Обоснование эффективности использования новых облучательных объемов в активной зоне реактора СМ для получения изотопов трансплутониевых элементов

бенностью ячеек активной зоны, расположенных в тепловыделяющих сборках, является жесткий спектр нейтронов, поэтому в них производятся, преимущественно, радионуклиды, которые образуются в результате пороговых реакций, например 33P, 58Ni. Экспериментальный канал увеличенного диаметра в ТВС типа 184.10 позволяет в значительной мере изменить нейтронно-физические характеристики облучаемых объемов, а именно – смягчить жесткий спектр нейтронов за счёт увеличения содержания замедлителя. Это представляет интерес для изучения особенностей наработки радионуклидов в новых условиях, в частности изотопов трансплутониевых элементов (ТПЭ), которые могут достаточно эффективно нарабатываться в спектре с высокой долей резонансных нейтронов.

Действующая программа производства ТПЭ в ОАО ГНЦ НИИАР состоит из трех этапов [2]:

• 1.    Накопление ²⁴²Pu, ²⁴³Am и ²⁴⁴Cm из тяжелых изотопов плутония (ТИП). Этот этап является самым масштабным с точки зрения количества единовременно загружаемых в реактор мишеней. Штатный вариант предусматривает облучение в специальных каналах Д8 и Д10 отражателя реактора СМ, обеспечивающих требуемое охлаждение мишеней. Цепочка трансмутации, реализуемая на первом этапе, показана на рис. 1.

• 2.    Накопление тяжелых изотопов кюрия (ТИК) облучением ²⁴⁴Cm в центральной нейтронной ловушке реактора СМ (рис. 2).

• 3.    Накопление берклия, калифорния и эйнштейния облучением ТИК, так же производится в центральной нейтронной ловушке.

Каналы отражателя Д8 и Д10 в последнее время задействованы под накопление высокоактивного 60Co и 192Ir, поэтому реализация штатной схемы получения 244Cm приведет к снижению

Рис. 1. Цепочка ядерных превращений, реализуемая на этапе получения ²⁴⁴Cm из тяжелых изотопов плутония

Рис. 2. Расчетные варианты загрузки мишеней с ТПЭ в активной зоне реактора СМ

объемов производства этих востребованных радионуклидов, и поиск альтернативных вариантов реализации первого этапа программы становится особенно актуальным. Наличие ТВС типа 184.10. позволяет создавать дополнительные облучательные объемы с высокой плотностью потока нейтронов. Например, если две сборки такого типа разместить на границе центральной замедляющей полости, как показано ниже на рис.2, то расположенные в них каналы образуют дополнительные облучательные объёмы – «малую нейтронную ловушку» [3, 4].

В облучательных ячейках активной зоны реактора (в том числе, «малой ловушке») можно ре- ализовать приемлемую скорость трансмутации (плотность потока нейтронов достаточно велика) и требуемые условия охлаждения мишеней.

Определяющими каналами превращений ядер (рис. 1) при облучении нейтронами являются следующие:

нейтронно-захватные реакции на ядрах плутония, вследствие чего происходит накопление ²⁴²Pu. Из него по (n,г) реакции образуется ²⁴³Pu, из которого β -распадом получается ²⁴³Am;

нейтронно-захватная реакция на ²⁴³Am, из которого получается стабильный и метастабиль-ный ²⁴⁴Am, из которого, в свою очередь, β -распа-дом получается ²⁴⁴Cm;

Таблица 1. Константы, определяющие скорости реакций превращения ядер для получения ²⁴⁴Cm

Изотоп σс, барн RIc, барн σf, барн RIf, барн 240 Pu 289,5 8100 0,056 8,8 241Pu 358,2 162 1011,1 570 242Pu 18,5 1115 0,2 5 243Am 75,1 1820 0,1983 9 244Cm 15,2 650 1,04 12,5 деление ядер 241Pu и 245Cm тепловыми и резонансными нейтронами, которое дает основной вклад в энерговыделение, и является лимитирующим фактором для максимальной массы стартового материала в одной мишени.

Скорости перечисленных выше реакций определяются характеристиками нейтронного поля (в отличие от скоростей радиоактивного распада) и поэтому зависят от вариантов облучения. В табл. 1 представлены значения сечений ( σ ) и резонансных интегралов (RI) нейтронных реакций захвата (индекс c) и деления (f) [5].

Для ²⁴⁰Pu, ²⁴²Pu и ²⁴³Am резонансный интеграл захвата (RI_c) существенно превышает сечение захвата тепловых нейтронов ( σ _с). Следовательно, увеличение доли резонансных нейтронов должно положительно сказываться на динамике накопления кюрия. Для подтверждения этого предположения был произведен ряд расчетов нейтронно-физических характеристик условий облучения в исследуемых объемах при различных компоновках активной зоны и моделирование трансмутации нуклидов при облучении в них мишеней с ТПЭ. Допустимые варианты расположения ТВС с экспериментальным каналами показаны на рис. 2, где:

N1 – 10 мишеней в канале Д8, штатный вариант;

N2 – 6 мишеней в малой нейтронной ловушке;

N3.1 и N3.2 – по три мишени в составе ТВС 184.10 в ячейках активной зоны (различаются расположением ТВС относительно центра активной зоны);

N4 – по четыре мишени в составе ТВС 184.09 в ячейках активной зоны.

Для определения нейтронно-физических характеристик облучательных объемов используется программа MCNP 4C [6], моделирующая трехмерный транспорт нейтронов. Состав материальных зон расчетной модели соответствовал стандартно задаваемой модели реактора с уровнем выгорания топлива в активной зоне около 15%. Положение компенсирующих и регулирующих органов системы управления и защиты соответствует среднему по кампании реактора. Во все ячейки центральной нейтронной ловушки были помещены имитаторы мишеней. В качестве основных регистрируемых нейтронных функци- оналов были выбраны плотность потока нейтронов и скорость реакции (n, г) на 59Co для определения температуры нейтронного газа (Тн.г.). Плотности потока нейтронов рассчитывались для групп с верхними границами энергий 0,5 эВ, 100 эВ, 0,1 МэВ, 20 МэВ.

Для прогнозных расчетов показателей накопления ТПЭ использовалась программа ChainSolver [7]. Программа позволяет учитывать самоэкранирование резонансов сечения поглощения изотопов, депрессию потока тепловых нейтронов в мишени, а также реальный график облучения (график работы реактора и перестановки облучаемой мишени в позиции с различными потоком и спектром нейтронов).

Сердечник мишени представляет собой алюминиевую матрицу, содержащую 6 грамм плутония следующего состава: 238Pu – 4,1%, 239Pu – 5,0%, 240Pu – 58,8%, 241Pu – 5,7%,

242Pu – 26,4% (типичный изотопный состав). Масса плутония определена исходя из условий охлаждения для штатного варианта. Результаты расчета НФХ представлены в табл. 2.

Из данных, представленных в табл. 2, следует ряд важных для дальнейших вариантных расчетов трансмутации выводов:

• 1.    Плотность потока тепловых нейтронов (E0,5 эВ) максимальна в канале отражателя (N1) и малой нейтронной ловушке (N2) реактора. В остальных рассматриваемых ячейках эта величина в 23 раза меньше.

• 2.    Плотность потока резонансных нейтронов (0,5

• 3.    Жесткость спектра нейтронов (отношение плотности потока резонансных нейтронов к плотности потока тепловых) минимальна в канале отражателя (N1), выше в малой ловушке (N2) и достигает максимума в ячейках ТВС 184.09.

Удельный выход кюрия при облучении плутония возрастает для любого варианта с использованием ячеек активной зоны (в сравнении со штатным вариантом N1) и достигает максимума для малой ловушки реактора СМ (N2), что показано на рис. 3. Важной характеристикой получаемого кюрия является относительное содержание 245Cm, деление которого определяет энерговыде-

Таблица 2. Нейтронно-физические характеристики объемов облучаемых мишеней

№ варианта	П лотнос ть потока нейтронов с энергиями		Тн.г., К	Жес ткост ь сп ект ра Ф res /Ф th
	менее 0,5 эВ, 1014 см-2с-1	от 0,5 до 100 эВ, 1013 см-2с-1 *
N1	4,50	3,30	490	0,073
N2	4,32	7,81	578	0,181
N3.1	1,88	8,13	788	0,433
N3.2	1,71	7,35	776	0,429
N4.1	1,30	8,04	1012	0,617
N4.2	1,21	7,70	1069	0,637
N4.3	1,04	7,07	1069	0,680
N4.4	1,22	7,74	1047	0,633
N4.5	1,30	8,32	1036	0,641
N4.6	1,20	7,69	1016	0,641
N4.7	1,49	6,78	855	0,455
N4.8	1,59	7,16	870	0,450

*на единичный интервал летаргии ление в мишени и ограничивает допустимую массу стартового плутония. По сути, доля 245Сm является характеристикой качества препарата.

Относительное содержание 245Cm в кюрии определяется жесткостью спектра нейтронов, в котором происходило облучение – оно тем выше, чем выше жёсткость. Необходимость в минимизации содержания этого изотопа продиктована тем, что при дальнейшем облучении кюриевых мишеней в центральной нейтронной ловушке (второй этап – получение ТИК) доля 245Cm определяет максимум энерговыделения. Исходя из условий охлаждения максимальная мощность мишеней с ТПЭ, облучаемых в центральной нейтронной ловушке, не должна превышать 30 кВт/ мишень. Высокое содержание 245Сm для вариантов N3 – N4 не позволяет продолжить облучение кюрия в центральной нейтронной ловушке. Поэтому стартовая масса кюрия для продолжения облучения должна быть снижена, или, что более рационально с точки зрения использования об-лучательных объемов, доля 245Cm в полученной смеси должна быть уменьшена до ~3%. Для этого необходимо дооблучить мишени в канале отражателя Д8 или Д10 с более мягким спектром, “сжигая” тем самым вредный 245Cm.

На рис. 4 и 5 представлены результаты расчетов содержания 245Cm и энерговыделения в мишени при двухэтапном облучении. Всплеск энерговыделения, реализуемый в мишенях, облучен-

Рис. 3. Масса кюрия в мишени в различных вариантах облучения

Рис. 4. Относительное содержание ²⁴⁵Cm в различных вариантах облучения

ных в ТВС 184.09 (варианты N4) превышает допустимую для каналов отражателя Д8 или Д10 величину (20 кВт/мишень), поэтому первоначальная загрузка плутония при такой схеме должна быть снижена на 30%.

В табл. 3 представлены обобщенные характеристики накапливаемых продуктов трансплутониевых элементов (ТПЭ) для рассматривае- мых вариантов. Для двухступенчатых вариантов число кампаний дооблучения (длительностью 10-11 суток) в каналах отражателя выбрано исходя из допустимого содержания 245Cm – около 3%. Соответственно, чем выше была начальная жесткость спектра (сравниваем N2, N3 и N4), тем более длительное дооблучение требуется. Для оценки эффективности наработки целевого про-

Рис. 5. Энерговыделение в мишени в различных вариантах облучения

Таблица 3. Массы элементов и изотопный состав при различных вариантах облучения.

Характеристика	1 год N1	1 год N2 -> 1 кам п. N1	1 год N3 -> 3 кам п. N1	1 год N4 -> 4 кам п. N1
Масса Am, г	0,41	0,44	0,42	0,41
Масса Cm, г	0,34	0,65	0,67	0,58
Доля 244Cm, %	86,04	88,58	87,16	85,47
Доля 245Cm, %	2,28	3,22	3,06	2,84
Доля 246Cm, %	1,87	3,66	4,00	3,50
Масса Pu, г	2,01	1,33	1,40	1,70
Доля 24 1Pu, %	5,01	2,07	7,63	13,05
Доля 242Pu, %	87,95	94,41	83,63	75,63
m Cm/ m FP.*	0,104	0,183	0,192	0,174

*mCm/mFP – отношение массы кюрия к массе осколков деления дукта на единицу массы стартового плутония в табл. 3 приведено отношение массы накапливаемого кюрия к массе производимых при этом осколков деления.

Таким образом, использование облучатель-ных объемов в активной зоне реактора СМ (варианты N2 – N4) является реальной альтернативой каналам отражателя (штатный вариант N1). По скорости накопления целевого продукта и эффективности, выраженной отношением массы накопленного кюрия к массе произведенных при этом продуктов деления, варианты (N2 – N4) превосходят вариант (N1) в ~2 раза.

Вариант с «малой ловушкой» (N2), реализуемый на практике [3], имеет ограничения при формировании картограммы активной зоны. Создаваемая при этом полость замедления асси-метрична и вносит неравномерность в распределение нейтронного потока. В ТВС, формирующих малую нейтронную ловушку, граничные твэлы эксплуатируются на пределе допустимых режимов по энерговыделению [4].

С точки зрения практической реализации, вариант с использованием ТВС 184.10 (N3) также приемлем, так как допускает одновременное нахождение четырех таких ТВС в активной зоне, что позволяет загружать суммарно до 12 мишеней Скорость накопления целевой смеси изотопов кюрия в периферийной ТВС (N3.2) будет несколько меньше (не более чем на 10%) чем в ТВС, граничащей с центральной нейтронной ловушкой (N3.1). В сравнении с вариантом (N4) при двухэтапном облучении всплеск энерговыделения после перестановки в отражатель не превышает допустимые 20 кВт/мишень.

Для реализации варианта N4 необходимо сни- зить начальную загрузку плутония более чем на 30% по причине значительного превышения допустимого энерговыделения при дооблучении в отражателе. Этот вариант характеризуется наихудшим качеством получаемого плутония – доля интенсивно делящегося 241Pu на момент окончания облучения превышает 13%, 241Pu в плутонии нежелателен (как и 245Cm в смеси изотопов кюрия).

Работа выполнена при поддержке Министерства образования и науки Российской Федерации.