Физическое обоснование универсальной модели радиоактивных выпадений в результате аварии на Чернобыльской АЭС

Физико - химические свойства радиоактивных веществ , загрязнивших огромные территории в результате аварийных выбросов из 4- го блока Чернобыльской АЭС , являются следствием воз действия на исходное реакторное топливо целого ряда факторов :

• -    начальных физико - химических характеристик топлива ;

• -    ядерно - физических и тепловых процессов за время нормальной эксплуатации реактора ;

• -    процессов диспергирования топлива и испа рения радионуклидов в момент аварии 01 ч 23 мин 26.04.86 г .;

• -    изменений теплового и вентиляционного ре жима в развале в течение времени значимых вы бросов с 26.04.86 г . по 06.05.86 г .;

• -    атмосферных процессов во время транспор тировки выбросов к загрязненным территориям ;

• -    условий внешней среды на загрязненных тер риториях ;

• -    радиоактивного распада " чернобыльских " ра дионуклидов в местах их залегания .

Предаварийная история топлива , условия во время аварии и после нее обусловили образова ние в выбросах сложной аэродисперсной системы , состоявшей из нескольких видов аэрозолей раз личной физико - химической природы :

• -    частицы диспергированного топлива ( топлив ные частицы );

• -    частицы диспергированного инклюзивного ве щества , образовавшегося в межгранулярных пус тотах топливной композиции за время “ кампании ” реактора ( горячие частицы );

• -    конденсационные аэрозоли , образовавшиеся путем конденсации паров радиоактивных элемен тов в струе выброса на поверхность аэрозольных частиц и на атмосферные ядра конденсации ;

• -    фрактальные структуры - конденсационные аэрозоли и конгломераты , имеющие в основе час тицы сажи , объемная плотность которых практи чески равна плотности воздуха ;

• -    радиоактивные инертные газы и пары изото пов йода .

Ядерный реактор является хорошо управляе мой и высокоорганизованной системой . Исходя из этого , представляется логичным предположить , что основные ядерно - физические и физико - хими ческие характеристики топлива реактора не пре терпели кардинальных изменений в хаосе аварий ной ситуации и могут быть прослежены в выпаде ниях . Такое предположение обусловливает воз можность целенаправленного поиска общих зако номерностей , устанавливающих взаимосвязь ра дионуклидных характеристик предаварийного ре актора и радиоактивных выпадений .

Цель работы

Целью работы является обоснование возмо жности создания универсальной модели радио активных выпадений вследствие аварии на Чер нобыльской АЭС , в которой устанавливается связь физико - химических форм радионуклидов и корреляционных соотношений их активности в выпадениях с характеристиками предаварийного топлива и обстоятельствами аварии .

Применение такой модели при анализе резу льтатов Y - спектрометрии проб почвы будет по лезно при реконструкции радионуклидного состава выпадений на загрязненных территориях и , в ко нечном счете , для реконструкции доз облучения населения .

Радионуклидные соотношения в предаварийном топливе

Использование радионуклидных соотношений при анализе данных о характере выпадений явилось основным инструментом как определения их особенностей, так и оценки достоверности резуль- татов измерений. При этом в качестве опорных характеристик для сравнительного анализа используются значения радионуклидных соотношений в топливе 4-го энергоблока Чернобыльской АЭС на момент аварии, определяемые на основе расчетов радионуклидного состава активной зоны аварийного энергоблока.

В таблице 1 представлены значения отноше ний активности радионуклидов к активности ¹⁴⁴Ce в топливе на 26.04.86 г ., основанные на литера турных данных и результатах измерений проб вы падений .

Данные по пробам БВ , фигурирующие в таб лице 1, - Y - спектрометрические измерения актив ности проб Банка выпадений , хранящегося в НПО " ВНИИФТРИ ". Это фрагменты деревянных неок рашенных досок 20 x 20 с м ², отобранных осенью 1987 г . Эти пробы являются удачным паллиативом седиментационных пробоотборников , экспониро ванных в населенных пунктах во время аварийных выпадений . Подробное их описание , метода отбо ра и измерений - в работах [1, 2, 8, 9].

Следует подчеркнуть , что данные таблицы 1 являлись той " опорной " информацией , которая использовалась при анализе результатов массо вых исследований радиоактивных выпадений вследствие аварии на Чернобыльской АЭС .

Радионуклидные соотношения в выпадениях

При проведении Y - спектрометрических изме рений проб воздуха и выпадений в первое время после аварии обнаруживалось более 30 осколоч ных и активационных радионуклидов . Из них мож но выделить группу " нелетучих " - цирконий , нио бий , церий , европий , нептуний , и " летучих " - йод , цезий , теллур . В таблице 2 приведены нормиро ванные на активность ¹⁴⁴Ce значения удельной ак тивности радионуклидов в пробах почвы , отобран ных осенью 1986 г . на разных расстояниях от Чер нобыльской АЭС и измеренных на образцовом Y - спектрометре ВНИИФТРИ в геометрии сосуда Ма ринелли .

Из данных таблицы 2 следует , что отношения активности ¹⁴¹Ce/¹⁴⁴Ce, ¹³⁷Cs/¹³⁴Cs, ¹⁰³Ru/¹⁰⁶Ru, ⁹⁵Zr/¹⁴⁴Ce мало изменяются от пробы к пробе ( от ношение активности ¹⁰³Ru/¹⁰⁶Ru более вариабель но по сравнению с другими , поскольку к моменту проведения измерений ( декабрь 1986 г .) из - за распада ¹⁰³Ru статистические погрешности его определения были велики по сравнению с другими радионуклидами ). Отношения активности ¹⁰⁶Ru/¹⁴⁴Ce и особенно ¹³⁷Cs/¹⁴⁴Ce подвержены значительным вариациям .

В таблице 3 приведены радионуклидные со отношения , полученные осенью 1987 года с по мощью Y - спектрометрии проб БВ .

Таблица 1

Значения отношений активности радионуклидов к активности ¹⁴⁴Ce в топливе на 26.04.86 г .

Радионуклид	х , сут. -1	[3]	[5]	[4]	[1]	[2]	БВ*	[6, 7]	Итог
144 С e	2,44 x 10 '3	1,00	1,00	1,00	1,00	1,00	1,00	1,00	1,00
141 Ce	2,13 x 10 '2	1,33	1,44	1,39	1,38	1,41			1,4
95 Zr	1,08 x 10 '2	1,38	1,44	1,33	1,37	1,58	1,71		1,4
95 Nb	1,98 x 10 '2	1,42	1,39						1,4
90 Sr	6,65 x 10 '5	5,00 x 10 '2	6,67 x 10 '2	6,28 x 10 '2	5,90 x 10 '2				6,3 x 10 '2
89 Sr	1,37 x 10 '2			6,11 x 10 '1	9,61 x 10 '1				0,79
103 Ru	1,76 x 10 '2	1,08	1,22	1,28	8,68 x 10 '1				1,2
106 Ru	1,88 x 10 '3	2,92 x 10 '1	3,11 x 10 '1	3,06 x 10 '1	1,61 x 10 '1	2,8 x 10 '1	3,1 x 10 '1		0,31
106 Rh	2,3 x 10 '2								0,31
144 Pr	2,3 x 10 '2								1,0
137 Cs	6,31 x 10 '5	6,25 x 10 '2	7,56 x 10 '2	8,97 x 10 '2	6,60 x 10 '2		6,4 x 10 '2	6,4 x 10 '2	6,4 x 10 '2
134 Cs	9,23 x 10 '4	3,58 x 10 '2	5,28 x 10 '2	5,56 x 10 '2	3,36 x 10 '2		3,4 x 10 '2		3,6 x 10 '2
136 Cs	5,34 x 10 '2				1,8 x 10 '2			1,7 x 10 '2	1,7 x 10 '2
	1,21 x 10 '10			1,8 x 10 '8					1,8 x 10 '8
	8,62 x 10 '2		8,33 x 10 '1	9,25 x 10 '1	8,6 x 10 '1			8,3 x 10 '1	0,83
	8,00 x 10 '1				1,5			1,3	1,3
147 Pm	7,26 x 10 '4	1,58 x 10 '1	2,5 x 10 '1						0,2
140 Ba	5,42 x 10 '2			1,46	1,6				1,5
99 Mo	2,52 x 10 '1			1,52	1,47				1,5
132 Te	2,13 x 10 '1			1,0	1,2				1,2
125 Sb	6,87 x 10 '4						5,2 x 10 '3		5,2 x 10 '3
154 Eu	2,16 x 10 '4				1,47 x 10 '3	1,3 x 10 '3	1,7 x 10 '3		1,5 x 10 '3
239 Np	2,94 x 10 '1		16,7	6,2				16	16
238 Pu	2,16 x 10 '5	1,5 x 10 '4		3,2 x 10 '4					1,5 x 10 '4
239 Pu	7,77 x 10 '8	2,1 x 10 '4		2,7 x 10 '4					2,1 x 10 '4
240 Pu	2,90 x 10 '7	2,7 x 10 '4		3,8 x 10 '4					2,7 x 10 '4
241 Pu	1,43 x 10 '4	4,5 x 10 '2		5,3 x 10 '2					4,5 x 10 '2
241 Am	4,39 x 10 '6	4,0 x 10 '6							4,0 x 10 '6
242 Cm	4,26 x 10 '3	3,7 x 10 '3		7,8 x 10 '3					3,7 x 10 '3
244 Cm	1,05 x 10 '3	6,3 x 10 '5							6,3 x 10 '5

* - Y —спектрометрические измерения активности проб Банка выпадений, хранящегося в НПО "ВНИИФТРИ".

Таблица 2

Радионуклидные соотношения в пробах почвы , отобранных на разных расстояниях и в разных направлениях от ЧАЭС в 1986 году ( данные приведены на 26.04.86 г .)

Радионуклид	Направления, расстояние (км)
	западное			северо-восточное		восточное		юго-восточное		южное
	10	20	29	30	29	30	29	29	20	18
141 Се/ 144 Ce	1,4	1,5	1,4	1,6	1,2	1,3	1,4	1,3	1,4	1,6
106 Ru/ 144 Ce	0,18	1,12	0,19	0,25	0,26	0,53	0,33	0,25	0,55	0,25
137 Cs/ 144 Ce	0,072	0,093	0,11	0,15	0,16	0,49	0,093	0,055	0,054	0,071
95 Zr/ 144 Ce	1,6	1,6	1,6	1,7	1,6	1,5	1,5	1,6	1,6	1,6
103 Ru/ 106 Ru	4,2	4,3	4,1	4,0	4,2	4,0	3,9	4,4	4,2	4,1
137 Cs/ 134 Cs	2,1	2,0	2,0	2,1	1,8	1,9	2,0	2,0	1,9	2,0

Таблица 3

Радионуклидные соотношения в пробах БВ на разных расстояниях от ЧАЭС .

В скобках - среднеквадратичное отклонение , внизу - объем выборки

Радионуклид	Расстояние , км
	3 - 17,9	18 - 29,9	30 - 60
144Ce/95Zr	0,60 (1,1)	0,60 (1,1)	0,59 (1,1)
154 Eu/ 95 Zr	13	31	7
	0,9 x 10 3' (1,3)	1,1 x 10-3 (1,3)	-
137 Cs/ 95 Zr	12	20
	0,051 (1,7)	0,10 (2,6)	0,46 (9,8)
137 Cs/ 134 Cs	13	31	9
	1,88 (1,05)	1,85 (1,05)	1,76 (1,06)
	13	28	7

Из данных таблицы 3 следует , что цериевые отношения " нелетучих " радионуклидов практичес ки не варьируют от пробы к пробе , не зависят от расстояния до Чернобыльской АЭС и близки к со ответствующим топливным значениям из табли цы 1. Так же ведет себя и соотношение изотопов цезия . В то же время отношение активности ¹³⁷Cs/¹⁴⁴Ce на больших расстояниях значительно превышает топливное значение , с уменьшением расстояния до реактора падает , приближаясь к топливному , и сильно изменяется от пробы к про бе .

По данным измерений проб БВ на рисунках 1 и 2 представлены отношения активностей сравнительно “летучих” 125Sb и 106Ru к “летучему” 137Cs в зависимости от отношения в этих пробах цезия к “нелетучему” 144Ce. Из рисунков 1 и 2 следует, что при приближении отношения цезий/церий к его топливному значению, отношения сурьмы и рутения к цезию тоже стремятся к их топливным значениям. Если пробы в значительной степени обогащены цезием, то соответствующие цезиевые отношения сурьмы и рутения близки к результатам, полученным при у-спектрометрических измерениях мазков с поверхности самолетов, прибывших в Бомбей из Москвы, Токио и Нью-Йорка со 2 по 11 мая 1986 года. Здесь же приведены результаты измерений пробы воздуха, отобранной в Nurmijarvi (Финляндия, 28.04.86 г.) [6, 7].

Статистические погрешности измерений ак тивности в пробах БВ в основном не превышали 10%. Активность ¹⁵⁴Eu и ¹²⁵Sb в пробах БВ была относительно малой , и поэтому погрешности их определения были значительно выше , чем и объ ясняются более высокие вариации отношений этих радионуклидов , указанные в таблице 3 ина рисунке 1.

В таблице 4 приведены цериевые отношения , измеренные в пробах БВ , отобранных в населен ных пунктах , расположенных вблизи Чернобыльс кой АЭС . Обращает на себя внимание статистиче ски достоверный " дефицит " “ летучих ” радионукли дов по сравнению с данными таблицы 1.

Из совместного рассмотрения данных таблиц 2-4 и рисунков 1, 2 следует , что в измеренных пробах содержится диспергированное топливо и конденсационные аэрозоли . Причем вблизи от Чернобыльской АЭС радиоактивное загрязнение состоит в основном из диспергированного топли ва . С увеличением расстояния в выпадениях рас тет доля конденсационных аэрозолей , обусловли вая увеличение вклада " летучих " радионуклидов , выявленное на примере ¹³⁷Cs ( таблица 3).

Рис . 1. Зависимость отношения активностей ¹²⁵Sb и ¹³⁷Cs от логарифма отношения активностей ¹³⁷Cs и ¹⁴⁴Ce в пробах БВ по сравнению с топливом Т и пробами на больших расстояниях .

• - пробы БВ , осень 1987 г .;

х - мазки с самолетов , Бомбей , май 1987 г .;

® - проба воздуха , Финляндия , 28.04.1986 г .

Рис . 2. Зависимость отношения активностей ¹⁰⁶Ru и ¹³⁷Cs от логарифма отношения активностей ¹³⁷Cs и ¹⁴⁴Ce в пробах БВ по сравнению с топливом Т и пробами на больших расстояниях .

+ - пробы БВ , осень 1987 г .;

х - мазки с самолетов , Бомбей , май 1987 г .;

® - проба воздуха , Финляндия , 28.04.1986 г .

Таблица 4

Направление, (расстояние, км)	Радионуклид
	95 Zr	154 Eu	137 Cs	125 Sb	106 Ru	137 Cs/ 134 Cs
западное	1,6	1,5 х 10 -3	0,054	4,5 10 -3	0,27	1,9
(3)	(1)	(15)	(2)	(12)	(5)	(4)
северо-	1,5	1,2 х 10 -3	0,066	4,9 х 10 -3	0,24	1,8
западное (7)	(3)	(15)	(2)	(20)	(7)	(6)
северо-	1,7	1,9 х 10 -3	0,078	2,5 х 10 -2	0,57	1,7
восточное (7)	(3)	(15)	(3)	(23)	(4)	(9)
южное	1,6	1,4 х 10 -3	0,063	5,2 х 10 -3	0,29	1,9
(5)	(3)	(10)	(2)	(20)	(6)	(5)
юго-западное	1,7	1,2 х 10 -3	0,059	4,3 х 10 -3	0,26	1,9
(8)	(3)	(10)	(3)	(20)	(5)	(4)

Характерные цериевые радионуклидные соотношения в пробах БВ вблизи ЧАЭС на 26.04.86г. В скобках - среднеквадратичное отклонение

Топливные частицы

На рисунке 3 ( а , б ) представлены позитивные отпечатки контактных радиографий проб БВ на рентгеновской пленке , характеризующиеся значе нием отношения активности ¹³⁷Cs к ¹⁴⁴Ce - 0,065. Для проб на рисунке 3 ( в , г ) значение этого отно шения равно соответственно 1,07 и 5,5.

Согласно измеренным радионуклидным со отношениям проба на рисунке 3 ( а , б ) близка к " чистому " топливу , а пробы на рисунке 3 ( в , г ) обо гащены цезием и ¹²⁵Sb, которые к моменту изме рения составили основную часть активности " ле тучих " радионуклидов . Из сравнения рисунка 3 ( а , б ) и рисунка 3 ( в , г ) следует , что избыточная , по сравнению с топливной , часть активности " ле тучих " радионуклидов за 1,5 года пребывания пробы под открытым небом растворялась в дож девой воде и при высыхании досок концен трировалась в их углублениях , повторяя текстуру дерева .

Исследования не обогащенных цезием проб БВ показали , что соотношение изотопов цезия равно топливному ( таблица 1) и не варьирует по пробам .

В таблице 5 представлены данные по пробам БВ наименьшей общей активности , характе ризуемые близостью цериевого отношения цезия к его топливному значению , указанному в таблице 1.

Данные таблицы 5 показывают , что при актив ности ¹⁴⁴Ce 2-3 кБк в пробе площадью 500 см ² вы борка топливных частиц достаточна для ха рактеристики топлива предаварийного реактора .

Из результатов проведенного анализа радио нуклидных отношений следует , что для пробы , содержащей достаточную выборку топливных час тиц , справедливо соотношение :

Q i = K im X Q m , (1)

где Q i и Q m - значения активности " нелетучих " радионуклидов в пробе ;

K im - коэффициенты , связывающие их актив ность в пробе .

Следует отметить, что соотношение (1) справедливо и для "летучих" радионуклидов, кап- сулированных в топливных частицах. В то же время необходимо иметь в виду, что данные, приведенные в таблице 4, свидетельствуют в пользу возможности обеднения "летучими" радионуклидами проб, содержащих "нелетучие" топливные частицы.

Конденсационные аэрозоли

Сравнение рисунка 3 ( а , б ) с рисунком 3 ( в , г ) наглядно показывает наличие в выпадениях , на ряду с частью активности , капсулированной в топ ливных частицах , свободной активности , про явившейся в виде конденсационных аэрозолей :

О^ об ^. = Q i - Q™ , (2)

Q своб .

_i - свободная активность радионук лида i ;

Q i - результат измерения общей активности радионуклида i в пробе ;

Q топл .

_i - активность , капсулированная в топ ливных частицах .

В соответствии с формулой (1):

Q T⁰”^{1 -} = a_; x K m x Q_m ,            (3)

где а i - доля " летучего " радионуклида i , ос тавшаяся в топливных частицах по окончании вы сокотемпературных процессов .

Одним из самых характерных и важных " ле тучих " радионуклидов является ¹³⁷Cs. При анализе закономерностей происхождения кон денсационных аэрозолей полезно рассмотреть отношение :

Q своб .

Q

своб . . 137 Cs

В таблице 6 приведены значения этого отно шения для ¹⁴⁰Ba, ¹⁰³Ru, ¹³²Te и ⁹⁰Sr, полученные по данным измерений активности на различных рас стояниях от Чернобыльской АЭС .

Таблица 5

Отношение активности изотопов цезия в слабоактивных пробах БВ , характеризующихся малым обогащением конденсационным цезием ( на 26.04.86 г .), кБк

144Ce	5,2	3,6	5,5	13
137Cs/144Ce	0,095	0,079	0,099	0,064
137 Cs/ 134 Cs	1,9	2,1	1,9	1,9

а

б

Рис . 3 ( а , б ). Радиография пробы БВ , отобранной в Чикаловичах . Отношение активности ¹³⁷Cs/¹⁴⁴Ce - 0,065.

Время экспозиции - 1 чи 13 ч соответственно .

в

г

Рис . 3 ( в , г ). Радиография проб БВ , отобранных в Пирках ( в ) и Весняное ( г ), характеризуемые соответственно значениями ¹³⁷Cs/¹⁴⁴Ce 1,07 и 5,5.

Время экспозиции - 13 ч .

Таблица 6

Значения свободной активности радионуклидов , нормированные на свободную активность ¹³⁷Cs на разных расстояниях от ЧАЭС , приведенные к 26.04.86 г .

Место про-боотбора	Источник данных	Вид пробоотбора	140 Ba/ 137 Cs	103 Ru/ 137 Cs	132 Te/ 137 Cs	90 Sr/ 137 Cs	Кол-во проб
ФРГ	[10]	возд. фильтр	0,90	1,4	28	0,011	1
ФРГ	[11]	дождь	0,70	1,2	23	0,012	1
Япония	[12]	планшет	0,68	1,9	21	0,010 0,019	17
Швеция	[13]	возд. фильтр	0,41	0,17	4,7	-	1
Финляндия	[6, 7]	планшет	0,32 0,92	0,23 0,69	9,2-18	0,009 0,018	4
СССР	[14]	мазок	0,40	0,19	4,05	-	1
З. Европа	[14]	мазок	0,69	0,95	10,2	-	1
З. Европа	[14]	мазок	0,62	1,09	11,5	-	1
Сибирь	[14]	мазок	0,90	1,72	18,4	-	1

Выводы

Показано , что основные особенности радио активных выпадений вследствие аварии на Чер нобыльской АЭС достаточно хорошо вписываются в единые модельные представления , что позволя ет говорить о создании универсальной модели .

В рамках модели можно говорить о сущест вовании двух основных форм выпадений ( топлив ной и конденсационной составляющей ) и выделе нии двух основных групп радионуклидов по степе ни " летучести ", одну из которых составляют " неле тучие " тугоплавкие радионуклиды ( цирконий , нио бий , церий , европий , нептуний , плутоний ), а вто рую - радионуклиды , имеющие как топливную , так и свободную составляющую активности в выпаде ниях ( цезий , стронций , сурьма , рутений , барий и др .). Физико - химические различия двух форм вы падений обусловливают , с точки зрения практи ческой дозиметрии и физики , явления , поиск зако номерностей в формировании каждой из них , в том числе и установление корреляционных ра дионуклидных соотношений в топливной и кон денсационной составляющих радиоактивного за грязнения .

Детерминированность ядерно - физических про цессов , происходивших в реакторе 4- го энергобло ка ЧАЭС в процессе его нормальной эксплуата ции , позволяет оценить усредненные по всему реактору радионуклидные характеристики топлива ( данные таблицы 1). Взрыв реактора , его горение и процессы атмосферного переноса продуктов выброса привели к хаотичности в распростране нии и выпадении радионуклидов на подстилаю щую поверхность , и , возможно , " деформации " стартовых радионуклидных характеристик выпа дений . Для оценки степени этих деформаций и того , в какой мере характеристики радионуклидов в предаварийном реакторе сохраняются в выпа дениях необходимо дальнейшее развитие и де тализация модельных представлений .