Методика измерения распределения массы трансплутониевых элементов в мишени

Для реакторного получения калифорния-252, одного из самых дорогих и широко используемых в промышленности и науке радионуклида, используются мишени с сердечником, изготовленным из смеси оксида трансплутониевого элемента (например, плутоний, америций, кюрий) и легкого элемента матрицы (например, алюминия).

Необходимой мерой безопасности при эксплуатации мишени является контроль качества изготовления сердечников, а также сборки сердечников мишени до установки её на облучение в реактор. Главное требование – равномерность распределения плотности трансплутониевого элемента (ТПЭ) в сердечнике с определённым заданным массовым содержанием ТПЭ. Для измерения плотности (или массы) должен использоваться неразрушающий анализ (НРА), не нарушающий целостность самой мишени или сердечника.

В ОАО “ГНЦ НИИАР” создана методика измерения распределения локальной поверхностной плотности и локальной массы ТПЭ в мишени.

МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЯ МАССЫ ТРАНСПЛУТОНИЕВОГО ЭЛЕМЕНТА В МИШЕНИ

Принцип, положенный в основу методики, заключается в измерении непрерывного спектра коэффициента пропускания T(E) для пучка рентгеновского излучения (РИ), проходящего через мишень. Массу ТПЭ определяют с исполь-

зованием данных массовых коэффициентов ослабления гамма излучения в ТПЭ, элементах матрицы (алюминий и кислород) и нержавеющей стали капсулы, входящими в состав мишени. Энергетические зависимости массовых коэффициентов ослабления измеряют с помощью контрольных образцов этих элементов. В качестве источника рентгеновского излучения (РИ) используется радиоизотопный источник на основе изотопа 55Fe [1].

Методика подразумевает использование двух способов определения массы ТПЭ.

В первом способе [2] непрерывный спектр T(E) анализируется в достаточно широком диапазоне энергий от 70 до 170 кэв. При этом для каждого канала анализатора вычисляется плотность р (или поверхностная плотность р *x) трансплутониевого элемента:

р *x=ln(T/ Д ), (1) где Д есть полное сечение взаимодействия гамма излучения с материалом ТПЭO, измеренное в специальном измерении с контрольным образцом.

Второй способ, который возможно реализовать при использовании в качестве детектора ОЧГ ППД, предполагает использование достаточно узкой области спектра, расположенной вблизи энергии К-края в энергетической зависимости массового коэффициента ослабления фотонов этим тяжёлым элементом. Специальный анализ этой части спектра T(E), заключается в определении энергетической зависимости коэффициентов пропускания при энергиях выше (T_U) и ниже (T_L) энергии К-края, а также определения их отношения (T_L/T_U) при энергии К-края. Это позволяет определить абсолютное значение поверхностной плотности р *х трансплутониевого элемента [3]:

р * x = (ln T U - ln T L )/ А д ) , (2) где А д - разность массовых коэффициентов ослабления выше и ниже энергии К-края.

СТАНДАРТНЫЕ ОБРАЗЦЫ И СПЕЦИАЛЬНЫЕ ИСТОЧНИКИ

При реализации обоих методов особое внимание уделено разработке и контрольных образцов (КО) и метрологическим исследованиям методик с использованием комплектов контрольных образцов. Проблема создания контрольных образцов из уникальных материалов, используемых в мишенях, для производства калифорния, таких как плутоний, америций, кюрий (причём используются тяжёлые изотопы этих элементов) заключается в дороговизне этих материалов, особом способе учёта этих ЯМ, а также их особой радиационной опасности. Поэтому целесообразно в начальный период отработки методического и программного обеспечений разработать контрольные образцы концентрации ТПЭ сердечников из тяжёлых элементов – заменителей, например, оксид свинца.

Были разработаны, прошли метрологические испытания и аттестованы следующие контрольные образцы концентрации трансплутониевых элементов:

Наборы КО из металлических фольг свинца, урана и алюминия по типу АКН;

Наборы КО, представляющих цилиндрическую конструкцию-сочетание фольг из свинца (различной толщины) и цилиндра из металлического алюминия;

Наборы сердечников (диаметр 9,1 мм, длиной 16-25 мм) из 6 смесей порошкового алюминия АП4 и окиси свинца (типа AlxPbO). Сердечники с содержанием оксида свинца 0-5% приготовлены по технологии изготовления сердечников из оксида кюрия, включающей операции смешивания порошков, прессования и спекания сердечников.

ОПИСАНИЕ ИЗМЕРИТЕЛЬНОЙ УСТАНОВКИ

Техническим средством реализации методики измерения распределения локальной массы ТПЭ в сердечнике является сканирующий авто- матизированный гамма спектрометр на базе ОЧГ ППД и цифрового анализатора ORTEC DSPEC jr 2,0. Сканирование мишеней и контрольных образцов осуществляется с помощью шагового привода.

В методике используется как стандартное программное обеспечение MAESTRO, прилагаемое с анализатором, так и специальное ПО SPCX, в котором реализовано управление анализатором и шаговым приводом, а также обработка спектров, измеренных при сканировании объекта. Обработка спектров прошедшего через сердечник (мишень) излучения позволяет вычислить коэффициенты пропускания рентгеновского излучения с учётом: комптоновского рассеянного гамма излучения от примесей 54Mn, 60Co (и других) источника РЖ55, спектра собственного гамма излучения изотопов ТПЭ, спектра флуоресцентного излучения ТПЭ, гамма фона окружающей среды.

Указанные технические и метрологические средства позволили провести комплексные исследования результатов измерения локальной массы свинца и урана в образцах, способом радиационной классической плотнометрии и поверхностной плотности свинца способом радиационной плотнометрии по К-краю с помощью контрольных образцов [2].

ПРЕДВАРИТЕЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ИЗМЕРЕНИЙ ОБРАЗЦОВ

Далее приведены иллюстрации результатов применения методики на определённых этапах её реализации. На начальном этапе проводятся измерения основных спектров: опорного РЖ5503, фона, собственного гамма излучения контрольных образцов, источников 54Mn и 60Co, а также спектров пропускания контрольных образцов. Все перечисленные спектры загружаются в программу SPCX для последующей работы с ними (рис. 2).

На рис. 3 и 4 приведен опорный спектр пучка

Рис. 1. Стандартные образцы из фольги свинца типа АКН (слева) и цилиндрического типа с фольгой свинца вокруг алюминиевого стержня (справа)

Спектры начальных условий:

Тип		Имя спектра
— Опорный:	Гх	Опорный РЖ55-06 5.11 2013 1 5.54
— фон:	|Х	Фоновый 3.10.2013 9.15
— Фон объекта:	1х	Фон СОП U5-6 10000 3.10.201310.6
— Примесь 1:	X	ГМн54 03 02 5000 2.10.201311.47
— Примесь 2:	х	ГКо60-02 3000 22.8.2013 8.6
— СОП оболочки:	Гх	0 боломка ф1 0 5000 210.2013 9.51
СОП матрицы:	X	Матрица Ал 55000 3 10.2013 16.8
- СОП ЯМ:	Гх	СОПи5 2 500013 8 2013 818
— Фон СОП ЯМ:	|х	ФОНОВЫЙ СОП U5-2 500013.8.201310.0
— Флуоресиени...	IX	Флюр СОП U5-2 2100000 9.8.2013 15.34

£5 J iJ >

Рис. 2. Спектры начальных условий

рентгеновского излучения источника РЖ55-0306. Опорный спектр представляет собой композицию из непрерывного спектра тормозного гамма излучения, спектра флуоресцентного излучения деталей конструкции контейнера источника РЖ55 и комптоновской части гамма излучения примесей марганца и кобальта.

На спектре коэффициента пропускания контрольным образцом свинца виден скачок К-края свинца, вычисленный с учётом излучений фона и флуоресцентного излучения свинца.

На рис. 6 представлены спектры сечения поглощения свинца для гамма излучения источника РЖ55 в диапазоне энергий 50-179 кэВ опре-дедленные по спектру пропускания (измеренные) и теоретические, приведённые в таблицах

NIST [3]. Наблюдается существенное совпадение теоретических и экспериментальных зависимостей сечения от энергии.

Такое совпадение позволяет сделать вывод о возможности использования в данной методике теоретических зависимостей сечений взаимодействия тяжёлых элементов (Pu, Am, Cm) от энергии.

На рис. 7 показана зависимость измеренной методом анализа К-края в спектре T(E) поверхностной плотности фольг набора КОПPb от образцовой.

Проведённые предварительные метрологические исследования методики, которая использует два метода радиационной плотнометрии для измерения характеристик тяжёлых элементов в реакторных мишенях, показали, что существует

Рис. 5. Спектр коэффициента пропускания рентгеновского излучения образцом свинца

хорошая возможность для их успешной реализации. Использование спектрометра с ОЧГ ППД за счет высокого разрешения позволяет проводить измерения с хорошей точностью. А источник просвечивания - радиоизотопный источник на основе изотопа 55Fe - является универсальным средством для измерения массы любого ТПЭ, таким образом, избавляя от использования для каждого химического элемента индивидуального набора радиоактивных источников при измерении концентрации или поверхностной плотности по К-краю.

Рис. 6. Спектры сечения поглощения свинца, определенные по спектру пропускания и теоретические

Рис. 7. Измерения поверхностной плотности КОПPb методом К-края

Работа выполнена при поддержке Министерства науки и образования Российской Федерации.