Экологические аспекты реконструкции хранилища радиоактивных отходов

На территории Ухтинского р-на Республики Коми с 1931 по 1957 гг. действовал один из самых крупных заводов по добыче радия из подземных высокоминерализованных вод, а также привозной отработанной урановой руды. Годовой выпуск радионуклида составлял 16,5–17,5 г [3]. По технологии производства радия, помимо отработанной воды, образовывались два типа твердых РАО: «черные отвалы» – при получении радионуклида из пластовых вод на стадии выщелачивания спеков и «красные отвалы» – при выделении радия из урановой руды. Эти отходы в течение 25 лет стихийно сбрасывали на заболоченный берег р. Ухта. К моменту закрытия завода в 1956 г. на хранилище скопилось более 10 тыс. т высокоактивных отходов, содержащих около 10 г радия [2]. В 1962 г. отвалы были дезактивированы насыпным методом. Фактически хранилище находится на пойме и первой надпойменной террасе р. Ухта и представляет собой свалку радиоактивных отходов в непосредственной близости от жилой зоны пос. Водный (рис. 1). Через территорию хранилища протекают два ручья, загрязняя р. Ухта радионуклидами. В 1960 г. активность воды в этих ручьях составляла 111 Бк/л. При этом содержание радия в р. Ухта в районе хранилища увеличилось до 2,85 Бк/л [3], что в 5,8 раз превышает ныне действующие санитарные нормативы (НРБ-99/2009) [1].

За прошедшие 50 лет с момента закрытия производства радиоактивность отходов значительно уменьшилась. По данным исследователей, в 1999 г. содержание радия в пробах воды из устьев ручьев составляло всего 0,02 и 0,11, в пробах воды из р. Ухта – 0,04 Бк/кг [4]. За период с 1981 по 2002 гг. произошло снижение запасов 226Ra в 0-100 см слое почвы от 720 до 320 ГБк [5].

Цель данной работы – природоохранный мониторинг последствий влияния существующего хранилища радиоактивных отходов на окружающую среду.

Объекты и методы исследований

Хранилище РАО находится на территории пгт Водный, который административно является частью Ухтинского р-на Республики Коми (63˚30’ с.ш.; 53˚25’ в.д.). Его площадь составляет примерно 3 га. Данная территория расположена на северо-восточном склоне Тимана. Она представляет собой систему сопряженных элементарных геохимических ландшафтов, включая пойму р. Ухта, подножие и склон первой надпойменной террасы, склон и вторую надпойменную террасу. При проведении дезактивации насыпным методом растительный покров был полностью уничтожен [6]. Однако к настоящему времени значительная часть территории хранилища покрыта сосново-березовым лесом с травянистым покровом.

Рис. 1. Территория свалки РАО (официальный сайт

Наши исследования были выполнены в 2009– 2010 гг. и включали в себя заложение регулярной сети почвенных прикопок и разрезов с шагом 20 м в пределах ключевого участка хранилища РАО. На основе результатов анализа проведенных полевых исследований и ранее построенной карты плотности загрязнения 226Ra до глубины 1 м [7] была построена детальная почвенная карта.

Для определения содержания 238U и 226Ra на территории хранилища были отобраны образцы почв, а также пробы поверхностных (май–октябрь 2009 г.) и грунтовых вод (август–ноябрь 2009 г., май– ноябрь 2010 г.). Для изучения миграции радионуклидов с поверхностными водами был проведен отбор проб воды из устьев ручьев, протекающих по территории участка и впадающих в р. Ухта, а также в самой реке. С целью определения радионуклидов с грунтовыми водами проводили отбор из семи наблюдательных скважин (СКВ. 1-7) глубиной 2–3 м (рис. 2), скважины СКВ. 3, 6 и 7 находились в месте захоронения радиоактивных отвалов. Исследовали также четыре наблюдательные скважины за пределами участка: скважины набл. 1-3 находились выше участка относительно потока грунтовых вод, а скважина набл. 4 – ниже (рис.2). Во время отборов проб измеряли уровень грунтовых вод.

Для изучения потенциальной подвижности радионуклидов в окружающей среде исследовали их формы нахождения в почвах методом последовательных вытяжек: для определения водорастворимой формы использовали Н 2 О дист. , обменной – 1М NH 4 Ac, кислоторастворимой – 1М HCl. ²³⁸U в пробах определяли люминесцентным [8], ²²⁶Ra – эманационным [9] методами.

Результаты исследований

Согласно почвенно-географическому районированию, исследуемый ключевой участок относится к Северотаежному Тиманскому району с тор-фянисто-подзолисто-глееватыми почвами и иллювиально-гумусово-железистыми подзолами, которые развиваются под преимущественно хвойными лесами с долгомошным и долгомошно-сфагновым покровом. Абсолютные высоты колеблются в пределах 140–240 м, наблюдается постепенное поднятие равнины к северо-западу. Коренными являются преимущественно метаморфические породы – в основном глинистые сланцы. Почвообразующие породы – это моренные слабогалечниковые суглинки.

Почвенный покров хранилища представлен болотно-подзолистыми и аллювиальными почвами, не затронутыми хозяйственной деятельностью человека, природными химически загрязненными, а также техногенными почвами, имеющими механическое и химическое загрязнение – эмбриоземами (табл. 1, рис. 3). Радиационный фон на участке в настоящее время достигает 35 мкЗв/ч [11].

Природные почвы на территории хранилища сохранились только на пойме и первой надпойменной террасе, тогда как на второй надпойменной террасе находятся техногенные почвы. За прошедшие 50 лет с момента проведения дезактивационных мероприятий эти почвы имеют слабо развитые горизонты – дерновый, торфянистый, подзолистый.

Рельеф пойменной и первой надпойменной террас весьма неоднороден — представляет собой сочетание гривистых возвышений с межгривными понижениями. Это определяет преобладание мел-

Рис. 2. Схема расположения скважин для отбора проб воды

коконтурных сочетаний аллювиальных почв. Поэтому в зависимости от степени гидроморфизма формируются аллювиальные дерновые, дерновоглеевые и болотные почвы, ведущими почвообразовательными процессами в которых являются дерновый и глеевый. На надпойменных террасах по мере выхода почв из сферы пойменного обводнения в них развивается подзолистый процесс и постепенно стираются признаки дернового почвообразования. Поэтому на территории хранилища, на наименее дренированных участках распространены торфянисто-подзолис-то-глееватые почвы (Пб1), которые относятся к типу болотно-подзолистых почв и имеют наибольшее распространение и в естественных природных условиях в Северотаежном Тиман-ском районе. Оглеение может быть выражено по всему профилю. В формировании этих почв ведущими процессами являются подзолистый и глеевый. Для торфянисто-подзолисто-глееватой почвы характерен хорошо дифференцированный профиль с устойчивыми диагностическими признаками. Под слаборазложившей-ся торфянистой подстилкой выделяется довольно мощный подзолистый горизонт серых оттенков, прокрашенный гумусом из подстилки. Пример описания профиля торфянисто-подзолисто-глееватой почвы приведен в табл. 2.

Все описанные природные почвы сформированы на песчаных породах, подстилаемых средними суглинками, обладают низкой емкостью поглощения и слабой устойчивостью к загрязнению различными поллютантами.

На подчиненных участках рельефа – подножие и склон второй надпойменной террасы, а также полосе стока ручьев – почвы в течение более 40 лет подвергались загрязнению отходами радиевого производства, тем более, что основные запасы радиевых отходов сконцентрированы на второй надпойменной террасе. По технологии производства радий в отходах частично оставался в виде растворимого хлорида – Ва(Ra)Cl 2 . При длительном воздействии атмосферных осадков, ветра, грунтовых и паводковых вод попавшие в окружающую среду отходы радиевого производства

Таблица 1

Систематический список почв участка хранилища радиевых отходов в пгт Водный

Группы, типы, подтипы почв                        Индекс

Природные почвы:

Болотно-подзолистые почвы: торфянисто-подзолистые глееватые             Пб 1

Аллювиальные дерновые                                            Ад

Аллювиальные дерново-глеевые                                        Адг

Аллювиальные болотные                                            Аб

Природные химически загрязненные почвы:

Аллювиальные дерновые химически загрязненные                        Ад_х

Аллювиальные болотные химически загрязненные                         Аб_х

Молодые почвы на техногенных грунтах – эмбриоземы:

формируются на нетоксичных природных насыпных минеральных грунтах:

Эмбриоземы дерновые литостраты                                      ЭДл

Эмбриоземы торфянистые литостраты                                   ЭТл

(формируются на нетоксичных искусственных материалах промышленного и урбаногенного происхождения)

Эмбриоземы дерновые индустраты                                      ЭДи

(формируются на токсичных природных насыпных минеральных грунтах)

Эмбриоземы дерновые токсилитостраты                                 ЭДтл

Эмбриоземы торфянистые токсилитостраты                              ЭТтл

Эмбриоземы оподзоленные токсилитостраты                             ЭПтл

(формируются на токсичных искусственных материалах промышленного и урбаногенного происхождения)

Эмбриоземы дерновые токсииндустраты                                 ЭДти

Рис. 3. Почвенная карта территории хранилища РАО.

Таблица 2

Условия почвообразования и характеристика почв на территории хранилища РАО

То рфянисто-подзолисто-глееватая почва Номер точки Форма рельефа Растительное сообщес Индекс на карте О Eg BF BС тво 0–10 см 10–15 см 15–18 см 18–40 см -8 18 Нижняя терраса р. Ухта Опушка сосново-березового леса, осоки, травы Пб1 Темно-коричневая торфянистая подстилка Белесый песок Охристо-бурый песок Светло-бурый песок Аллювиальная болотная химически загрязненная почва Номер точки Форма рельефа Растительное сообщес Индекс на карте Т Тх тво 0–15 см 15–25> см 8 11 У перегиба склона и нижней террасы р. Ухта Осоковое болото, вода с поверхности Аб_х Среднеразложившийся темно-бурый осоковый торф Маслянисто-черный осоковый торф, слаборазложившийся, множество корневищ Эмбриозем дерновый токсилитострат Номер точки Форма рельефа Растительное сообщес Индекс на карте Wao Вr1 Х1 Вr2 Х2 тво 0–3 см 3–37 см 37–70 см 70–110 см 110–460> см 4 7 Верхняя терраса р. Ухта Разнотравный луг, кромка соснового леса ЭДтл Темно-серая неплотная дернина Светло-бурый песок с галькой «Черные отвалы» Красно-бурый песок со строительным мусором «Черные отвалы» подвергались физическому и химическому выветриванию. При этом находящийся в форме легкорастворимого хлорида радий мигрировал в более низкие области хранилища [10].

Химически загрязненные почвы – почвы с естественным профилем, но с высокими концентрациями загрязнителя (радионуклидами), степень которого оценивается как чрезвычайно опасная по принятым нормативам. Для диагностики почв применяются методы геоботанической биоиндикации по косвенным признакам, например, изменению проективного покрытия по сравнению с фоновым участком, выпадению отдельных видов, развитию фитопатологических отклонений, изменениям в лесной подстилке и опаде [12]. Диагностика подтверждается аналитическими методами. В нашем случае хорошо видны следы загрязнения «черными отвалами» (табл. 3).

Таблица 3

Распределение удельной активности Ra в разрезах

Глубина,	Разрез 8 18 Пб 1	Разрез 8 11 Аб_х	Разрез 4 7 ЭДтл
см	Бк/г
-5	0,63	70,5	0,48
-10	0,76	145,82	0,1
-30	0,74	101,64	145,45
-55	1,12	17,4	170,69
-80	0,79	31,45	136,92
-100	0,37	33,82	245,15
Примечание: Минимально значимая			удельная ак-
тивность	(МЗУА) 226Ra	= 10 Бк/г [2].

Описание профиля аллювиальной болотной химически загрязненной почвы дается на примере разреза 8 11 в табл. 2.

Радиоактивные отвалы, перекрытые слоем песка и/или строительного мусора, в основном находятся на второй надпойменной террасе. С 1956 г., с момента прекращения производства, данная территория заросла сосново-березовым лесом и луговой растительностью, а почвы прошли начальную стадию почвообразования и к настоящему времени имеют маломощный, но достаточно выраженный профиль, характерный для зональных почв. Формируются аккумулятивные маломощные почвы с профилем O-(E)-С – эмбриоземы, которые имеют слаборазвитый верхний органогенный горизонт (дерновый или торфянистый) мощностью менее 5 см. Под лесной растительностью может выделяться маломощный (1-3 см) подзолистый горизонт. Нижние слои-горизонты представлены в них системой различных насыпных слоев песка, строительного мусора или непосредственно «черным» или «красным» отвалами. Механизмом преобразования породы в эмбриоземы выступает минерализация и трансформация органического вещества микробиологическими процессами, а неполное развитие эм-бриоземов обусловлено недостаточной продолжительностью педогенного преобразования материнской породы. И хотя процессы синтеза и разрушения органического вещества и его взаимодействия с минеральным субстратом проходят в эмбриозе- мах в течение короткого времени, техногенные почвенные образования постепенно начинают приобретать вид природных почв. Описание профиля эмбриозема дается на примере разреза 4-7 в табл. 2.

Миграция ²³⁸U и ²²⁶Ra с поверхностными и грунтовыми водами . Известно, что концентрация радионуклидов в воде зависит от их физикохимических свойств, форм нахождения в твердой фазе, химического состава взаимодействующих вод и физико-химических особенностей среды. При благоприятных условиях радионуклиды из мест локализации способны мигрировать на значительные расстояния. Поэтому нами исследованы процессы выноса ²³⁸U и ²²⁶Ra из зоны захоронения с поверхностными и грунтовыми водами для оценки их роли в загрязнении прилегающих к участку территорий.

Результаты показали, что в настоящее время удельная активность 238U и 226Ra в воде из ручьев, протекающих по территории хранилища, укладывается в нормативы, определяемые нормами радиационной безопасности [1]. Удельная активность 226Ra достигала уровня вмешательства (УВ) при отборе воды в мае. Во время этого же отбора наблюдали максимальную концентрацию 238U в воде. В среднем за весь период наблюдений содержание 238U и 226Ra в пробах воды поверхностных водоемов составило 0,17±0,05 и 0,20±0,03 Бк/л.

Для исследования миграции 226Ra с изучаемого участка было проведено измерение удельной активности 226Ra в воде и донных осадках р. Ухта. В результате выявлено, что концентрация радионуклида в пробах не превышает значений, определяемых НРБ-99/2009, хотя наблюдалась разница в удельных активностях 226Ra в пробах воды и донных отложений, отобранных выше и ниже по течению (табл. 4). Таким образом, хранилище РАО оказывает негативное влияние, загрязняя 226Ra р. Ухта.

Таблица 4

Содержание 226Ra в воде (Бк/л) и донных осадках (Бк/г) р. Ухта

Место отбора           I Вода I Донные осадки

Выше по течению            0,04           0,02

Ниже по течению             0,15            0,07

Примечание: УВ (226Ra) = 0,49 Бк/л [2].

По результатам анализов повышенная концентрация 226Ra обнаружена в грунтовых водах скважин СКВ. 3, 6, 7, расположенных в зоне захоронения отвалов (рис. 4). Максимальная концентрация радионуклида зафиксирована в пробах воды, отобранных 15.10.09, 02.11.09 и 23.09.09 соответственно. Второй пик наблюдали в пробе воды из СКВ. 7, отобранной 06.05.10. В скважинах СКВ. 1 и 5 концентрация 226Ra превышала уровень вмешательства (УВ) 1-2 раза за период наблюдений (15.10.09, 02.11.09), второй пик также отмечали в мае. Концентрация радионуклида в скважинах СКВ. 2 и 4 за период наблюдений ни разу не превышала его УВ. Однако максимальная концентрация радионуклида в воде этих скважин зафиксирована также

Рис. 4. Содержание 226Ra в грунтовой воде наблюдательных скважин хранилища.

в осеннее время. В ходе исследований было выявлено, что наиболее высокая концентрация радионуклида приурочена к периодам с максимальным уровнем грунтовых вод.

В воде наблюдательных скважин, находящихся за пределами хранилища и расположенных выше по направлению потока грунтовых вод (СКВ. 1-3), концентрация 226Ra была значительно ниже его УВ за весь период исследований. В скважине СКВ. 4, расположенной за пределами участка ниже по направлению потока грунтовых вод, зафиксировано повышение концентрации радионуклида во время отборов 15.10.09 и 02.11.09 – 0,46 и 0,65 Бк/л соответственно, что совпадает со временем максимальной концентрации радионуклида в грунтовых водах в пределах территории.

Концентрация 238U в пробах грунтовых вод за весь период наблюдений ни разу не превысила его УВ (3,0 Бк/л). Так же, как и в предыдущем случае, наиболее высокая концентрация радионуклида была обнаружена в скважинах СКВ. 3, 6 и 7 (рис. 5). Средние значения концентраций 238U для этих скважин составили 0,40, 0,73 и 0,05 Бк/л соответственно. Наибольшее содержание 238U в воде зафиксировано в образцах, отобранных в октябре-ноябре. В наблюдательных скважинах СКВ. 1, 2, 4 и 5 концентрация 238U была намного ниже. Среднее содержание 238U в грунтовых водах – 0,18±0,12 Бк/л. Как показали результаты, повышенные концентрации урана в грунтовых водах участка не сказываются на его содержании в грунтовых водах за ее пределами. Концентрация радионуклида в скважинах набл.1-4 была намного ниже, чем в пробах воды из скважин СКВ. 1-7, и в среднем составила 0,02±0,01 Бк/л.

Важной миграционной характеристикой радионуклида, определяющей его поступление в грунтовые и поверхностные воды из мест локализации, является его подвижность в окружающей среде. Как показали результаты, в настоящее время 226Ra в радиоактивных отвалах находится большей частью в фиксированном состоянии. В «черных» отвалах на долю прочносвязанных соединений радионуклида приходится 62–96% его валового содержания, в «красных» отвалах – 72–87%. На

Би/ л

Рис. 5. Содержание 238U в грунтовой воде наблюдательных скважин хранилища.

Таблица 5

Вертикальное распределение мобильных форм 226Ra в отвалах

Глубина, см	УА1 226Ra, Бк/г	Формы, % от валового
		Водорастворимая	Обменная	Кислоторастворимая
0–5	15.9	«Черные» отвалы 0,02         0,88		13,8
5–10	16.9	0,03	0,30	38,0
10– 15	111	0,002	0,02	6,35
15– 20	137	0,002	0,02	12,4
20– 25	123	0,004	0,03	4,47
25– 30	117	0,003	0,02	7,50
0–5	169	«Красные» отвалы 0,005        0,02		14,7
5–10	210	0,003	0,03	14,1
10– 15	106	0,004	0,04	27,8
15– 20	163	0,006	0,36	15,9
20– 25	135	0,02	0,60	15,0
25– 30	175	0,006	0,71	12,3

1УА – удельная активность водорастворимую и обменную фракции в обоих типах отвалов приходится <1% его общего содержания (табл. 5).

Грунтовые воды в природе представлены двумя фазами: собственно водной и твердой. Радионуклиды перераспределяются между этими фазами путем сорбции на неорганических и органических взвешенных частицах, осаждения и растворения, коагуляции и диспергирования коллоидов и др. Для характеристики сорбционных процессов радионуклидов в почвах также иногда пользуются коэффициентом распределения (К d ). Чем выше этот коэффициент, тем более прочно радионуклид поглощен твердой фазой. Рассчитанные нами коэффициенты распределения ²²⁶Ra и ²³⁸U между твердой и жидкой фазами были достаточно высокими, порядка 10³–10⁴ л/кг (табл. 6). Как показали результаты, содержание ²²⁶Ra в воде примерно соответствует содержанию его водорастворимых форм в отвалах. Таким образом, грунтовые воды способны вымывать растворимые в воде формы радионуклида и, тем самым, переносить их за пределы мест локализации. Исходя из данных предыдущих лет, содержание урана и радия в целом, а также их подвижных форм в частности, в почвах снизилось [5]. Такие изменения вполне вероятны вследствие водной миграции подвижных форм радионуклидов в течение длительного времени. Кроме того, со временем радионуклиды могут переходить в необменные состояния и более прочно поглощаться почвами, что также ведет к снижению их мобильности.

Таблица 6

Коэффициенты распределения 226Ra и 238U между жидкой и твердой фазами

№ скважины	226 Ra			238 U
	Содержание		К d, л/кг	Содержание		К d, л/кг
	в грунте, Бк/кг	в грунтовой воде, Бк/л		в грунте, Бк/г	в грунтовой воде, Бк/л

СКВ. 1	1660	0,41	4050	13	0,01	1300
СКВ. 3	24900	2,95	8440	710	0,34	2090
СКВ. 6	71100	2,01	35400	3210	0,86	3730
СКВ. 7	93000	1,72	54100	1440	0,05	28800
		Заключение

Существующее хранилище РАО не удовлетворяет современным инженерно-техническим требованиям и оказывает негативное влияние на окружающую природную среду.

На территории хранилища в настоящее время формируются аккумулятивные маломощные почвы-эмбриоземы, обладающие слабой устойчивостью к загрязнению различными поллютантами.

В ходе исследований зафиксировано повышение концентрации радионуклидов в поверхностных и грунтовых водах хранилища, особенно в период паводков. Полученные результаты в совокупности с данными предыдущих лет о содержании 226Ra и 238U в воде и почве свидетельствуют о выносе радионуклидов с территории хранилища РАО и их рассеянии в окружающей среде.

Для исключения негативного воздействия на окружающую среду необходимо создание полигона по захоронению отходов, т.е. специального инженерного сооружения. При этом основной задачей реконструкции существующего хранилища является устройство противофильтрационных многослойных экранов до водоупорного слоя на территории, охватывающей пойму р. Ухта.

Работа получила целевую поддержку в рамках проекта 12-С-4-1008 «Сравнительный анализ влияния радиоактивного загрязнения воды крупных рек Сибири и Урала на качество питьевой воды населенных пунктов: мониторинг и биоиндикация».