Физическая оптимизация облучательного устройства для накопления кобальта-60 высокой удельной активности в реакторе БН-600

торая могла привести к увеличению энерговыделения в ближайших к ячейке с ОУ ТВС и воспроизводящих сборках бокового экрана.

Для накопления в приемлемые сроки 60Co с удельной активностью более 200 Ки/г в БЭ реактора БН-600 необходимо оптимизировать конструкцию ОУ. Принято решение исключить из конструкции ОУ элементы с поглотителем нейтронов, что позволяет увеличить плотность потока нейтронов и освободить дополнительный объём для размещения замедлителя.

Ниже приведен анализ результатов расчётных исследований по физической оптимизации конструкции экспериментального облучательно-го устройства для накопления ⁶⁰Co высокой удельной активности в БЭ реактора БН-600. Учитывая наличие неравномерностей скорости накопления ⁶⁰Co по высоте и азимуту, в качестве критерия оптимизации использовали достижение значения средней удельной активности ⁶⁰Со равного >  250 Ки/г. Кроме того, по экономическим соображениям, срок облучения не должен превышать 3-х лет, а суммарная активность ⁶⁰Co в ОУ должна быть максимальной.

Расчеты нейтронно-физических характеристик (НФХ) ОУ, содержащего мишени с кобальтом, проведены по прецизионному коду MCU-RR [2]. Комплекс программ MCU-RR предназначен для расчёта НФХ ядерных реакторов методом Монте-Карло в произвольной трёхмерной геометрии с детальным учётом энергетической зависимости сечений взаимодействия нейтронов и гамма-квантов с веществом. Рассчитывались распределения плотности потока нейтронов по высоте мишеней, а также скоростей реакций ⁵⁹Co(n, / )⁶⁰Co и ⁶⁰Co(n, / )⁶¹Co и их эффективных сечений, которые затем использовались для расчётов изменения изотопного состава стартового материала под облучением.

Для расчёта накопления 60Co использовалась упрощённая цепочка превращений, не учитывающая образование и распад ядер 60mCo, поскольку период полураспада ядер 60mCo значительно меньше рассматриваемых временных интервалов. Цепочка превращений приведена на рис. 1.

Рис. 1. Цепочка превращений

При моделировании трансмутации использовался следующий график работы реактора: 120

суток на мощности W = 1470 МВт (тепловых), остановка 25 суток (W = 0 МВт), затем 160 суток на мощности W = 1470 МВт (тепловых), остановка 60 суток (W = 0 МВт), затем цикл повторяется. Таким образом, КИУМ составляет ~0,77.

Расчётная модель (РМ) реактора БН-600 для кода MCU была создана на основе бенчмарк модели реактора БН-600 с гибридной активной зоной (а.з.), описанной в работе [3]. Моделировался сектор симметрии (60 градусов), на границах сектора задавались зеркальные граничные условия.

Поскольку переход реактора БН-600 на гибридную а.з. не осуществлён, в РМ сборки с MOX-топливом заменены на сборки среднего и большого обогащения, а стальные сборки БЭ заменены на воспроизводящие. На рис. 2 приведена схема РМ реактора БН-600.

Поперечное сечение ОУ без элементов с поглотителем, приведено на рис. 3.

Мишени со стартовым материалом (59Co)

Рис. 2. Схема РМ реактора БН-600:

1 – ТВС зоны малого обогащения, 2 – ТВС зоны среднего обогащения, 3 – ТВС зоны большого обогащения, 4 – компенсирующий стержень СУЗ, 5 – стержень аварийной защиты СУЗ, 6 – сборки боковой зоны воспроизводства, 7 – радиальная периферия (отражатель), 8 – облучательные устройства для наработки кобальта-60

59 Co

ZrH 1,85

Рис. 3. Поперечное сечение ОУ для наработки ⁶⁰Co

представляют собой стальную оболочку диаметром 6,9х0,4 мм с расположенным на её оси стальным вытеснителем диаметром 3 мм. В кольцевом зазоре между оболочкой и вытеснителем засыпан кобальт либо в виде кубиков 1х1х1 мм, либо в виде цилиндров диаметром и высотой 1 мм с эффективной плотностью ~4,24 г/см³. Поскольку на торцах а.з. плотность потока и скорость реакции 59 Co(n, ^ ^Co ниже, чем в центральной части а.з., стартовый материал располагается так, чтобы его торцы лежали в пределах высоты а.з. Так, моделировалась засыпка на высоту ~90 см (при высоте а.з. ~105 см в “горячем” состоянии). Мишени расположены так, что их центры лежат на окружности диаметром D_{кобальт}. Между мишенями предусмотрен зазор ~2 мм для протечки натрия и снижения самоэкранирования стартового материала. Внутри и снаружи кольца, образованного мишенями размещены элементы с замедлителем – стержневой и кольцевой, соответственно. Внешний диаметр кольцевого элемента с замедлителем принят равным 86 мм (с учётом толщины оболочки), т.к. не должен превышать внутреннего размера “под ключ” шестигранного чехла сборки реактора БН-600 (92 мм). В качестве замедлителя рассматривался гидрид циркония (ZrH_1,85), плотность которого варьировалась в расчётах. Толщина стальных оболочек элементов с замедлителем принята равной 1 мм. Для протечек натрия между мишенями с кобальтом и оболочками элементов с замедлителем предусмотрен зазор ~0,8 мм.

На первом этапе расчётов варьировался диаметр окружности для расположения мишеней с кобальтом (Dкобальт) от 20 мм до 80 мм включительно, при этом изменяется число мишеней. При Dкобальт = 80 мм в ОУ размещается 28 мишеней, а внешний кольцевой элемент с замедлителем отсутствует, как показано на рис. 4. В расчётах рас- сматривался таблеточный гидрид циркония с плотностью 5,4 г/см3.

На рис. 5 приведены зависимости средней удельной активности 60Co от времени для различных вариантов исполнения ОУ по числу и расположению мишеней с кобальтом.

На рисунке прямоугольником выделена область значений, удовлетворяющая исходным требованиям: накопление 60Co со средней удельной активностью не менее 250 Ки/г за время не более 3х лет. В эту область попадают значения трёх рассмотренных вариантов исполнения ОУ – с 7-ю, 11-ю и 14-ю мишенями.

На рис. 6 приведены зависимости суммарной активности 60Co от времени для различных вариантов исполнения ОУ. Вертикальная линия соответствует ограничению по времени для процесса накопления 60Co в реакторе БН-600 (3 года).

Из представленного рисунка видно, что с ростом числа мишеней растёт и суммарная активность.

Основные параметры ОУ и результаты расчётов средней удельной (Ки/г) и суммарной (кКи) активности 60Co, накопленного за 3 года облучения, приведены в табл. 1. Удельная активность приведена на 1 грамм стартового материала.

Из представленных данных видно, что оптимальным вариантом является вариант с 14-ю мишенями, т.к. он позволяет в течение 3-х лет достичь средней удельной активности выше 250 Ки/ г при суммарной активности более 300 кКи.

Результаты расчётов, приведённые в табл. 1, соответствуют плотности гидрида циркония 5,4 г/см3 (плотность таблетки). При этом не учитывались зазоры между гидридом циркония и оболочками элементов с замедлителем, наличие которых несколько снизит общую загрузку замедлителя в ОУ. Кроме того, в конструкции ОУ возможно применение засыпного гранулированного гидрида циркония, плотность которого значительно ниже

59 Co

ZrH 1, 85

Рис. 4. Поперечное сечение ОУ для наработки ⁶⁰Co (28 мишеней)

T, лет

Рис. 5. Средняя удельная активность ⁶⁰Co в ОУ в зависимости от времени (плотность гидрида циркония 5,4 г/см³)

T, лет

Рис. 6. Суммарная активность ⁶⁰Co в ОУ в зависимости от времени (плотность гидрида циркония 5,4 г/см³)

плотности таблетки. Следует отметить, что имеется положительный опыт применения засыпного гранулированного гидрида циркония плотностью 4,1 г/см3 в реакторе БОР-60 [4].

Проведены вариантные расчёты ОУ с 14-ю мишенями, в которых моделировался гидрид цирко- ния различной плотности. Параметры ОУ с 14-ю мишенями (размеры и массы) приведены в табл. 1.

На рис. 7 приведены зависимости средней удельной активности 60Co от времени в ОУ с 14ю мишенями для различных значений плотности гидрида циркония.

Таблица 1. Основные параметры ОУ и результаты расчётов (плотность ZrH_1,85 – 5,4 г/см³)

Чи сло мишеней, шт	7	11	14	18	21	28
D ко бальт , мм	20	30	40	50	60	80
D1, мм	9.5	19.5	29.0	39.5	49.5	69.5
D2, мм	30.5	40.5	50.0	60.5	70.5	-
D3, мм	84.0	84.0	84.0	84.0	84.0	-
Масса ZrH1,85, кг	26.4	24.6	22.9	21.0	19.2	20.5
Масса Co, г	592	930	1184	1522	1775	2367
Удельная активность, Ки/г	340	292	267	235	208	160
Акти вн ост ь, кКи	201	272	315	358	369	379

Рис. 7. Средняя удельная активность ⁶⁰Co в ОУ в зависимости от времени

На рисунке прямоугольником выделена область значений, удовлетворяющая исходным требованиям: накопление 60Co со средней удельной активностью не менее 250 Ки/г за время не более 3х лет. Как видно, в эту область попадают значения двух рассмотренных вариантов плотности гидрида циркония – 5,0 и 5,4 г/см3. При применении гранулированного ZrH1,85 плотностью 4,1 г/см3 для достижения средней удельной активности более 250 Ки/г понадобится более 3,5 лет.

На рис. 8 приведены зависимости суммарной активности 60Co от времени для различных значений плотности гидрида циркония. Вертикальная линия соответствует ограничению по времени для процесса накопления 60Co в реакторе БН-600 (3 года).

Поскольку масса стартового материала во всех рассмотренных случаях одинакова, то графики изменения суммарной активности полностью повторяют графики изменения средней удельной активности. Как и ожидалось, удельная и суммарная активность тем выше, чем выше плотность и, соответственно, масса замедлителя в ОУ.

Основные параметры ОУ и результаты расчётов средней удельной (Ки/г) и суммарной (кКи) активности 60Co, накопленного за 3 года облучения, приведены в табл. 2. Удельная активность приведена на 1 грамм стартового материала.

Из представленных данных видно, что параметры накопления 60Co в составе ОУ с 14-ю мишенями остаются приемлемыми при эффективной плотности гидрида циркония не ниже 5,0 г/ см3. Так, в течение 3-х лет достигается средняя удельная активность ~250 Ки/г при суммарной активности около 300 кКи.

Рис. 8. Суммарная активность ⁶⁰Co в ОУ в зависимости от времени

Таблица 2. Основные параметры ОУ и результаты расчётов

Плотность ZrH 1,85 , г/см3	3.0	3.5	4.1	4.5	5.0	5.4
Масса ZrH 1,85 , кг	12.7	14.8	17.4	19.1	21.2	22.9
Масса Co, г	1184	1184	1184	1184	1184	1184
Удельная активность, Ки/г	165	192	219	236	254	267
Акти вн ост ь, кКи	195	227	260	279	301	315

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Проведены расчёты накопления нуклида 60Co при облучении стартового материала (59Co) во втором ряду воспроизводящего бокового экрана реактора БН-600.

Рассмотрены различные варианты исполнения ОУ по количеству мишеней и их расположению относительно центральной оси ОУ. Показано, что оптимальным вариантом является вариант с 14-ю мишенями, т.к. он позволяет в течение 3-х лет достичь средней удельной активности выше 250 Ки/г при суммарной активности более 300 кКи.

Для ОУ с 14-ю мишенями проведены расчёты, в которых варьировалась плотность гидрида циркония. В результате расчётов установлено, что приемлемые параметры накопления 60Co могут быть достигнуты при эффективной плотности гидрида циркония не ниже 5,0 г/см3. Так, в течение 3-х лет достигается средняя удельная ак- тивность ~250 Ки/г при суммарной активности около 300 кКи. При применении гранулированного ZrH1,85 плотностью 4,1 г/см3 для достижения средней удельной активности более 250 Ки/г понадобится не менее 3,5 лет.

Кобальт с такими характеристиками может использоваться при производстве источников ионизирующего излучения в ОАО “ГНЦ НИИАР”.

Работа выполнена при поддержке Минобрнауки России (договор от “12” февраля 2013 г. № 02.G25.31.0015).