомными газами у = 5/3.

Таблица 1. Свойства некоторых легкоплавких металлов [17-22].

Температура плавления Т_пл , давление пара (на линии насыщения) Р„ , плотность жидкости

Pi, скорость звука в жидкости Ci, поверхностное натяжение с, динамическая вязкость ц .

Металл вещество 1	Tпл °C	Рр    тор (мм.рт.ст.)	pi кг/м3	с1 м/сек	с • 103 Н/м	ц • 103 Па∙сек
Al	660	1 (1537С)	2369	4750	520	2,9
Zn	419	1 (487С)	6920	2700	785	3,17

Pb	327	1 (955^)	10510	1760	442	2,12
Bi	271	1 (712Т)	10030	1660	376	1,66
Sn	232	1(1154^)	6830	2450	526	1,67
In	156	1(727^))	7260	2215	340	2,0
Я2О	0 (лёд)	17,2 20Т	1000	1481	73	1
Cd	321	1 (394Т)	7790	2215	564	2,3
Ga	30	1(950Т)	6095	2740	720	1,82
СзНА	290 (tk)	10-3 20Т	1261	1923	59,4	1495

В предлагаемой работе исследования пульсаций пузырьков проводились на основе численных решений уравнения РП в форме [15]:

р₁и<к+\кП  Р^  !>(,.  !>„.("У;Д1^',)  ²;   ^'R          (1)

Начальные условия: R (0) = R0 , R(0) = 0, R - радиус пузырька, 2оА RR--h.3\Y давление газа в пузырьке: Рд = (Ро + ~) (д3 ^3 )                  (2)

^³= —_пЬ , 4тт

b – коэффициент, учитывающий объем молекул газа в пу- зырьке в молях (по уравнению Ван дер Ваальса), n – число молей газа, величина h – радиус сферического объема, занимаемого молекулами [16]. Для воздуха ^- = 8,54 , для аргона - 8,82 [12,15]. выражение для внешнего давления (—Р(() — Ро) принято в виде [10]: Р^ = Ро — Pmsin(tot), при t=0, Р„(0) = Ро

Сопоставление результатов численных расчетов для воды в интервале времени Л1=4,5 мкс и начальном радиусе R₀ = 4,5 микрона c численными и экспериментальными результатами работы [24] и с принятыми значениями свойств в [24] показало хорошую сходимость как для текущего радиуса R(t) , так и его минимального значения R_m/_n = 0,45-0,5 микрон (рис. 1а,b).

Зависимости R от времени для воды и расплавов на частотах 25,6 и 22,3 кГц приведены на рис. 1. При изменении величины у, частоты f, при условии постоянства отношения Rmax/R0, характер пульсаций пузырька не изменяется. Общей особенностью пульсаций пузырька в воде и расплавах является малые колебания после коллапса, называемые в литературе отскоками (bounces). Возникновение таких колебаний в воде отмечалось в ряде работ и обзоров [10,11,12]. Их количество при изменении частоты f от 22,3 до 26,5 кГц и величины у = 1 ^ 1,4 мало изменяется (рис. 2a,b,c,d,e,f и 3a,b,c). С учетом этого и, рассматривая расплавы и воду как модельные жидкости можно оценить влияние свойств жидкости на коле- бания пузырьков. Частоту малых колебаний можно оценить по формуле

Миннерта (3), если принять, что это собственные колебания пузырька

[12,24,25], а с учетом вязкости по формуле Триллинга (3а) [14].

a

d                          e                       f

Рис.1 Пульсации воздушного пузырька R₀ = 4,5 микрон в воде, в алюминии и в висмуте при соотношении R_max/R₀ = 8,2 ; (a,b,c) f = 26,5 кГц , у = 1;  (d,e,f), f =22,3 кГц , у = 1,4.

f = — /— (Po + —)        (3)

'⁰    2ttR„^ p V ⁰R„J                ^x '

1   3!      2Z f0   2. Ro ^p(Po + Ro

—

_2»_) — (Z^V

3/RoZ   Rr_oP)

(3a)

Минимальная плотность у воды и алюминия. который относится к легким металлам (табл1), но его вязкость более чем в два раза превышает вязкость воды и согласно формуле Триллинга при R₀ =4,5 микрон для воды:

f0 = 708 кГц, для алюминия f0 = 726 кГц,. Это соответствует длительности их первого колебания после коллапса (рис.1). Уместно отметить, что зависимость длительности этих колебаний от времени имеет нелинейный характер для всех расплавов и воды, и это не позволяет непосредственно связать их длительность с резонансной частотой f0 , во всем рассматриваемом интервале времени (~20-40 мкс), поскольку выражение (3, 3а), получено при линеаризации уравнений колебаний [14,25].

Значения резонансных частот f₀ для первых рассматриваемых колебаний пузырька R₀ = 4,5 микрон, у = 1,4 в расплавах находятся в пределах 317 ^ 726 кГц, минимальные - у тяжелых металлов (их плотность на порядок выше, чем у воды): у расплава висмута 317 кГц, у свинца 326 и, максимальное – у алюминия.

Резонансные частоты f₀ пузырьков при значениях R₀ = 1 ^ 10 микрон выше частоты возбуждения f=26,5 кГц и частот технологического диапазона 17-50 кГц, а величина радиуса R₀ в указанных пределах меньше резонансного радиуса R₀< R_0T. Это является одним из необходимых условий возникновения кавитации в воде и в расплавах [3,25] .

a                 b                     c             d

Рис.2 Пульсации воздушного пузырька в расплавах индия, свинца, кадмия и цинка. R₀ = 4,5 микрон у = 1, f=26,5 кГц.

Изучение малых колебаний, возникающих после коллапса пузырька, представляет практический интерес, поскольку при пороговых давлениях в расплавах некоторых металлов, как будет показано ниже, такие колебания, могут вызывать повторный коллапс пузырька с излучением волн конечной амплитуды, а в эксперименте вносить существенный вклад в белый спектр кавитационного шума. Расчетные значения порогов кавитации Р_тс (атм,1,013 бара) для воды и расплавов приведены в таблице 2 для пузырьков с R₀ = 4.5 мкм, (^Rmax^/R0 = 8,2).

Таблица 2. Пороги кавитации в расплавах металлов и воде.

f 25,6 кГц	H2O	Al	In	Bi	Sn	Pb	Cd	Ga	Zn	СаНвОа
Воздух у = 1	1,285	2,10	2,20	2,45	2,45	2,60	2,60	2,70	2,90	11,5
У 1,4	1,325	2,27	2,35	2,63	2,65	2,78	2,85	2,98	3,18	11,6
f 22,3 кГц У 1,4	1,29	2,19	2,17	2,41	2,47	2,55	2,66	2,82	3,02	10,1
Ar у =5/3 f 25,6 кГц	1,336	2,36	2,40	2,70	2,74	2,85	2,94	3,10	3,29	11,6
Pt	0,84	1,91	1,57	1,64	1,92	1,77	1,98	2,23	2,32	0,78

Значение Рт=11,5 атм для глицерина получена при численных расчетах уравнения РП (2) с учетом вязкости р= 1,49 Па^с. Это свидетельствует о преобладании вязких сил при пульсации пузырька в чистом глицерине. В этом случае при давлениях 10,1–11,6 атм кавитация на малых пузырьках в глицерине не возникает, пузырек совершает нелинейные колебания, но в фазе сжатия коллапса не происходит.

В насыщенной растворенным газом жидкости при давлении Р0 концентрация газа сю вдали от пузырька равна равновесной концентрации с0. Если жидкость не насыщенна растворенным газом, то концентрация газа вдали от пузырька сю < с0 [13]. Плессет и Хси на основании решения уравнения диффузии с учетом конвективного члена получили аналитические выражения для баланса диффузионных потоков в колеблющийся пузырек и из пузырька в жидкость ^ = ^- , а также аналитическое выражение для максимального переменного давления, при котором этот баланс реализу- ется:

Pt = (l)^ Р0 (1 + ^ — г) (4) 2/ ^0^—0 Со

Значения величины P_t для расплавов металлов воды и глицерина при Р_о = 1 атм и отношения с_ю/с₀ = 0,85 приведены в таблице 2. Эта величина может быть принята за нижнее значение порога кавитации в условиях выпрямленной диффузии.

На рис. 3 приведены пульсации пузырька R₀ = 10 микрон при тех же параметрах, что и на рисунке 1,2. Захлопывание пузырька в расплавах металлов происходит позднее, чем в воде (3^6 мкс до T/8) рис. 1-3. При увеличении радиуса R₀ c 4,5 до 10 микрон, частота малых колебаний для случая воды и алюминия уменьшается

Рис.3. Пульсации воздушного пузырька R0 = 10 микрон R_max/R₀ = 8,2 f=25,6 кГц

. В висмуте при значении R0 = 10 микрон эти колебания отсутствуют, а при значении R0 = 4,5 - возникают с более низкой частотой, чем для алюминия и воды, поскольку плотность висмута на порядок больше, чем у воды и в четыре раза больше, чем у алюминия.

Рис.4 Пульсации воздушного пузырька R0 = 1 микрон частоте 26,5 кГц, в воде и в расплавах Al и Bi при отношении R_max/R₀ — 8,2

Характер пульсаций пузырьков при фиксированных значениях свойств жидкости определяется начальным радиусом. Представляет интерес исследование пульсаций пузырька при значении R₀ = 1 микрон (рис.5), поскольку такой пузырек можно рассматривать как зародышевый, по крайней мере для расплавов и жидких металлов [26]. Количество малых колебаний после коллапса падает с увеличением R₀: при R₀ = 1 микрон, наибольшее, при R₀ = 10 микрон - наименьшее и в случае висмута они исчезают (рис.1-4).

В данной работе для пузырька радиуса R₀ = 1 микрон были рассчитаны зависимости R_max/R₀ от амплитуды давления Pm (рис.5). Во всех представленных случаях при давлении меньше критического P_m « Р_тс (нижняя горизонтальная линия на рисунке 5а) пузырек совершает малые периодические колебания с частотой возбуждения (рис.5b).

Рис. 5. Зависимость отношения тах для воздушного пузырька Ro = 1 микрон в распла-«о вах алюминия, висмута и в воде.

С ростом давления Р_т< Р_тс малые линейные колебания переходят в нелинейные. а нелинейные – в нелинейные колебания сложной структуры (рис.5с). При амплитуде давления Р_т = Р_тс, (верхняя горизонтальная линия на рисунке.ба) отношение R_max/R_min — 8,2 , и колебания со сложной структурой (рис.5с) переходят в колебания, характеризующиеся коллапсом (рис 4a,b,c). Критическое давление Р_тс наименьшее для воды, максимальное - для алюминия. Значение величины R_mаx/R_ml_Tг — 8,2 позволяет фиксировать переход от нелинейных колебаний к колебанияv с коллапсом пузырька и началу роста зародышевого пузырька R₀ = 1 микрон с большим значением отношения:

^(^max^/^o) ^^т

~(20 ^50)104

На основе ряда численных решений уравнения РП (2), проведенных в данной работе для расплавов металлов и воды, были получены зависимости величины Rmax/R0 от частоты f. Кривая этой зависимости, определенной по первому колебанию для расплавов и воды, носит гладкий характер (рис.6а). (Точкой отмечено значение 8,2 при f=26,5 кГц). Величина Rmax/R0 уменьшается с ростом частоты. Частотные зависимости порогов кавитации для случая воды в широком диапазоне частот исследовались в [27]. Изменение характера пульсаций, c увеличением частоты f имеет более сложный характер, что связано с развитием структурной неустойчивости пульсаций пузырька в расплавах некоторых металлов (рис. 8b,c). Структурная устойчивость для случая воды подробно исследовалась в работе [10], а в расплавах рассматривалась для случая пузырьков с начальным радиусом на порядок больше, чем в данном случае [11].

a                   b                  c

Рис.6аЬс. Пульсации воздушного пузырька R₀ = 4,5 мкм в воде и галлии при увеличении частоты f: а) изменение величины R_max/R₀ , определяемого по первому колебанию в диапазоне 20-100 кГц, b) и с) развитие структурной неоднородности пульсаций пузырька в галлии с ростом частоты, (начиная с f = 40 кГц).

Для определения порога и степени развития кавитации в расплавах метал лов, чистом глицерине и воде на пузырьках c начальным радиусом R0 =

1 ^ 10 мкм применялся дифференциальный критерий с , предложенный и протестированный в [28]:

с =-

/dR(t)\ pR(t) dt ) 8р

Величина дифференциального критерия с для случая пузырька с воздухом после коллапса и при пульсациях с малым размахом (bounces) вычислялась при численном решении уравнения РП (2). Наименьшие значения критерия получены для случая глицерина (на 5 порядков ниже, чем для расплава висмута и на два порядка ниже, чем для воды). Во всех представленных случаях для расплавов, значение с » 1 , что характерно для развития кавитации и ее нелинейных эффектов. Пороги кавитации приведены в таблице 2.

Величина дифференциального критерия с, чисел Маха т₁, температуры и давления Рд газа в пузырьке с аргоном рассчитывалась на основе численных решений уравнения Флинна [30]. Уравнение Флинна принято в форме:

р lR (1 - 1Л)R+2(1 - ^ *} R2] =(1+^)№) - Р»] + 2И1—^КР(/г) (6)

Внешнее давление: Р_ю = Р₀ — P_msin(

Р^") = Рд -²‘ -^К . Начальные условия: R(0) = R₀, R(0) = 0.

b

a

c

Рис. 7abc. Изменение критерия кавитации c(t) при расширении и сжатии пузырька с аргоном R₀ = 4,5 мкм , f=26,5 кГц при соотношении R_max/R₀ = 8,2 , a) H2O, b) Bi, c) глицерин.

Изменение критерия c(t) для пузырька с аргоном в воде, расплаве висмута и в глицерине приведены на рис. 7a,b,c. Отрицательные значения с характеризуют процесс сжатия пузырька, положительные – его расширение. Характер зависимости c( t) при расширении пузырька с аргоном в воде и в висмуте по сравнению со случаем пузырька с воздухом не изменяется, но пиковые значения критерия после основного колебания значительно больше (~60%). Значения критерия для первых четырех малых колебаний c(t) >10, что выше порога кавитации). Величина c(t) для пузырька с аргоном в глицерине не изменяется (рис.7c). Пузырек совершает нелинейные колебания, и кавитация отсутствует (рис.7с).

Сжимаемость жидкости на основе приближения Кирквуда–Бете учитывается в известном уравнении Кирквуда – Бете – Джилмора [10,29]. В расплавах металлов при малых значениях R₀ излучение волн конечной амплитуды может происходить при малых колебаниях пузырька [11]. Для расчета пиковых значений давления вблизи стенки пузырька численно решалось уравнение Кирквуда - Бете - Джилмора (КБД) в форме [10]:

RR(’   1R) I 3(|    1R)R2    (1 I 1R)" + 1R(1 1 R)RdH (7)

С          2         3 С                        их         их       С c = [c02 + (п — 1)Н]1/2 - локальная скорость звука с0 = (Лн/р0)1/2 - скорость звука в невозмущенной среде

^т)

Н - энтальпия с учетом вязкости на границе пузырька п-1

Н > V{h 2;-Т - ВМ -(Р ' BiVJ        (8)

Л, В,п - постоянные из уравнения состояния для конденсированных ве- ществ [10,31]:

Р = Л (-^V

Ро

— В,

для олова: Л = 7 • 104

атм,

(= 7 •

105Па)  , п = 5,4;  для висмута: Л = 3.368 • 104 ,  (- 3.368 • 104 Па ),

п = 8,1.

Показатель нелинейности n для расплавов металлов рассчитывался по уравнению состояния, приведенному в работе [32].

В формуле давления газа Рд (6) учитывалась поправка Ван дер Ваальса [12,15]. В таблице 3 и на рисунках 8-9 приведены результаты численных расчетов уравнения Кирквуда – Бете – Джилмора при пороговом давлении Р_т = 2,7 атм для расплавов висмута и олова.

a

b

c

Рис.8 a) Пульсации пузырька c

аргоном R0 = 4,5 микрона в расплаве висмута b) давление в волне, излучаемой после коллапса, c) тоже после первого малого колебания.

a                        b                        c

Рис.9 а) Пульсации пузырька с аргоном R0 = 4,5

микрона в расплаве олова, b) давление в

Таблица 3. Пиковые значения давления после коллапса Р_ТС, после первого малого колебания - Р_Ьп, число Маха для жидкости - т_г, критерий - с, давление газа - Р_д и температура газа - Т_д.

Расплав РТС атм РЬп атм тг с Рд атм Тд°К висмут 3,4 • 104 1,6 • 103 0,345 440 1,16^105 3,1^ 104 олово 2,9 • 104 2,1 • 103 0,18 330 1,16^105 3,0-104 волне, излучаемой после коллапса c) тоже после первого малого колебания.

Экспериментальные исследования, проведенные в работе [34] с применением быстродействующей стрик-камеры с разрешением 0,5 наносекунды и миниатюрного датчика позволили зафиксировать и визуализировать ударную волну давления, излучаемую кавитационным пузырьком после коллапса [33]. Пиковое давление в ударной волне оценивается в ~40-60 килобар (~4 • 10⁴) атм скорость стенки пузырька ~950 м/с. Результаты численных расчетов для воды, полученные в работе [10] Р_ТС~ 50-60 килобар. Расчетные оценки числа Маха - т_г данной работы: для расплавов ~ 0,15-0,4, для воды ~0,6, что соответствует для воды значению скорости ~890 м/с.