Ковалентное допирование нитрида углерода карбазолом и бензохалькодиазолами: моделирование электронных свойств в альтернативных приближениях

Ковалентное допирование нитрида углерода карбазолом и бензохалькодиазолами: моделирование электронных свойств в альтернативных приближениях

Автор: Григорьева Е.А., Матвейчук Ю.В.

Журнал: Вестник Южно-Уральского государственного университета. Серия: Химия @vestnik-susu-chemistry

Рубрика: Физическая химия

Статья в выпуске: 1 т.16, 2024 года.

Бесплатный доступ

Представлены результаты теоретического анализа электронных свойств соединений на основе фрагментов нитрида углерода, состоящих из трех гептазиновых колец (мелона), ковалентно связанных с гетероциклическими заместителями: электрон-акцепторными 2,1,3-бензохалькодиазолами и электрон-донорным карбазолом. Моделирование выполнено на двух альтернативных уровнях: молекулярная газофазная модель и модель одномерного полимера с периодическими граничными условиями. Эти уровни позволили сравнить разность энергий граничных орбиталей молекулярной модели и ширину запрещенной зоны цепочечного полимера одного и того же соединения. Обнаружено, что, с одной стороны, селенсодержащие гетероциклы значительно больше, чем другие ковалентно связанные допанты рассмотренной серии, уменьшают разность энергий граничных орбиталей, а с другой стороны, допирование мелона только карбазолом максимально уменьшает ширину запрещённой зоны. При эффективном допировании, максимально уменьшающем разность граничных орбиталей, высшая занятая орбиталь локализована на электрон-донорном фрагменте молекулы, а низшая свободная - на электрон-акцепторном фрагменте молекулы. Также показано, что допированные мелоны формируют комплексы с бензиловым спиртом, образованные за счёт появления между ними нековалентных связей. При этом меньшая прочность таких связей в комплексах с мелоном, замещённым электрон-акцепторными селенсодержащими фрагментами, предполагает более эффективное окисление спирта в таких системах. Результаты моделирования адекватно соответствуют имеющимся экспериментальным данным по ширине запрещённой зоны мелона, допированного электрон-акцепторными молекулами. Быстрые газофазные расчёты подходят для качественной оценки зависимостей разности энергий граничных орбиталей от вида и количества вводимого допанта, а более затратные расчёты полимерных структур позволяют провести корректную оценку самих значений ширины запрещённой зоны полимеров нитрида углерода при введении различных допантов.

Еще

Нитрид углерода, мелон, электрон-донорные и электрон-акцепторные гетероароматические допанты, разность граничных орбиталей, ширина запрещённой зоны

Короткий адрес: https://sciup.org/147243265

IDR: 147243265   |   DOI: 10.14529/chem240110

Список литературы Ковалентное допирование нитрида углерода карбазолом и бензохалькодиазолами: моделирование электронных свойств в альтернативных приближениях

  • Zou Z., Ye J., Sayama K. et al. // Nature. 2001. V. 414, No. 6864. P. 625. DOI: 10.1038/414625a.
  • Kapilashrami M., Zhang Y, Liu Y.S. et al. // Chem. Rev. 2014. V. 114, No. 19. P. 9662. DOI: 10.1021/cr5000893.
  • Lan Y, Lu Y, Ren Z. // Nano Energy. 2013. V. 2, No. 5. P. 1031. DOI: 10.1016/j.nanoen.2013.04.002.
  • Wang H. Investigations into carbon nitrides and carbon nitride derivatives. Ludwig-MaximiliansUniversität München, 2013. 121 p.
  • Keßler F.K. Structure and reactivity of s-triazine-based compounds in C/N/H chemistry. Ludwig-Maximilians-Universität München, 2019. 222 p.
  • Jürgens B., Irran E, Senker J. et al. // J. Am. Chem. Soc. 2003. V. 125, No. 34. P. 10288. DOI: 10.1021/ja0357689.
  • Y. Wang T.M. // J. Mater. Chem. C. 2016. V. 4. P. 6200. DOI: 10.1039/C6TC01860B.
  • Knyazeva E.A., Rakitin O.A. // Russ. Chem. Rev. 2016. V. 85, No. 10. P. 1146. DOI: 10.1070/RCR4649.
  • Zhang J., Zhang M., Lin S. et al. // J. Catal. 2014. V. 310. P. 24. DOI: 10.1016/j.jcat.2013.01.008.
  • Schwab M.G., Hamburger M., FengX. et al. // Chem. Commun. 2010. V. 46, No. 47. P. 8932. DOI: 10.1039/C0CC04057F.
  • Kailasam K., Schmidt J., Bildirir H. et al. // Macromol. Rapid Commun. 2013. V. 34, No. 12. P. 1008. DOI: 10.1002/marc.201300227.
  • Yu Y, Yan W., Gao W. et al. // J. Mater. Chem. A. 2017. V. 5, No. 33. P. 17199. DOI: 10.1039/C7TA05744J.
  • Zhang J., An X., Lin N. et al. // Carbon. 2016. V. 100. P. 450. DOI: 10.1016/j.carbon.2016.01.027.
  • Cao J., Wu Q., Zhao Y. et al. // Appl. Catal., B. 2021. V. 285. P. 119817. DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.119817.
  • Shiraishi Y., Kanazawa S., Kofuji Y. et al. // Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2014. V. 53, No. 49. P. 13454. DOI: 10.1002/anie.201407938.
  • Guo Y., Chu S., Yan S. // Chem. Commun. 2010. V. 46, No. 39. P. 7325. DOI: 10.1039/c0cc02355h.
  • Chu S, Wang Y, Guo Y. et al. // ACS Catal. 2013. V. 3, No. 5. P. 912. DOI: 10.1021/cs4000624.
  • Liu P., Sun N, Liang Y. et al. // Res. Chem. Interned. 2018. V. 44, No. 2. P. 843. DOI: 10.1007/s11164-017-3139-5.
  • Chen Z, Sun P, Fan B. et al. // Appl. Catal., B. 2015. V. 170-171. P. 10. DOI: 10.1016/j.apcatb.2015.01.024.
  • Fan X., Zhang L., Cheng R. et al. // ACS Catal. 2015. V. 5, No. 9. P. 5008. DOI: 10.1021/acscatal.5b01155.
  • Ho W, Zhang Z., Lin W. et al. // ACS Appl. Mater. Interfaces. 2015. V. 7, No. 9. P. 5497. DOI: 10.1021/am509213x.
  • Qin J., Wang S, Ren H. et al. // Appl. Catal., B. 2015. V. 179. P. 1. DOI: 10.1016/j.apcatb.2015.05.005.
  • Zhang J., Chen X., Takanabe K. et al. // Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2010. V. 49, No. 2. P. 441. DOI: 10.1002/anie.200903886.
  • Zheng Q., Durkin D.P., Elenewski J.E. et al. // Environ. Sci. Technol. 2016. V. 50, No. 23. P. 12938. DOI: 10.1021/acs.est.6b02579.
  • Gao B., Wang J., Dou M. et al. // Sep. Purif. Technol. 2020. V. 241. P. 116576. DOI: 10.1016/j.seppur.2020.116576.
  • Zheng D., Pang C., Liu Y. // Chem. Commun. 2015. V. 47. P. 9706. DOI: 10.1039/C5CC03143E.
  • Chen Y., Zhang J., Zhang M. et al. // Chem. Sci. 2013. V. 4, No. 8. P. 3244. DOI: 10.1039/c3sc51203g.
  • Zhang G., WangX. // J. Catal. 2013. V. 307. P. 246. DOI: 10.1016/j.jcat.2013.07.026.
  • Kailasam K., Mesch M.B., Mohlmann L. et al. // Energy Technol. 2016. V. 4, No. 6. P. 744. DOI: 10.1002/ente.201500478.
  • Li K., Zhang W. // Small. 2018. V. 14, No. 12. P. 1703599. DOI: 10.1002/smll.201703599.
  • Fan X., Zhang L., Wang M. et al. // Appl. Catal., B. 2016. V. 182. P. 68. DOI: 10.1016/j.apcatb.2015.09.006.
  • Zhang J., Zhang G., Chen X. et al. // Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2012. V. 51, No. 13. P. 3183. DOI: 10.1002/anie.201106656.
  • Ye C., Li J.X., Li Z.J. et al. // ACS Catal. 2015. V. 5, No. 11. P. 6973. DOI: 10.1021/acscatal.5b02185.
  • Zhang S., Li J., Wang X. et al. // J. Mater. Chem. A. 2015. V. 3, No. 18. P. 10119. DOI: 10.1039/C5TA00635J.
  • Ong W.J., Tan L.L., Ng Y.H. et al. // Chem. Rev. 2016. V. 116, No. 12. P. 7159. DOI: 10.1021/acs.chemrev.6b00075.
  • Chernukha A., Zirnik G., Mustafina K. et al. // Bulletin of the South Ural State University. Ser. Chemistry. 2022. V. 14, No. 4. P. 96. DOI: 10.14529/chem220410.
  • Tyborski T., Merschjann C., Orthmann S. et al. // J. Phys.: Condens. Matter. 2013. V. 25, No. 39. P. 395402. DOI: 10.1088/0953-8984/25/39/395402.
  • Thomas A., Fischer A., Goettmann F. et al. // J. Mater. Chem. 2008. V. 18, No. 41. P. 4893. DOI: 10.1039/b800274f.
  • Zambon A., Mouesca J.M., Gheorghiu C. et al. // Chem. Sci. 2016. V. 7, No. 2. P. 945. DOI: 10.1039/C5SC02992A.
  • Melissen S., Steinmann S.N., Le Bahers T. et al. // J. Phys. Chem. C. 2016. V. 120, No. 43. P. 24542. DOI: 10.1021/acs.jpcc.6b06335.
  • Chen Z, Sun P, Fan B. et al. // Appl. Catal., B. 2015. V. 170-171. P. 10. DOI: 10.1016/j.apcatb.2015.01.024.
  • Silva A.M., Rojas M.I. // Comput. Theor. Chem. 2016. V. 1098. P. 41. DOI: 10.1016/j.comptc.2016.11.004.
  • Melissen S., Le Bahers T., Steinmann S.N. et al. // J. Phys. Chem. C. 2015. V. 119, No. 45. P. 25188. DOI: 10.1021/acs.jpcc.5b07059.
  • Steinmann S.N., Melissen S.TAG, Le Bahers T. et al. // J. Mater. Chem. A. 2017. V. 5, No. 10. P. 5115. DOI: 10.1039/C6TA08939A.
  • Frisch M.J., Trucks G.W., Schlegel H.B. et al. Gaussian 16 Revision C.01. 2016.
  • Tomasi J, Mennucci B, Cammi R. // Chem. Rev. 2005. V. 105, No. 8. P. 2999. DOI: 10.1021/cr9904009.
  • Dovesi R., Erba A, Orlando R. et al. // Wiley Interdiscip. Rev.: Comput. Mol. Sci. 2018. V. 8, No. 4. P. 1360. DOI: 10.1002/wcms.1360.
  • Li K., Zhang W.D. // Small. 2018. V. 14, No. 12. P. 1703599. DOI: 10.1002/smll.201703599.
  • Krukau A.V., Vydrov O.A., Izmaylov A.F. et al. // J. Chem. Phys. 2006. V. 125, No. 22. P. 224106. DOI: 10.1063/1.2404663.
  • Vilela Oliveira D., Laun J., Peintinger M.F. et al. // J. Comput. Chem. 2019. V. 40, No. 27. P. 2364. DOI: 10.1002/jcc.26013.
  • Balabin R.M. // J. Chem. Phys. 2008. V. 129, No. 16. P. 164101. DOI: 10.1063/1.2997349.
  • Espinosa E, Molins E, Lecomte C. // Chem. Phys. Lett. 1998. V. 285, No. 3-4. P. 170. DOI: 10.1016/S0009-2614(98)00036-0.
  • Chemcraft - graphical software for visualization of quantum chemistry computations. Version 1.8, build 654. https://www.chemcraftprog.com.
  • Wang X., Maeda K., Thomas A. et al. // Nat. Mater. 2009. V. 8, No. 1. P. 76. DOI: 10.1038/nmat2317.
  • Bader R.F.W. Atoms in Molecules: A Quantum Theory. Clarendon Press; 1990. 438 p.
Еще
Статья научная
QR-код для установки приложения SciUp Наведите камеру и скачайте бесплатное приложение SciUp