Использование тантала для органов регулирования ядерных реакторов на быстрых нейтронах

Тантал в 70-е годы рассматривался как кан-дидатный материал для органов регулирования ядерных реакторов на быстрых нейтронах [1-8]. Согласно [1] в этом качестве его использовали в UK Prototype Fast Reactor. В ограниченном объеме исследования радиационной стойкости различных образцов тантала проводились и в России.

Свойства тантала могут заметно изменяться в зависимости от химического состава и термомеханической обработки изделий. На рис. 1 приведены структуры тантала после механической обработки и отжига при температурах 1000, 1500 и 2000°С в течение 1 часа. После температуры отжига 1000°С появляются первые мелкие зерна размером до 50 мкм, структура полностью сформирована по всему объему после отжига 1500°С, размер зерен лежит в диапазоне 50...200 мкм. После отжига 2000°С размер зерен достигает 0,9 мм. По-видимому, наиболее оптимальный размер зерна тантала 10...50 мкм.

В табл. 1 представлены типичные химические составы тантала, исследованные в различных странах.

Во всех случаях содержания примесей в нем не превышает 0,1 %. Наибольший вклад вносят ниобий (50700 ppm), вольфрам (100-150 ppm), молибден (150 ppm).

ИССЛЕДОВАНИЕ МЕХАНИЧЕСКИЙ

СВОЙСТВ ТАНТАЛА ПОД ОБЛУЧЕНИЕМ

Реакторное облучение приводит к увеличению прочности и снижению пластичности тантала

Клочков Евгений Петрович, доктор технических наук, главный научный сотрудник.

(табл. 2). Изменяется не только структура, но и химический состав материала, в котором при реакторном облучении накапливается вольфрам. Из таблицы видно, что добавка вольфрама в тантал в исходном состоянии сопровождается заметным увеличением его прочности. Так, предел прочности тантала составил 290 МПа, а добавка 3%W привела к увеличению этой характеристики до 361 МПа.

Следует отметить, что пластичность тантала сохраняется на достаточно высоком уровне ( 8 р =7%) даже после облучения флюенсом тепловых нейтронов 1,6·10²¹см^-2.

Образцы тантала диаметром 6 мм и высотой 300 мм облучали в реакторе LMFBR в среде натрия, скорость протекания которого составляла 7 м/с, а содержание кислорода – 2,7 ррm [1]. Испытания проводили при температуре 858 К. Наблюдалось окисление образцов тантала с образованием на поверхности оксидного слоя Та2О5. Скорость потери массы образцов тантала составила 0,4 мм/год.

Нанесение на образцы тантала тонкого слоя молибдена полностью предотвращает протекание процессов коррозии. Эти результаты получены после испытаний образцов в реакторе на быстрых нейтронах Dounreay в течение 5 лет до флюенса быстрых нейтронов 7·1022см-2 (Е>0,11 МэВ) [6].

Реакторное облучение приводит к увеличению объёма образцов тантала (рис. 2)

Максимальное распухание тантала соответствует температуре 600-650°С. До температуры 450°С оно не наблюдалось. Выше температуры 600-650°С происходит снижение распухания и при t=1100°С оно не превышает 0,3% Таким образом, распухание тантала не является линейной функцией от температуры облучения и для его

а                                                    б

в

100 ц

а

Рис. 1. Структура тантала:

а – после деформации; б – после деформации и отжига при температуре 1000 °С; в – после деформации и отжига при температуре 1500 °С; г – после деформации и отжига при температуре 2000 °С

Таблица 1. Типичный химический состав тантала, ppm [1]

Страна	Та, %	C	Fe	Cu	Ni	Si	Nb	W	Mo	O	H	N
Великобритания	99,9 min	10	20	10	20	30	50	100	150	25	4	10
США		30	-	-	-		240	150	-	22	-	21
Франция		4	-	-	-		700	< 150	-	4,3	-	6,3

- нет данных определения предложена формула [1]:

^V _ F (t )(^t)04,

A V

где – изменение объёма, %; F(t) – темпера

-

турная функции, равная = 1,69exp( 0,01Т 11,75) 2 / a ;

Т – температура, °F.

_ 14,87 + 44,57 exp(0.005(T -1950))

"     1 + exp(0.005(T-1950))     . (2)

В работе [5] представлены результаты, под-

Таблица 2. Влияние реакторного облучения на механические свойства тантала [1]

Образец	Флюенс тепловых нейтронов, x 1020 см-2	Предел прочности С в , МПа	Предел текучести П о2 , МПа	Относительное удлинение, 5 р, %
Ta	-	290	207	40
Ta + 1.5%W	-	310	214	39
Ta +3%W	-	361	266	35
Ta	7,8	479	454	16
Ta	16,0	595	561	7

t ° C

Рис. 2. Изменение объёма образцов тантала от температуры облучения:

1 – флюенс нейтронов 5•1021см-2 (Е>0,1МэВ) [5];

2 – флюенс нейтронов 2,5•1021см-2 (Е>0,1МэВ) [7]

тверждающие влияние трансмутационного вольфрама на изменение объёма образцов тантала (рис. 3). Облучение при температуре 770 820К до флюенса нейтронов 5·1021см-2 (Е>0,1МэВ) привело к увеличению длины образцов до 0,2%, а начиная с флюенса нейтронов 1·1022см-2 (Е>0,1МэВ), происходит её уменьшение вплоть до исходных значений при F0,1=3·1022см-2.

Размеры атомов вольфрама меньше, чем размеры атомов тантала (рис. 4). Поэтому процесс нейтронного захвата атомами тантала и накопление атомов вольфрама приводит к уменьшению объема образцов. Этот эффект незначителен и экспериментально обнаружить его удалось только при измерениях высоты образцов, имеющих значительно большие размеры, чем диаметр.

Основной вклад в распухание тантала вносят поры. До температуры облучения 698К образования пор и распухание тантала не обнаружено. При температуре облучения 858К диаметр пор достигает 205Е, а концентрация 1,9·1023м-3 (табл. 3). При флюенсе быстрых нейтронов 2,5·1022см-2 (Е>0,1МэВ) это привело к увеличению объёма на 2,4%.

Таблетки тантала диаметрами 8,2 мм и 28 мм облучали в герметичных и негерметичных ампулах в виде оболочек диаметрами 9,5х0,5мм и 30х0,5мм с концевыми деталями, выполненными из нержавеющей стали ОХ16Н15МЗБ. Зазор между таблетками тантала и оболочкой заполнялся гелием. Негерметичные ампулы имели аксиальные отверстия в концевых деталях диамет-

Рис. 3. Изменение длины образцов тантала от флюенса быстрых нейтронов при температуре облучения 770-820 К [5]:

1 – общее удлинение образцов; 2 – вклад трансмутационного вольфрама в изменение длины образцов

Рис. 4. Зависимость изменения размера параметра «а» кристаллической решетки Та от содержания в нем W

Таблица 3. Результаты измерений параметров пор и распухания образцов тантала при реакторном облучении [7]

Температура облучения, К Флюенс нейтронов, х 1022см-2 (Е>0,1МэВ) Парам етры пор Изменение объёма, % Концентрация, х1021 м"3 Средни й диаметр, А 698 2,5 0 - - 850 2,5 190 61 2,4 1063 2,5 6,1 117 0,65 1223-1323 4,4 < 0,3 130 < 0,3 рами 2-3 мм. Ампулы размещали в материаловедческом пакете реактора БОР-60.

Облучение проводили в реакторе БОР-60 в течение 480 эфф.сут. до максимального флюенса быстрых нейтронов 4,7·1022 см-2 (Е>0,1МэВ). Таблетки тантала диаметров 8,2 мм, облучавшиеся в герметичных ампулах, имели максимальную температуру 395°С, в негерметичных ампулах -340°С. Температура таблеток тантала большого диаметра (O/ 28мм), облучавшихся в контакте с теплоносителем – натрием, составляла 710...750С. Для определения температуры использовали плавкие индикаторы. Удельное энерговыделение равнялось 33...37 Вт/см3.

После реакторных испытаний все ампулы видимых повреждений не имели. Поверхность ампул была блестящей, отсутствовали вздутия, трещины, искривления и другие видимые дефекты. На рис 5. показана структура тантала после облучения.

х 400

Рис. 5. Структура тантала после облучения в реакторе БОР-60 при температуре 395°С флюенсом быстрых нейтронов 4·10²² см^-2 (Е>0,1МэВ)

До разделки ампулы около одного месяца хранились в "горячей" камере в воздушной среде. Это привело к разрушению ампул с таблетками тантала диаметром 28 мм. Наиболее вероятная причина такого поведения – разогрев тантала от остаточного тепловыделения и его взаимодействие с натрием и парами воды, имевшимися в "горячей" камере, что привело к распуханию таблеток и разрыву оболочки. Высокие тепловыделения подтверждаются наличием цветов побежалости на герметичных ампулах с таблетками тантала.

ВЫВОДЫ

Проведенные исследования показали, что тантал может эксплуатироваться в качестве поглощающего материала в ядерных реакторах на быстрых нейтронах, по крайней мере, до флюенсов быстрых нейтронов порядка (5-7) ·1022 см-2 (Е>0,1МэВ) и температуре ниже 750°С при условии обеспечения хорошего теплоотвода. При этом возникают большие проблемы по обращению с изделиями с танталом после извлечения их из реактора, т.к. требуется применение специальных технологий, обеспечивающих принудительное охлаждение, предотвращение контакта с воздушной и паро-водяной средой. Эти ограничения не позволяют рекомендовать использование тантала в качестве поглощающего материала для отечественных регулирующих органов ядерных реакторов на быстрых нейтронах.

Работа выполнена при поддержке министерства образования и науки Российской Федерации.