Изменение поверхностных характеристик цинкмодифицированного цеолита типа H-ZSM-5 в процессе трансформации метанола в синтетические углеводороды

Автор: Сидоров Александр Иванович, Молчанов Владимир Петрович, Мушинский Лев Сергеевич, Бровко Роман Викторович

Журнал: Бюллетень науки и практики @bulletennauki

Рубрика: Химические науки

Статья в выпуске: 11 т.6, 2020 года.

Бесплатный доступ

Метод t-графика является хорошо известным способом определения объема микро- и/или мезопористых материалов и удельной площади поверхности образца путем сравнения с эталонной изотермой адсорбции непористого материала, имеющего сходный химический состав поверхности. В статье показана применимость метода t-графика к анализу свойств поверхности цинк модифицированных образцов цеолита H-ZSM-5 до и после протекания на них реакций трансформации метанола в углеводороды. Цеолиты широко используются в качестве катализаторов в нефтехимической и нефтеперерабатывающей промышленности. Эти материалы содержат активные Бренстедовские кислотные центры, распределенные внутри микропористой структуры цеолитов, что приводит к избирательному катализу за счет разницы формы пор используемых цеолитов. Размер, форма цеолитного катализатора определяют каталитические характеристики, как в отношении селективности продукта, так и в отношении дезактивации катализатор. В большинстве реакций превращения углеводородов, катализируемых цеолитами, происходит потеря активности катализатора из-за отложения углерода. В связи с чем определение поверхностных свойств цеолитов является важной задачей, способствующей раскрытию физико-химической сущности процесса дезактивации цеолитов. Пересчет изотерм адсорбции азота с использованием модели t-графика позволил определить объем микро- и мезопор. На основании данных t-графика можно сделать вывод о том, что в процессе трансформации метанола в углеводороды происходит накопление углерода на поверхности цеолита. При этом преимущественное отложение углерода на поверхности мезопор, в связи с тем, что в процессе дезактивации теряется от 61% до 73% объема мезопор. Количество микропор также уменьшается, но доля потерь составляет 42-54%, что ниже по сравнению с потерями объема мезопор на 10-15%.

Еще

Изотерма адсорбции, модель адсорбции, t-график

Короткий адрес: https://sciup.org/14117668

IDR: 14117668   |   DOI: 10.33619/2414-2948/60/02

Список литературы Изменение поверхностных характеристик цинкмодифицированного цеолита типа H-ZSM-5 в процессе трансформации метанола в синтетические углеводороды

  • Zhang J., Xu L., Zhang Y., Huang Z., Zhang X., Zhang X.,.. Xu L. Hydrogen transfer versus olefins methylation: On the formation trend of propene in the methanol-to-hydrocarbons reaction over Beta zeolites // Journal of Catalysis. 2018. V. 368. P. 248-260. DOI: 10.1016/j.jcat.2018.10.015
  • Долуда В. Ю., Сульман М. Г., Матвеева В. Г., Лакина Н. В., Быков А. В., Сульман Э. М. Каталитическая трансформация метанола в углеводороды // Вестник Тверского государственного университета. Серия: Химия. 2015. №4. С. 60-66.
  • Chotiwan S., Somwongsa P., Lao-ubol Supranee, Lao-auyporn Pracha, Attanatho L., Laosombut T., & Larpkiattaworn S. Two-step catalytic hydrogenation of methanol to hydrocarbons conversion // Materials Today: Proceedings. 2019. V. 17. P. 1362-1369. DOI: 10.1016/j.matpr.2019.06.156
  • De Boer J. H., Lippens B. C., Linsen B. G., Broekhoff J. C. P., van den Heuvel A., Osinga T. J. Thet-curve of multimolecular N2-adsorption // Journal of Colloid and Interface Science. 1966. V. 21. №4. P. 405-414. DOI: 10.1016/0095-8522(66)90006-7
  • Sing K. S. W. Assessment of microporosity // Chemistry & Industry. 1967. №20. P. 829-830.
  • Kapoor A., Ritter J. A., Yang R. T. On the Dubinin-Radushkevich equation for adsorption in microporous solids in the Henry's law region // Langmuir. 1989. V. 5. №4. P. 1118-1121. DOI: 10.1021/la00088a043
  • Dollimore D., Heal G. R. An improved method for the calculation of pore size distribution from adsorption data // Journal of Applied Chemistry. 1964. V. 14. №3. P. 109-114. DOI: 10.1002/jctb.5010140302
  • Horváth G., Kawazoe K. Method for the calculation of effective pore size distribution in molecular sieve carbon // Journal of Chemical Engineering of Japan. 1983. V. 16. №6. P. 470-475. DOI: 10.1252/jcej.16.470
Еще
Статья научная