Механизмы дезактивации цеолита H-ZSM-5 в процессе каталитической трансформации метанола в углеводороды

Дезактивация цеолитов в процессе трансформации метанола в углеводороды представляет собой сложный химический процесс, включающий в себя обратимую и необратимую деградацию активных центров. Необратимая дезактивация катализатора связана с деградацией активных центров при длительном функционировании последних в условиях высокотемпературного воздействия водяного пара, одного из основных продуктов реакции. Образование отложений углерода на поверхности катализатора является основной причиной обратимой дезактивации. Образование углерода может происходить как в полостях каналов цеолитов, что обычно приводит к изменению селективности процесса по легким углеводородам, так и в местах соединения каналов, что приводит к блокировке пор и уменьшению активности катализатора. Кроме того, осаждение углерода может произойти непосредственно на активном центре цеолита, что также снижает активность катализатора. Исследование скорости дезактивации синтезированных каталитических систем от времени производилась в трубчатой реакторной установке непрерывного действия, состоящей из реактора получения диметилового эфира и реактора трансформации диметилового эфира в углеводороды. Определение кинетических закономерностей процесса дезактивации цеолита H-ZSM-5 позволяет адекватно описать реальное протекание процесса каталитической трансформации метанола в углеводороды. В результате решения дифференциальных уравнений дезактивации катализатора численными методами получены значения констант и энергий активаций. На основе значений предэкспоненциальных множителей и энергий активации была определена оптимальная область условий проведения процесса каталитической трансформации метанола в углеводороды, обеспечивающая минимальную скорость дезактивации катализатора, Pобщ = 1 атм., W (метанола) = 2,3 кг (метанола) / (кг (кат) × ч), t=330-360 °C, что коррелирует с результатами литературных данных по трансформации метанола на цеолите типа H-ZSM-5.