Накопление 137Cs и 90Sr культурой салата (Lactuca sativa L.) на почвах радиоактивно-загрязнённых участков бывшего Семипалатинского испытательного полигона

За 40 лет функционирования Семипалатинского испытательного полигона (СИП) проведено 456 ядерных испытаний [1]. В связи с различными видами выполненных испытаний (атмосферные, наземные, подземные, экскавационные, радиологическое оружие) радиоактивное загрязнение почвенного покрова СИП имеет неоднородный характер. Так, радионуклиды в почве испытательной площадки «Опытное поле» в результате плавления силикатных компонентов грунта во время наземных взрывов находятся преимущественно в прочносвязанной форме [2]. Почва площадки «4а» вследствие испытаний боевых радиоактивных веществ отличается высокой удельной активностью биологически доступного ⁹⁰Sr, которая достигает (nx10 6 ) Бк кг^-1 [3]. Особый характер радионуклидного загрязнения сформировался на территории объекта «Атомное» озеро в результате экскавационного взрыва. Здесь радионуклиды характеризуются низкой биологической доступностью [4], обусловленной спецификой образования радиоактивных частиц

Поливкина Е.Н.* – нач. лаб., к.б.н.; Меньдубаев А.Т. – инженер, магистр; Кенжебаев Р.А. – инженер; Немытова Л.А. – техник; Иванова А.Р. – нач. гр., магистр; Кенжина Л.Б. – нач. лаб.; Паницкий А.В. – нач. отд., к.б.н. Филиал ИРБЭ РГП НЯЦ РК. Пономарева Т.С. – инженер-проектировщик, магистр. ТОО «ЭКОЭКСПЕРТ».

при подземных испытаниях [2]. Особый интерес представляет бывшая испытательная площадка «Дегелен», где проводились подземные ядерные взрывы в горизонтальных горных выработках (штольнях), что привело к значительному радиоактивному загрязнению почвенного покрова вблизи порталов штолен [5]. Несмотря на проведение реабилитационных работ по закрытию штолен бетонными пробками, вынос радионуклидов с водотоками из полостей штолен и, как следствие, их миграция в системе «почва-растения», активно продолжаются в настоящее время [6].

В 2021 г. завершено комплексное экологическое обследование территории СИП [7], по результатам которого значительная часть земель полигона может быть возвращена в хозяйственное пользование, в том числе сельскохозяйственное. Для решения этих новых задач необходимо чёткое понимание особенностей перехода основных дозообразующих радионуклидов ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr в растениеводческую продукцию в почвенно-климатических условиях СИП. Несмотря на то, что в настоящее время собран значительный материал об особенностях накопления и миграции радионуклидов в системе «почва-растения» [8-12], условия образования радиоактивных выпадений в результате аварии на ПО «Маяк» в 1957 г. [13], в Чернобыле [14-17], а также аварии на Фукусиме в 2011 г. [18] существенно отличаются от условий образования радиоактивных частиц на СИП. Кроме того, использование данных МАГАТЭ о накоплении радионуклидов растениями [19] при радиоэкологической оценке продукции, полученной на СИП и прилегающих к нему территориях, даёт некорректные результаты [7]. Ранее для территории СИП получены коэффициенты накопления (Кн) искусственных радионуклидов для доминантных представителей степной флоры [20]. Также в условиях натурных вегетационных экспериментов получены Кн радионуклидов для сельскохозяйственных растений массового производства для территории бывшей испытательной площадки «Опытное поле» [21]. Однако, во всех предыдущих работах, во-первых, значения Кн имеют высокий размах варьирования (от 2 до 4 порядков), что затрудняет их использование при радиоэкологической оценке и прогнозировании миграции радионуклидов в системе «почва-растение». Во-вторых, Кн для сельскохозяйственных растений [21] получены только для одного типа почв и характера радиоактивного загрязнения. В связи с этим, работы по изучению перехода радионуклидов в растениеводческую продукцию перенесены в экспериментальную оранжерею, где собраны почвенные образцы со всех основных испытательных площадок СИП для проведения модельных опытов c целью создания региональной базы данных Кн для основных групп овощных культур [19]. В данной работе представлены результаты исследования перехода ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr в листовые овощи на примере культуры салата ( Lactuca sativa L. ), а также идентифицированы факторы, определяющие миграцию данных радионуклидов в растения.

Материалы и методы

Для проведения модельного эксперимента отбирали почвенные образцы на основных радиоактивно-загрязнённых участках бывших испытательных площадок СИП (рис. 1). Отбор почвы производили на глубину 25 см от поверхности с учётом техногенного воздействия на почвенный покров вследствие ядерных испытаний и подготовительных работ, которые способствовали нарушению общих закономерностей распределения радионуклидов в почвенном профиле [22]. Масса каждого модельного почвенного образца для экспериментального выращивания растений составила в среднем 250-300 кг. Почву тщательно гомогенизировали и просеивали через сито для исключения неравномерности распределения радионуклидов. В качестве объекта исследования использовали культуру салата (Lactuca sativa L.), т.к. данный вид характеризуется коротким вегетационным периодом и возможностью получения урожая на небольшом объёме почвы в лабораторных условиях. Подготовленную почву помещали в пластиковые сосуды (V – 15 л), далее производили посев салата сухими семенами. Полив растений производили дистиллированной водой. Оптимальное количество фотосинтетически-активной радиации в лабораторных условиях обеспечивали с помощью системы фитоосвещения мощностью 10000 Люкс. Удобрения в ходе эксперимента не использовали.

Рис. 1. Карта-схема Семипалатинского испытательного полигона.

Отбор проб растений производили в конце вегетационного цикла. При отборе срезали наземную часть салата до 3 см над поверхностью почвы. Масса сырого растительного образца составляла в среднем 600-700 г. Также перед посадкой салата предварительно произведён отбор проб почв для радионуклидного анализа и определения физико-химических свойств. Растительные образцы тщательно промывали проточной водой, ополаскивали дистиллированной водой. Далее высушивали до постоянной массы в сушильном шкафу (BINDER ED-53) при 80-100 °С. Сухие пробы измельчали на лабораторной мельнице (GRINDOMIX GM 200), затем обугливали в муфельной печи (NABERTHERM 30/3000) при начальной температуре 200-250 °С, с постепенным повышением до 350-400 °С. Далее в обугленных образцах проводили γ-спектрометрическое измерение удельной активности 137Cs. Для β-спектрометрического измерения удельной активности 90Sr обугленные образцы доозоляли при температуре 550 °С и подвергали радиохимическому разложению.

Почвенные образцы для проведения спектрометрических измерений удельной активности 137Cs и 90Sr высушивали при 60-70 °С в сушильных шкафах (BINDER ED-53) до постоянной массы, затем истирали и просеивали через сито (d=1 мм). Навески отбирали методом квартования.

Определение удельной активности 137Cs проводили на гамма-спектрометре Canberra GX-2020 [23], 90Sr – на бета-спектрометре TRI-CARB [24]. Чувствительность измерения 137Cs в растительных и почвенных образцах составила 1 и 4 Бк кг-1 соответственно, для 90Sr – от 1 до 20 Бк кг-1. Погрешность гамма-спектрометрического анализа не превышала 10-20%, бета-спектрометрического – 15-25%. Контроль качества аналитических работ осуществляли путём включения холостых проб и дублирующих аликвот.

Содержание гумуса в почве определяли по методу Тюрина в модификации ЦИНАО (ГОСТ 26213-91). Определение pH почвенного раствора производили потенциометрическим методом (ГОСТ 26423-85), количества поглощённых оснований – трилонометрическим методом (ГОСТ 27821-88), водорастворимых солей и карбонатов – объёмным методом (ГОСТ 17.5.4.0184), гранулометрического состава – пипет-методом (ГОСТ 12536-2014).

Формы нахождения радионуклидов извлекали методом последовательной экстракции: водорастворимую форму извлекали дистиллированной водой, обменную – раствором 1М CH 3 COOHNH 4 , подвижную – раствором 1н HCl. Прочносвязанную форму определяли в почве после экстрагирования. Соотношение почвы и выщелачивающих реагентов составляло 1:5. Продолжительность выщелачивания составляла 12 ч.

Количественную оценку миграции 137Cs и 90Sr в растения осуществляли с использованием коэффициента накопления (Кн) [9]:

Кн = С р / С п , (1)

где C p – удельная активность изотопа в растении (Бк кг^-1), C п – удельная активность изотопа в почве (Бк кг^-1).

Репрезентативность полученных Кн обеспечивали с помощью выбраковки недостоверных данных путём исключения значений, погрешность которых составляет 50% и более, и выходящих за границы ±1,5 стандартных отклонений (SD) вокруг выборочного среднего (AM). Идентификацию факторов, определяющих миграцию радионуклидов в системе «почва-растение» проводили с использованием пакета программ Statistica 12 (Statsoft, США).

Результаты и обсуждение

Оценка физико-химических показателей и биологической доступности радионуклидов в почвенных образцах

В целом на территории СИП распространены каштановые и светло-каштановые почвы степных экосистем, а также встречаются лугово-каштановые и луговые почвы в сочетании с солонцами и солончаками. Физико-химические показатели почв, на которых выращивали культуру салата, представлены в табл. 1.

Таблица 1

Показатели	Место отбора почвы (испытательная площадка СИП)
	«П-2»	«Атомное» озеро	Штольня 176	Штольня 177	«4а»
Гумус, %	8,8	9,6	23	39	3,2
рН вод	6,8	7,7	6,9	6,7	6,9
Ʃ солей (ммоль/100 г)	0,7	0,7	0,8	3,2	2,7
Ca2+ обмен (ммоль/100 г)	4,5	11,2	6,7	17,5	3,0
Mg2+ обмен (ммоль/100 г)	1,3	1,5	1,0	3,0	1,0
Физ. глина (<0,01 мм), %	16,3	20,6	20,1	27,2	25,2
Ил (<0,001 мм), %	2,4	5,0	3,9	6,6	6,3
Cs вал , мг кг-1	0,7±0,1	0,5±0,1	1,1±0,1	1,6±0,2	0,4±0,1
Sr вал , мг кг-1	30±4	64±8	15±2	27±3	25±3
K вал , мг кг-1	(2,9±0,04)х10-3	(2,5±0,03)х10-3	(2,1±0,05)х10-3	(2,7±0,02)х10-3	(1,8±0,2)х10-3
Ca вал , мг кг-1	(2,4±0,09)х10-3	(4,7±0,6)х10-3	(2,3±0,08)х10-3	(3,8±0,05)х10-3	(2,0±0,03)х10-3
Mg вал , мг кг-1	(2,1±0,05)х10-3	(4,6±0,05)х10-3	(1,6±0,2)х10-3	(1,9±0,03)х10-3	(1,4±0,07)х10-3

Химический и механический состав почвенных образцов

Как видно из табл. 1, почвы, использованные в эксперименте, по механическому составу относятся к легкосуглинистым (содержание физической глины варьирует от 20 до 27%), за исключением почвы с площадки «П-2», которая является супесчаной (содержание физической глины – 16%). Максимальное количество гумуса отмечено в почве штолен 176 и 177 (23 и 39% соответственно), в почве остальных испытательных площадок содержание гумуса значительно ниже (менее 10%). Реакция почвенного раствора (рН вод ) в почвенных образцах характеризуется слабокислой реакцией. Исключение составила почва с навала «Атомного» озера, водный раствор которой имеет слабощелочную реакцию (рН вод – 7,7). Все почвенные образцы относятся к незасоленным, так как установлено абсолютное преобладание Са²⁺ над Mg²⁺ среди поглощённых оснований, а сумма легкорастворимых солей – менее 0,1%.

Содержание основных форм нахождения 137Cs и 90Sr представлены в табл. 2.

Относительное содержание форм нахождения 137Cs и 90Sr в почве

Таблица 2

Техническая площадка	Формы нахождения, % (от валового содержания)				Валовое содержание, Бк кг-1
	водорастворимая	обменная	подвижная	прочно связанная
137Cs
«П-2»	<0,1	<0,1	0,2	99,6	(2,6±0,5)х10-3
«Атомное» озеро	<0,01	0,2	1,9	98,0	(1,5±3)х103
Штольня 176	<0,02	5,8	5,1	89,1	(8,1±1,6)х103
Штольня 177	0,8	0,4	0,3	98,5	(3±0,6)х103
«4а»	1,1	2,2	2,7	94,0	(16±3)х103
90Sr
«П-2»	0,1	1,5	0,4	98,0	(3,6 ±0,6)х103
«Атомное» озеро	1,9	29,6	5,8	62,6	(12±2)х103
Штольня 176	11,9	36,5	48,4	3,1	(7,8±1,1)х103
Штольня 177	<0,2	43,1	48,5	8,3	(75±8)х103
«4а»	2,7	60	26,7	10,7	(5,5±0,6)х105

Примечание: «<» – оценочные данные (удельная активность радионуклида ниже предела обнаружения используемой аппаратуры.

Согласно полученным результатам (табл. 2), почвенные образцы значительно отличаются по содержанию форм нахождения радионуклидов, что обусловлено различными условиями образования радиоактивных частиц при проведении ядерных испытаний. Так, минимальной биологической доступностью радионуклидов обладает почва с площадки «П-2». Содержание доступных форм 90Sr не превышает 0,1%, а для 137Cs получены лишь оценочные значения, что обусловлено быстрой конденсацией и затвердеванием расплавленных частиц грунта при проведении наземных взрывов, вследствие чего основная доля радионуклидов прочно связана с твёрдой фазой почвы [2, 12]. В почве с навала «Атомного» озера наиболее биологически доступным является радионуклид 90Sr, так как содержание его водорастворимой и обменной форм составляет третью часть от валового, при этом основная часть 137Cs прочно связана с твёрдой фазой почвы (98%). Данные различия обусловлены особенностями образования радиоактивных частиц в результате длительного воздействия высоких температур и давления на почвенную среду в зоне подземного взрыва [2]. В почве с площадки «4а» основное содержание 137Cs находится в прочносвязанной форме (94%). Доля прочносвязанного 90Sr при этом составляет не более 10%. Таким образом, радионуклид 90Sr в почве данной площадки характеризуется максимальной доступностью для растений. В почвенных образцах штолен 176 и 177 большая часть 137Cs прочно связана твёрдой фазой почвы (98 и 89% соответственно). В почве со штольни 176 содержание подвижной и обменной формы 137Cs в среднем выше в 14 раз, по сравнению со штольней 177, где более прочная сорбция радионуклидов возможно обусловлена относительно высоким содержанием глинистых и илистых частиц, гумуса и обменных катионов (табл. 2). При этом содержание водорастворимой формы 137Cs в почве со штольни 176 ниже пределов обнаружения используемой аппаратуры, а в почве штольни 177 – менее 1%. Радионуклид 90Sr в почве со штолен характеризуется значимой биологической доступностью (от 36 до 48%), а доля его прочносвязанной формы не достигает даже 10%.

Существенная разница между 137Cs и 90Sr по содержанию доступных форм в почвенных образцах штолен обусловлена механизмами закрепления радионуклидов в почве: для 137Cs -необменное поглощение; для 90Sr - ионный обмен [9, 25].

Оценка накопления радионуклидов культурой салата

Для оценки накопления 137Cs и 90Sr салатом определена удельная активность радионуклидов в надземной части растений в конце вегетационного периода и рассчитаны коэффициенты накопления (Кн) (табл. 3).

Таблица 3 Удельная активность ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr в салате и значения Кн

Техническая площадка	n	Удельная активность радионуклидов, Бк/кг			Кн			Кн для листовых овощей [19]
		ср.±ошибка ср.	мин.	макс.	сред. знач.	мин.	макс.	сред. знач.	мин.	макс.
137Cs
«П-2»	1	2,4	–	–	0,8x10 -3	–	–	1,2x10-1	2,1x10-3	9,8x10-1
«Атомное» озеро	4	(0,4±0,1)х102	0,2x10 2	0,7x10 2	0,2x10 -2	0,1x10 -2	2,6x10 -3	7,4x10-2	3,0x10 -4	7,3x10-1
Штольня 176	1	0,7x10 3	–	–	2,4x10 -2	–	–
Штольня 177	5	(4,8±0,7)x102	1,1x10 2	7x10 2	4,7x10 -2	2,1x10 -2	4,7x10 -2
«4а»	1	1±102	–	–	0,6x10 -2	–	–	1,2x10-1	2,1x10-3	9,8x10-1
90Sr
«П-2»	1	7,5±102	–	–	0,2	–	–	1,7	6,4x10-3	7,8
«Атомное» озеро	4	(2,5±0,3)x10 3	1,7x10 3	3,6x10 3	0,2	0,14	0,3	1,2	4,1x10-2	5,0
Штольня 176	1	1,5x10 4	–	–	1,9	–	–
Штольня 177	4	(4,9±0,4)x104	4,4x10 3	7,1x10 3	0,7	0,5	0,9
«4а»	1	1,7x10 6	–	–	3,1	–	–	1,7	6,4x10-3	7,8

Примечание: «–» – показатели не установлены.

Как видно из табл. 3, максимум удельной активности 137Cs в салате зафиксирован на почве со штольни 177, минимум – на почве с площадки «П-2». Максимальная концентрация 90Sr отмечена в биомассе растений на почве с площадки «4А», минимальная – на почве с площадки «П-2». Максимальное значение Кн 137Cs для салата также установлено на почве со штольни 177, минимальное (с разницей в 59 раз) – на почве с площадки «П-2». На почвенных образцах с навала «Атомного» озера Кн 137Cs выше минимального в среднем в 2 раза, на площадке «4а» – в 7 раз, на почве со штольни 176 – в 30 раз. Различия в накоплении радионуклида культурой салата на разных почвенных образцах обусловлены, в первую очередь, характером ядерных испытаний, определяющим формы нахождения 137Cs в почве, а также, безусловно, влиянием свойств самих почв. Так, низкие значения Кн 137Cs на почвенных образцах с площадки «П-2» и навала «Атомного» озера, прежде всего, обусловлены прочной фиксацией радионуклида в радиоактивных частицах вследствие плавления почвы во время наземных и подземных испытаний. Незначительная разница между Кн 137Cs на почвах со штолен (в среднем в 1,5 раза) объясняется тем, что в почве со штольни 176 радионуклид преимущественно находится в обменной форме, а в почве со штольни 177 - как в обменной, так и в водорастворимой форме (табл. 2).

Наименьшее накопление 90Sr салатом отмечено также на почве с площадки «П-2» и навала «Атомного» озера. При этом на почве со штолен 177 и 176 значения Кн 90Sr превышают минимальное в среднем в 3 и 10 раз соответственно. Максимальных значений Кн 90Sr достигает на почве с площадки «4а» (выше минимального в 15 раз). При этом значения Кн 90Sr на почве со штольни 176 и площадки «4а» превышают единицу, что обусловлено высоким содержанием обменной формы в первом случае и обменной и водорастворимой – во втором случае (табл. 2). В целом, в большей степени в растениях накапливается именно 90Sr, так как значения Кн 90Sr для салата значительно выше аналогичных показателей для 137Cs.

Следует отметить, что полученные значения Кн 137Cs и 90Sr совместимы с диапазонами варьирования Кн данных радионуклидов для листовых овощей, предлагаемыми МАГАТЭ [19], однако, средние значения общемировых Кн 137Cs выше от 1,5 раза до 2 порядков. Общемировые значения Кн 90Sr в большинстве случаев выше от 1,7 до 8,5 раза, за исключением Кн для почвы с площадки «4а» и штольни 176. Таким образом, применение данных МАГАТЭ может привести к некорректной оценке накопления 137Cs и 90Sr в растениеводческой продукции, полученной в почвенно-климатических условиях СИП.

Для выявления факторов, определяющих миграцию 137Cs и 90Sr в системе «почва-растение» на основных радиоактивно-загрязнённых участках СИП, выполнен корреляционный анализ полученных данных (значений Кн и физико-химических показателей почвенных образцов), с использованием коэффициента корреляции Кендаллa и частного коэффициента корреляции.

Корреляционный анализ значений Кн 137Cs и 90Sr и обменной и водорастворимой форм радионуклидов показал полную функциональную зависимость (r=1, n=4, p<0,05), что очевидно, так как основным источником поступления 137Cs и 90Sr в растения являются радионуклиды в биологически доступной форме, которая, в свою очередь, зависит одновременно от множества почвенных факторов. Метод частных корреляций позволяет определить наиболее значимый фактор, влияющий на результативный признак (в данном случае – это содержание биологически доступных форм 137Cs и 90Sr) из множества одновременно воздействующих факторов (в данном случае – это физико-химические показатели почвы). Установленные значения частных коэффициентов корреляции показали, что наиболее важным фактором, определяющим содержание доступных форм 137Cs и 90Sr в почвах основных радиоактивно-загрязнённых участков СИП, и, соответственно, накопление данных радионуклидов растениями, являются их неизотопные аналоги: для 137Cs – это валовое содержание K (rxy-z=-0,81; n=4, p<0,2); для 90Sr – валовое содержание Ca (rxy-z=-0,64; n=4, p<0,2). Полученные зависимости согласуются с имеющимися в литературе данными [8, 9, 14-16, 25-27].

а)                                                                  б)

Рис. 2. Результаты непараметрического корреляционного анализа между значениями Кн радионуклидов и содержанием физической глины в модельных почвенных образцах.

Непараметрический корреляционный анализ (рис. 2) между значениями Кн 137Cs и содержанием физической глины (фракция менее 0,01%) в почвенных образцах показал умеренную положительную связь (ρ=0,47; n=12, p<0,05), а для Кн 90Sr установлена слабая отрицательная зависимость между аналогичными показателями (ρ=-0,3; n=11, p<0,05) по шкале Чеддока.

Заключение

Дана количественная оценка накопления ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr культурой салата ( Lactuca sativa L. ) из почв основных радиоактивно-загрязнённых участков СИП в условиях модельного эксперимента . Наименьшей биологической доступностью ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr для растений характеризуется почва с площадки «П-2» и навала «Атомного» озера, что обусловлено особыми условиями и сопутствующими механизмами образования радиоактивных частиц при проведении ядерных испытаний на данных технических площадках. Различия в накоплении ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr салатом на почвах со штолен 176 и 177 очевидно обусловлены продолжающимися процессами трансформации форм нахождения радионуклидов в почве.

Практически во всех почвенных образцах с технических площадок СИП, за исключением «П-2», для 90Sr отмечено значительное накопление растениями, при этом наибольшую опасность представляет площадка «4а».

Установлено, что на миграцию 137Cs и 90Sr в растения из почвы на основных радиоактивно-загрязнённых участках СИП определяющими факторами являются содержание биологически доступных форм нахождения радионуклидов и их неизотопных аналогов К и Ca соответственно. Влияние физической глины на накопление 137Cs и 90Sr салатом имеет менее выраженный характер, что, очевидно, обусловлено специфическими условиями формирования радиоактивного загрязнения почвенного покрова на территории бывших испытательных площадок СИП.

Практическая значимость работы обусловлена тем, что полученные данные, во-первых, необходимы для проведения мониторинга и радиоэкологической оценки радиационно-опасных объектов СИП. Во-вторых, значения Кн и особенности накопления 137Cs и 90Sr могут быть экстраполированы на импактные территории предприятий ядерного топливного цикла, расположенные в аналогичных почвенно-климатических условиях степной зоны Казахстана.

Финансирование работы осуществлялось в рамках бюджетной программы 036 «Развитие атомных и энергетических проектов», Подпрограмма 105 «Прикладные научные исследования технологического характера в сфере атомной энергетики».