Инструментальные оценки накопленной дозы внешнего облучения методом ретроспективной люминесцентной дозиметрии по единичным микрокристаллам кварца: первые результаты международного исследования образцов - "свидетелей" ядерных испытаний (г. Семей, Республика Казахстан)

Город Семей (ранее – Семипалатинск), Республика Казахстан, расположен на расстоянии около 150 км к востоку от территории Семипалатинского испытательного полигона. Этот город находился в пределах следов радиоактивных выпадений после нескольких ядерных испытаний на Семипалатинском полигоне (СП), датируемых 23.10.1954 г., 29.07.1955 г., 16.03.1956 г., 25.09.1962 г. и 15.01.1965 г. [1-5].

Поскольку г. Семей является одним из крупных населённых пунктов в ареале вокруг СП, то вполне понятен интерес к ретроспективным оценкам накопленных доз облучения в этом городе в результате ядерных испытаний на СП. В то же время необходимо иметь в виду, что территория города достаточно большая, а ширина радиоактивных следов после ядерных испытаний может быть весьма ограниченной, так что в силу этих обстоятельств облучение могло быть весьма неравномерным и не затрагивать всю территорию города. Может быть, в том числе, и поэтому имеются существенные расхождения между результатами опубликованных в разные годы оценок накопленной дозы внешнего облучения в этом населённом пункте – от 4,3 до 890 мГр [2, 6, 7, 8-10]. К сожалению, точные координаты следов выпадений авторам неизвестны, что, по всей видимости, требует дальнейших исследований.

В публикуемой статье приведены первые результаты оценки локальной накопленной дозы внешнего облучения в г. Семей, полученные методом ретроспективной люминесцентной дозиметрии (РЛД) по кварцевым включениям в объекты окружающей среды с использованием технологии анализа единичных микрокристаллов.

Материалы и методы

Отбор кварцсодержащих образцов

Код образца – LocSemey 1-02. Расположение образца – внешняя часть стены кирпичного здания (здание бывшего военкомата, построено до 1954 г.). Расстояние от уровня земли до отобранного кирпича – 172 см. Данные GPS – 50°24'57.9"N, 80°15'27.5"E. Образец отобран для ретроспективной оценки накопленной дозы внешнего облучения возможного техногенного происхождения.

Код образца – LocSemey 1-04. Расположение образца – внутренняя хорошо экранированная часть здания. Расстояние от уровня земли до отобранного кирпича – 63 см. Образец находился под полом, с внутренней стороны фундамента здания толщиной 154 см. Образец отобран для ретроспективной оценки накопленной дозы облучения природного происхождения («фоновая» доза).

Значения мощностей поглощённой дозы (на дату пробоотбора) в точках отбора образцов как облучённого, так и фонового равны, в среднем, 12±1 мкР/ч (при измерениях прибором ДРГ-01м1, со свидетельством поверки МАГАТЭ № 7893003), что соответствует типичным фоновым уровням и статистически от них не отличается. Это совершенно естественно, так как после испытаний прошло много лет, а формирование доз внешнего облучения завершается на более чем 90% за один год после испытания.

Метод РЛД

Базовая технология метода РЛД, а также методика пробоотбора кварцсодержащих образцов изложены ранее в публикациях [11, 12]. Метод РЛД основан на использовании измерений интенсивности радиационно-обусловленной люминесценции, которая стимулируется в извлечённых микрокристаллах кварца термическим (ТЛ дозиметрия) или оптическим (ОСЛ дозиметрия) способом. В данной работе использовали технологию оптической стимуляции радиационно-обусловленной люминесценции (ОСЛ) единичных микрокристаллов кварца, содержащихся в тонких слоях отобранных образцов кирпичей. Технология с использованием единичных микрокристаллов позволила исключить из анализа мешающие люминесцентные сигналы от иных микрочастиц, не обладающих дозиметрическими свойствами [13]. В результате удалось достичь предела детектирования 15 мГр по величине накопленной дозы, что лучше, чем чувствительность традиционных методов ОСЛ и ТЛ (20-25 мГр по величине накопленной дозы).

В целом такой подход является весьма трудоёмким и в данной статье мы приводим только первые результаты измерений кварцсодержащих образцов из г. Семей для инструментальной ретроспективной оценки накопленной дозы внешнего облучения. Исследования в этом направлении продолжаются.

Применён метод РЛД с использованием технологии оптической стимуляции радиационно-обусловленной люминесценции единичных микрокристаллов кварца, содержащихся в образцах кирпичей, описанный в работе [13]. Последовательность ОСЛ-измерений соответствует общему протоколу SAR (Single Aliquot Regenerative-dose protocol) [14]. Для удаления и размельчения тонких слоёв образца (около 0,3 мм) применялась боковая сторона низкоскоростной возвратно-поступательной пилы с алмазным покрытием. Поверхностный слой образца из внешней части стены строения на глубину до 3 мм не был включён в анализ – для того, чтобы исключить возможное влияние солнечного облучения на результаты дозиметрических измерений.

Основное оборудование, использованное для ОСЛ-измерений

Люминесцентный автоматический ридер: TL/OSL-DA-15 (RIS∅, Дания) с блоком для измерений единичных микрокристаллов (DTU Nutech).

Стимуляция люминесценции: твёрдотельный лазер с диодной накачкой Nb:YVO4 (длина волны излучения 532 нм) мощностью 10 мВт с лазерным пучком диаметром <20 мкм и системой высокоточного позиционирования для определения нахождения единичных микрочастиц, расположенных внутри отдельных отверстий на дисках (100 отверстий диаметром 0,3 мм на одном диске, всего 48 дисков на одну загрузку для автоматических измерений).

Регистрация люминесценции: фотоумножитель (ФЭУ) EMI 9235QA в режиме регистрации единичных фотонов, ФЭУ экранирован от стимулирующего излучения лазера 4-миллиметровым фильтром «Hoya U-340» (пропускание излучения с длиной волны 280-370 нм – с максимумом около 300 нм).

Облучение для построения калибровочных дозовых зависимостей для каждого микрокристалла: ⁹⁰ Sr/ ⁹⁰ Y источник, встроенный в свинцовый домик (мощность дозы 6,71 мГр/с).

Результаты

На рис. 1 приведены результаты измерений фоновых накопленных доз (а) и суммарных накопленных доз (техногенная плюс фоновая дозы) (б). Из рис. 1а следует, что распределение фоновой накопленной дозы по глубине в кирпиче весьма равномерное (в пределах погрешностей измерений) и не имеет систематической тенденции изменения величины накопленной дозы с глубиной, что свидетельствует об отсутствии дополнительного (техногенного) облучения образца кирпича, отобранного из экранированной от внешнего облучения части строения. Накопленная доза фонового облучения состоит из трёх компонент – дозы от космического облучения, дозы от гамма-компоненты излучения естественных радионуклидов (ЕРН), присутствующих в окружающей среде и в материале кирпича, и дозы от бета-частиц, излучаемых ЕРН, присутствующих в материале кирпича [12]. Вклад в фоновую дозу от короткопробежных альфа-частиц, излучаемых присутствующими в материале кирпича ЕРН, пренебрежимо мал, так как применяемая технология ретроспективной дозиметрии по микрокристаллам кварца предусматривает травление их поверхности в кислоте HF, что «снимает» эффект облучения поверхности кристаллов от короткопробежных микрочастиц [12]. Установлено, что средняя по объёму кирпича величина фоновой накопленной дозы равна 80±3,1 мГр. Оценка фоновой дозы является принципиально важной, так как позволяет определить наличие или отсутствие дополнительного (техногенного) облучения образца кирпича, отобранного из внешней (не экранированной) стены строения.

1СС-| 90- □ 80- а ■"          "               ■ 70 60 50 40 30 20 10              ।          ।          । । ।          । । ।          ।          ।          ।          ।          ।          । 0     20    40    60     80    100    120 X         а)

200 -| 180 - 160 140-    " , 120-     " ■ 100-                    ■                 а 80 60 40 20 6    20    40    60    80   100 120 у б)

Рис. 1. Результаты измерений накопленных доз, определённых по микрокристаллическим кварцевым включениям на различных глубинах в образцах кирпичей, отобранных из здания бывшего военкомата (г. Семей).

D – накопленная (от момента отжига кирпича до момента измерения) поглощённая доза, мГр (а – фоновая доза, б – сумма техногенной и фоновой дозы). X – расстояние от внешней поверхности кирпича вглубь стены строения. Указанные погрешности соответствуют 2 SD.

Из рис. 1б следует, что имеет место отчётливо выраженный плавный спад величины суммарной накопленной дозы в зависимости от глубины нахождения микрокристаллов кварца в кирпиче – по направлению от поверхности внешней стены строения в её глубину. Указанная зависимость показывает, что, предположительно, данное здание было «свидетелем» прохождения радиоактивных следов в период проведения ядерных испытаний на СП. Для того, чтобы оценить величину этой дополнительной техногенной дозы необходимо из суммарных доз (рис. 1б) вычесть «фоновые» дозы (рис. 1а) для каждой из глубин нахождения измеряемых микрокристаллов кварца в стене строения. Соответствующие данные представлены на рис. 2.

Рис. 2. Результаты измерений техногенной накопленной дозы, определённой по микрокристаллическим кварцевым включениям на различных глубинах в образце кирпича, отобранного из здания бывшего военкомата (г. Семей).

D – накопленная (от момента отжига кирпича до момента измерения) техногенная поглощённая доза, мГр. X – расстояние от внешней поверхности кирпича вглубь внешней стороны стены строения, мм.

Указанные погрешности соответствуют 2 SD.

Из рис. 2 следует, что имеет место достоверный спад величины накопленной дозы. Установленный спад величины накопленной дозы обусловлен поглощением гамма-излучения от внешнего источника ионизирующего излучения материалом стены. Самый поверхностный слой кирпича толщиной 3 мм не был включён в анализ – для того, чтобы исключить возможное влияние солнечного облучения на результаты дозиметрических измерений [12]. Здесь ещё раз следует подчеркнуть, что указанная зависимость показывает, что данное здание, возможно, было «свидетелем» прохождения радиоактивных следов в период проведения ядерных испытаний на СП. Выявленная зависимость «накопленная техногенная доза – глубина по направлению от внешней поверхности стены вглубь неё» соответствует аналогичным зависимостям, полученным в ходе исследований методом РЛД в других населённых пунктах, расположенных в ареале СП [12]. Установлено, что на глубине 5,5 мм от внешней поверхности стены накопленная доза внешнего техногенного облучения равна 68±11 мГр (после вычета фоновой дозы).

Обсуждение

Для практических заключений представляет интерес величина накопленной поглощённой дозы в воздухе вблизи места расположения обследованного здания. Для этого нами был проведён пересчёт от величины накопленной техногенной дозы на глубине в стене 5,5 мм к накопленной дозе в воздухе с использованием коэффициента пересчёта для референтной точки (на высоте 1 м над поверхностью почвы и на расстоянии 25 м от строения), опубликованного в работе [12] и относящегося к региону вокруг СП. Пересчёт показывает, что величина накопленной дозы в воздухе вблизи места расположения строения равна 120±21 мГр. Эта доза была расценена как результат облучения от радиоактивного следа (или наложений следов) от имевших место в прошлом ядерных испытаний на СП. Действительно, согласно карте изолиний мощности дозы, опубликованной в работе [1], в направлении населённого пункта Семей имел место радиоактивный след после ядерного испытания 15.01.1965 г. (подземное испытание в мирных целях с выб- росом грунта для образования искусственного водоема, глубина залегания заряда –178 м под поверхностью почвы, мощность взрыва – 40 кТ). Однако в работе [1] представлены только величины мощности дозы облучения в воздухе в виде широко распределённых на больших расстояниях дозовых изолиний, поэтому они могут быть рассмотрены только как ориентировочные.

Что касается полученных нами результатов, то особо (и это принципиально важно) следует отметить, что представленные нами данные инструментальной ретроспективной дозиметрии для кварцсодержащих образцов из г. Семей не следует распространять на весь город в целом. Необходимо иметь в виду, что территория города большая, а ширина радиоактивных следов после ядерных испытаний может быть весьма ограниченной [15, 16], так что в силу этих обстоятельств облучение могло быть весьма неравномерным (локальным) и не затрагивать всю территорию города. Узость этих следов может быть одной из причин существенных расхождений между ранее опубликованными разными авторами оценками доз внешнего облучения для этого населённого пункта, так как эти оценки могут быть усреднёнными по большой площади, или же относиться к разным местам отбора образцов для дозиметрического анализа. Другие причины могут заключаться в различиях между методами, использованными для оценок доз. Исследования в этом направлении продолжаются.

Выводы

• 1.    Впервые для инструментальных оценок накопленных доз внешнего облучения на территории вблизи СП был применён метод РЛД с использованием технологии ОСЛ единичных микрокристаллов кварца, содержащихся в образцах кирпичей, отобранных из строения, являющегося «свидетелем» ядерных испытаний. Технология с использованием единичных микрокристаллов позволила исключить из анализа мешающие люминесцентные сигналы от иных микрочастиц, не обладающих дозиметрическими свойствами.

• 2.    Выявлено достоверное уменьшение накопленной дозы в зависимости от глубины в образце по направлению от внешней поверхности стены строения вглубь неё, что показывает присутствие внешнего техногенного облучения, имевшего место в прошлом.

• 3.    В образце, извлечённом из внутренней, хорошо экранированной части стены строения, такого рода зависимость не выявлена, что позволило провести оценку фоновой накопленной дозы за период от даты постройки здания до момента измерения. Величина фоновой накопленной дозы, усреднённой по всей толщине экранированного кирпича, равна 80±3,1 мГр.

• 4.    Установлено, что на глубине 5,5 мм от внешней поверхности стены накопленная доза внешнего техногенного облучения равна 68±11 мГр (после вычета фоновой дозы).

• 5.    Пересчёт от величины накопленной техногенной дозы на глубине в стене 5,5 мм к накопленной дозе в воздухе показывает, что величина накопленной дозы в воздухе вблизи места расположения строения равна 120±21 мГр. Эта доза была расценена как результат облучения от радиоактивного следа (или наложений следов) от имевших место в прошлом ядерных испытаний на СП.

• 6.    Полученные результаты инструментальной ретроспективной дозиметрии не следует распространять на весь г. Семей в целом. Необходимо иметь в виду, что территория города

достаточно большая, а ширина радиоактивных следов после ядерных испытаний может быть весьма ограниченной, так что в силу этих обстоятельств облучение могло быть весьма неравномерным (локальным) и не затрагивать всю территорию города. Узость этих следов может быть одной из причин существенных расхождений меду ранее опубликованными разными авторами оценками доз внешнего облучения для этого населённого пункта. Другие причины могут заключаться в различиях между методами, использованными для оценок доз, что обуславливает необходимость дальнейших исследований.

Все авторы, согласно их заявлениям, не имеют конфликта интересов.

Это исследование было поддержано:

• -    Медицинским радиологическим научным центром им. А.Ф. Цыба – филиал ФГБУ «НМИЦ радиологии» Минздрава России, Обнинск;

• -    Научно-исследовательским институтом радиационной медицины и экологии, Семей, Республика Казахстан;

• -    Евразийским национальным университетом им. Л.Н. Гумилёва, Нур-Султан, Республика Казахстан;

• -    Хиросимским университетом, Япония

в рамках соответствующих двусторонних рамочных соглашений об академическом сотрудничестве между указанными выше организациями.

Со стороны Республики Казахстан (Жумадилов К.Ш.) – часть этого исследования была поддержана грантами Министерства образования и науки Республики Казахстан (5284/GF4 соглашение № 47 и AP 05135470 № 132).

Со стороны Японии (соавторы из Японии) – часть этого исследования была поддержана грантами Министерства образования, науки, спорта и культуры Японии, гранты № 26257501 и № 24310044.

Часть этого исследования была поддержана грантом МРНЦ, полученным от ЕС, – грант № 323310 SEMI-NUC.