ЭПР-дозиметрия населения, проживающего вблизи радиоактивного следа после ядерного испытания 29 августа 1949 г. на Семипалатинском испытательном полигоне

29 августа 1949 г. было проведено первое в СССР ядерное испытание на площадке «Опытное поле» на территории Семипалатинского испытательного ядерного полигона (СИЯП). Данные прямых измерений радиационной обстановки после этого испытания весьма ограничены, а существующие оценки доз облучения населения противоречивы [1-3]. Поэтому методы инструментальной ретроспективной дозиметрии являются весьма полезными для получения информации о дозах облучения населения, проживавшего в этот период возле радиоактивного следа, образовавшегося в результате ядерного испытания [2-4].

Жумадилов К.Ш. – зав. каф., к.т.н., проф. ЕНУ им. Л.Н. Гумилёва. Иванников А.И. – в.н.с., к. ф.-м.н.; Степаненко В.Ф.* – зав. лаб., д.б.н., проф.; Скворцов В.Г. – зав. лаб., к.б.н.; Галкин В.Н. – директор, д.м.н., проф.; Иванов С.А. – зам. ген. директора, зав. отд., д.м.н.; Колыженков Т.В. – с.н.с., к.б.н.; Ахмедова У.А. – м.н.с.; Богачева В.В. – м.н.с. МРНЦ им. А.Ф. Цыба – филиал ФГБУ «НМИЦ радиологии» Минздрава России. Тойода Ш. – проф., Университет науки Окаямы. Эндо С. – проф.; Танака К. – проф.; Хоши М. – проф. Университет Хиросимы. Каприн А.Д . – ген. директор, акад. РАН, д.м.н., проф. ФГБУ «НМИЦ радиологии» Минздрава России.

ЭПР-дозиметрия является эффективным инструментом для работ по восстановлению полученных доз [1-6]. С помощью этого метода возможно определение индивидуальных доз облучения даже спустя более 70 лет после облучения. С применением ЭПР-технологии измеряется концентрация стабильных свободных радикалов, образованных вследствие воздействия ионизирующего излучения на зубную эмаль [1, 3, 7].

Целью данной работы является определение доз, полученных жителями сёл Бодене и Долонь, расположенных вблизи следа радиоактивных выпадений, образованного вследствие первого ядерного испытания СССР в августе 1949 г. Измерения проводили посредством использования метода ЭПР-дозиметрии с применением образцов зубной эмали человека, собранных в вышеназванных населённых пунктах [5, 6]. Условия измерений были оптимизированы в целях получения наилучшей воспроизводимости результатов [8-12].

Материалы и методы

Отбор образцов. Для проведения данного исследования были взяты образцы 35 зубов (по медицинских показаниям) у взрослого населения сёл Бодене и Долонь, 26 из них получены из села Бодене (расположенного к юго-востоку от Долони), 9 образцов получены из села До-лонь (вблизи радиоактивного следа). Кроме того, 11 зубов были собраны в ходе обследования населения села Кокпекты (400 км восточнее испытательного полигона), которое не подвергалось радиоактивному облучению (эти образцы были включены в контрольную группу). Поскольку не из всех образцов удалось извлечь достаточное количество эмали зуба, то в окончательный анализ были включены 29 образцов.

Подготовка образцов. Эмаль механически отделили от дентина с использованием твердосплавного зубного бора. Дентин осторожно удалили, охлаждая водой во избежание перегрева образца, провоцирующего образование дополнительного ЭПР-сигнала и значительное изменение формы ЭПР-сигнала. Эмаль размельчали на гранулы диаметром 0,5-1,5 мм. Из каждого зуба были подготовлены по 2 образца (из щёчной и языковой частей каждого зуба).

Калибровочные образцы. Образцы эмали для получения калибровочной дозовой зависимости были подготовлены из коренных зубов, взятых у жителей села Кокпекты, которое не подвергалось радиоактивному воздействию вследствие ядерных испытаний на СИЯП. Подготовка этих образцов для измерений была проведена в стоматологической клинике Университета Хиросимы. Эмали из разных зубов были смешаны и далее из этой смеси были подготовлены аликвоты массой 100 мг. Аликвоты были облучены в дозах 100, 200, 300 и 500 мГр соответственно стандартным источником ⁶⁰Со в Университете Хиросимы. Дозы облучения были градуированы Японским третичным эталоном с использованием тканеэквивалентной ионизационной камеры (погрешность калибровки – <3%). В период облучения пробы размещали между двумя тканеэквивалентными дисками диаметром 4 мм, в условиях электронного равновесия. Поглощённая доза в эмали зуба при таких условиях облучения близка к дозе, измеряемой тканеэквивалентным дозиметром.

Измерения ЭПР-спектров. ЭПР-измерения были выполнены не менее чем через 10 дней после облучения и подготовки проб для того, чтобы все сигналы, обусловленные механической обработкой, ослабли и/или пришли в равновесное состояние. Измерения были осуществлены в Х диапазоне частот на ЭПР-спектрометре JEOL JES-FA 100 при комнатной температуре 21 °С. Спектрометр снабжён цилиндрическим резонатором ТЭ ES-UCX2 с высоким коэффициентом добротности. Были установлены следующие параметры измерения спектров: амплитуда модулирующего сигнала – 0,3 Мт, частота модуляции – 100 кГц, ресивер временной постоянной – 30 мс, время развёртки – 30 с, кадровая развёртка – 10 Мт, микроволновая мощность – 2 мВт, число сканирований – 40, время набора спектров – 20 мин. Микроволновая мощность и время набора были выбраны после их оптимизации для достижения наилучшей точности определения доз [8-12].

Для ЭПР-измерений пробы эмали были помещены в кварцевую трубку JEOL с внешним диаметром 4 мм и внутренним диаметром 3 мм. Одна трубка была использована для всех проб. Трубка была помещена в СВЧ-резонатор таким образом, чтобы центр пробы совпал с центром резонатора. Сигнал от образца, содержащего двуокись марганца (используемого в качестве маркера) и установленного в резонаторе, фиксировался наряду со спектрами пробы эмали. Для усреднения спектральной анизотропии каждую пробу измеряли 4 раза – после встряхивания между замерами и с поворотом трубки на 90°.

Анализ ЭПР - спектров. Специально разработанное программное обеспечение [8-12] было использовано для выделения вызываемого облучением сигнала (ВОС) из суммарного ЭПР-спектра и для определения его интенсивности. Данная процедура позволяет выполнить вычисления (обратные процедуре свёртки) для всего спектрального диапазона облучённой эмали в ВОС и с учётом фонового сигнала (ФС) посредством применения метода наименьших квадратов – для достижения наилучшего соответствия между спектром модели и экспериментальным спектром.

Выбор оптимальных параметров измерения ЭПР - спектра при калибровочных измерениях. Спектры 10 проб, облучённых номинальными дозами 100, 200, 300 и 500 мГр по две по каждой дозе, были измерены на разных уровнях микроволновой мощности (1, 2, 5 и 10 мВт) и разных показателях времени накопления спектров (5, 10, 20, 40 и 60 мин). Погрешность определения дозы рассчитана как среднеквадратичное отклонение экспериментальных доз от номинальных.

Примеры зависимостей экспериментальных доз от номинальных доз по результатам, полученным на основе измерений одного спектра, и усреднённых результатов, полученных на основе четырёх измерений спектров, показаны на рис. 1. Среднеквадратичное отклонение величин экспериментальных доз от номинальных доз было использовано в качестве параметра, характеризующего погрешность определения дозы. Квадратичное отклонение было определено для экспериментальных доз, полученных из единичного измерения (SDS) и для средней дозы, полученной из четырёх измерений (SDR).

Качество спектра на стадии спектральной отработки характеризуется остаточным сигналом, получаемым вычитанием модельного спектра из экспериментального спектра. Интенсивность данного сигнала характеризуется остаточной суммой (ОС), которая является среднеквадратичной амплитудой остаточного сигнала. ОС возникает в результате спектрального шума и неполного соответствия модели экспериментальному спектру. Зависимость ОС от времени накопления, измеренная на разных уровнях микроволновой мощности, показана на рис. 2. Видно, что ОС значительно сокращается при увеличении времени накопления до 20 мин. При более высоком времени накопления ОС постепенно сокращается при 1 мВт и даже имеет тенденцию к росту при мощности 2 мВт и выше. Следовательно, увеличение времени накопления выше некоторого ограничения не является эффективным для улучшения качества спектра. В данном исследовании ограничение было принято в диапазоне 20-40 мин.

Номинальная доза (мГр) а)

Рис. 1. Примеры зависимостей экспериментальных доз от номинальной дозы, при одинарном

измерении спектра (а), средние результаты, полученные для четырёх повторных измерений спектров (б).

—□ — 1мВт

О  2мВт

........ △  5мВт

.......V  10мВт

10     20     30     40     50     60

о 20

Время набора спектра (мин)

Рис. 2. Зависимости остаточной суммы от времени набора спектра. Определяется при различной мощности СВЧ.

Для установления оптимального времени накопления были проанализированы зависимости SDS и SDR от времени накопления, определённого при разных уровнях мощности (рис. 3). Видно, что данные параметры значительно уменьшаются при времени накопления до 20 мин и затем уменьшаются намного слабее или даже склонны к увеличению по некоторым уровням мощности. Причина увеличения неопределённости может быть та же, что и для ОС – результаты нестабильности спектрометров становятся очевидными при большом времени накопления.

Для определения оптимальной мощности СВЧ-излучения были также проанализированы зависимости SDS и SDR от мощности микроволнового излучения, определённой при различных показателях времени накопления (рис. 4). В качестве оптимальной была выбрана мощность СВЧ-излучения 2 мВт.

s и и о

S

и

—□ — 1мВт

О 2мВт

5мВт

10мВт

0     10    20    30    40

Время набора спектра (мин)

а)

и сУ

5 30

10 "1-------------11111111111

0     10    20    30    40    50    60

Время набора спектра (мин) б)

Рис. 3. Стандартное отклонение экспериментальных доз от номинальных доз в зависимости от времени накопления при различной мощности СВЧ, полученных при одинарном измерении спектра (а), для средних результатов, полученных при четырёх повторных измерениях спектров (б).

_s

S 60

и

о

§

и СУ

и

□

о

□

—□ — 5мин о  10мин

20мин

V  40мин о  60мин

□

△

О

.......о

0      2      4      6      8      10

Мощность СВЧ (мВт) а)

S и и о

S

и

Мощность СВЧ (мВт) б)

Рис.4. Стандартное отклонение экспериментальных доз от номинальных доз в зависимости от мощности СВЧ, полученной при разном времени накопления: (а) – для экспериментальных доз, при одинарном измерении спектра; для экспериментальных доз, (б) – усреднённое по результатам четырёх повторных измерений спектров.

Оценки доз. Экспериментальное значение суммарной поглощённой дозы, обусловленное вызываемым облучением сигнала (ВОС), включает в себя накопленную дозу от естественного радиационного фона от даты формирования зубной эмали и техногенной (аварийной) дозы.

Продолжительность жизни зубной эмали была рассчитана путём вычитания среднего возраста формирования зуба для конкретного расположения зуба в челюсти человека из возраста человека на момент измерения. Возрасты формирования зубной эмали для конкретного расположения зуба в челюсти человека были установлены согласно данным работы [4].

Для всех проанализированных образцов эмали техногенные дозы были рассчитаны с использованием соотношения:

D ex = D en – ТА⋅D b ,                                                            (1)

где D en – экспериментальное значение суммарной поглощённой дозы, обусловленное ВОС, мГр; ТА – возраст зубной эмали, лет; D b – фоновая доза облучения, 0,8 мГр/год.

Оценки погрешностей. Погрешности определения доз (Er, стандартное отклонение) были оценены по полуэмпирической формуле:

Er² = Er 1 ² + Er 2 ² +(Er 3 D en )² ,                                                     (2)

где Er 1 =25 мГр – вклад, вызванный посторонними сигналами в эмалевом спектре, вариациями формы линии ФС и неопределённостью уровня смещения при калибровке; Er 3 =0,12 мГр – вклад, зависимый от дозы, вызванный вариацией чувствительности эмали и неопределённостью в определении калибровки градуировочной прямой; D en – определённая ЭПР-методом экспериментальная доза, поглощённая эмалью; Er 2 – вклад, спровоцированный, в основном, шумом в спектрах и нестабильностью спектрометра. Данный параметр варьирует для различных проб и повышается с уменьшением массы образца. В данной работе он определён на основе погрешности определения амплитуды ВОС при обработке спектра посредством преобразования в единицы дозы с применением калибровки градуировочной прямой.

Зависимость данного параметра от массы пробы характеризуется следующим соотношением:

ЕГ2 = Ег2м/(м/100), где Ег2м=20 мГр; м/100 - масса пробы (в мг), приведённый к 100 мг.

Результаты

Результаты измерений индивидуальных накопленных поглощённых доз приведены в табл. 1.

Таблица 1

Результаты оценок индивидуальных накопленных доз методом ЭПР-дозиметрии по эмали зубов человека

№ Код образца Год формирования эмали Номер положения зуба в челюсти Щёчная сторона Языковая сторона Dex (мГр) Erex Место проживания m (мг) Den (мГр) Er m (мг) Den (мГр) Er 1 402 1969 4 52 119,9 38,9 21 205 87,8 115,5 47,35 Долонь 2 403 1946 6 101 69,1 25,7 102 68,8 26,7 59,7 36,3 Долонь 3 406 1949 7 139 145,8 21 180 116,7 18,4 86,5 15,65 Долонь 4 409 1951 4 52 92,4 24,9 64 1,7 44,9 0,1 29,15 Долонь 5 362 1936 5 43 80,6 61,5 51 10,9 47,7 -11,1 44,3 Бодене 6 363 1958 5 113 3,2 43,5 119 -8,2 48,3 -39,4 42,8 Бодене 7 364 1965 6 131 40 37 78 71 17,7 22,9 25,55 Бодене 8 367 1947 8 88 -43 54,8 108 31,7 12,9 -50,3 24,45 Бодене 9 368 1946 7 96 61,7 14,2 137 29,6 14,4 -5 11 Бодене 10 370 1956 6 96 19 24,6 87 23,4 25,9 -14,4 19,3 Бодене 11 371 1960 7 91 52,5 25,9 66 120,6 46,9 48,9 23,5 Бодене 12 372 1943 7 61 146,6 27,3 38 65,1 80 66,7 42,15 Бодене 13 373 1949 7 75 32,7 37,4 82 74,1 36,6 9,2 30,15 Бодене 14 374 1966 7 96 10,6 29,5 104 -1,9 27,8 -25,3 19,6 Бодене 15 375 1939 6 94 195,3 53,5 46 144,8 62 128,1 47,25 Бодене 16 376 1955 6 96 66,4 27 55 92,9 38,8 39,1 23,45 Бодене 17 377 1955 5 75 73,5 33,3 70 117,4 29,6 53,4 26,15 Бодене 18 378 1959 7 90 113,6 23,8 78 69,4 40,8 57,5 24,55 Бодене 19 379 1945 6 63 175,6 34,1 42 152,3 51,7 119,7 32,45 Бодене 20 381 1954 7 120 83,3 20,2 113 49,1 20,2 25,5 15,2 Бодене 21 382 1974 8 132 14,2 15,5 97 63,5 23 39,6 21,5 Бодене 22 383 1969 7 115 4,1 20,4 93 7,3 26,2 -22,9 18,85 Бодене 23 385 1931 6 103 434,5 11,2 74 309,4 8,3 313,55 8,95 Бодене 24 386 1942 5 90 100,9 22,8 25 120,3 98,7 55,6 33,8 Бодене 25 4100 1964 5 148 16,6 20,6 162 6,7 21,6 -19,6 17,3 Кокпекты 26 4110 1966 6 191 -0,6 24 219 16,8 21,8 -22,1 19,3 Кокпекты 27 4140 1968 7 229 -64,6 32,4 171 -11,1 32,9 -66,7 26,6 Кокпекты 28 4170 1975 7 199 2,2 25,7 200 93,6 40,2 24,1 28,75 Кокпекты 29 4180 1964 6 273 -7,7 30,1 158 55,7 29,7 -8,6 26,4 Кокпекты m – масса пробы; Den – суммарная индивидуальная накопленная поглощённая доза в эмали; Er – неопределённость определения дозы; Dex – техногенная (аварийная) доза (см. соотношение (1); Erex – неопределённость техногенной дозы.

Установлено, что величины индивидуальных техногенных поглощённых доз внешнего облучения не превышают 313±9 мГр. Для некоторых доз были получены отрицательные значения. Это не является чем-то неожиданным, поскольку измерения были выполнены на уровне порога чувствительности метода (около 30 мГр). Естественно, что некоторые значения становятся отрицательными в соответствии с их статистическими распределениями. Отрицательные величины поглощённых доз, возможно, являются результатом недооценки их неопределённости. Для уточнения их величин, по всей видимости, необходимо использовать не среднюю величину мощности фоновой дозы, а её значение, характерное для мест расположения обследуемых населённых пунктов, что является предметом дальнейших исследований. Тем не менее, эти отрицательные значения не были исключены из анализа – с тем, чтобы получить несмещённые величины средних доз.

Среднеквадратичное отклонение поглощённых доз между языковыми и щёчными частями находится в рамках среднего значения неопределённости расчёта дозы. Систематически повышенные дозы в эмали щёчной области отсутствуют. Это означает, что эмаль не подвергалась солнечному световому излучению и медицинскому рентгеновскому облучению.

Максимальная величина индивидуальной накопленной дозы внешнего облучения (313±9 мГр) была установлена для одного образца (дата формирования эмали зуба – до 1949 г.). Среднее значение аварийной дозы для образцов эмали с датой начала её формирования до 1949 г. составляет 74±45 мГр, а для образцов эмали зубов, сформированной после 1949 г., средняя доза составляет 11,5±38 мГр.

Заключение

Метод электронно-парамагнитной резонансной (ЭПР) ретроспективной дозиметрии по образцам зубной эмали был использован для определения доз облучения жителей сёл Бодене и Долонь (Бескарагайский район, Восточно-Казахстанская область), которые расположены вблизи следа радиоактивных выпадений вследствие первого ядерного испытания в СССР 29 августа 1949 г. Установлено, что максимальная накопленная индивидуальная доза среди обследованных жителей сёл Бодене и Долонь равна 313±9 мГр. Средняя накопленная доза внешнего облучения среди обследованных жителей с зубной эмалью, сформированной до 1949 г., равна 74±45 мГр. У лиц с зубной эмалью, сформированной после 1949 г., средняя накопленная доза внешнего облучения равна 11±38 мГр.

Исследования по данной работе были поддержаны грантом Министерства образования и науки Республики Казахстан (5284/GF4 соглашение № 47).

Исследования были поддержаны МРНЦ им. А.Ф. Цыба – филиал ФГБУ «НМИЦ радиологии» Минздрава России, Обнинск, Россия, путём предоставления программных средств для обработки ЭПР-спектров и возможности применения соответствующих методик [13], а также Российским фондом фундаментальных исследований (№ 16-04-01276).