Оценка содержания изотопов плутония в почве в районе размещения хранилища радиоактивных отходов в городе Обнинске

Плутоний природного происхождения присутствует в окружающей среде в следовых концентрациях и имеет практически только техногенное происхождение, связанное с испытанием ядерного оружия, ядерными и радиационными авариями, выбросами и сбросами предприятий ядерно-топливных циклов [1]. Одним из возможных источников поступления радионуклидов в окружающую среду являются хранилища радиоактивных отходов (РАО). Некоторые из них созданы на заре развития атомной промышленности [2] и не отвечают современным требованиям безопасности. В некоторых случаях наблюдается утечка радионуклидов из ёмкостей хранилищ и их дальнейшее поступление в компоненты окружающей среды, что приводит к образованию радионуклидного загрязнения на прилегающих территориях.

Одним из первых хранилищ РАО на территории России является хранилище в городе Обнинске Калужской области, которое служило пунктом захоронения РАО с 1954 по 1961 гг. предприятиями ядерной промышленности центрального региона [3]. На территории хранилища расположены 4 ёмкости траншейного типа для хранения твёрдых радиоактивных отходов (ТРО), а также одна железобетонная ёмкость для сбора и хранения жидких радиоактивных

Эдомская М.А.* – науч. сотр.; Лукашенко С.Н. – гл. науч. сотр., д.б.н.; Шупик А.А. – гл. специалист; Коровин С.В. – науч. сотр.;

Томсон А.В. – зав. лаб., к.т.н. ФГБНУ ВНИИРАЭ.

отходов (ЖРО) Для осуществления контроля за миграцией радионуклидов имеется 10 наблюдательных скважин [4].

Увеличение удельной активности 90Sr в пробах воды из наблюдательных скважин, происходившее в период с 1998 по 1999 гг., дало повод предположить утечку радионуклидов из ёмкостей хранилища за счёт потери их герметичности. Результаты частичного вскрытия ёмкостей хранения РАО подтвердили данное предположение. Было установлено, что выход радионуклидов происходил из ёмкости № 4 за счёт её переполнения поверхностными и грунтовыми водами через разрушения в гидроизоляции и отверстие в боковой стене, у дна [3]. В 1999 г. проведён комплекс защитных инженерных мероприятий по ликвидации этой утечки [5]. Последующий мониторинг показал наличие локальных очагов загрязнения вод, почв и растительности 90Sr на территории рассматриваемого объекта и в радиусе 50 м от него [3].

На сегодняшний день нет точной информации о составе РАО, захороненных на территории хранилища. В то же время в последние десятилетия всё большее внимание уделяется долгоживущим альфа-излучающим трансурановым элементам и, в частности, плутонию. Следует учитывать, что радиотоксичность изотопов плутония существенно выше изотопов стронция. Так, согласно СанПиН 2.6.1.2523-09 238Pu и 239+240Pu относятся к группе А (изотопы с особо высокой радиотоксичностью), в то время как 90Sr – к группе Б (изотопы с высокой радиотоксичностью). Более того, особое внимание к трансурановым элементам обуславливается их большим периодом полураспада [6].

Настоящая работа направлена на оценку уровня концентраций изотопов плутония в почвах, прилегающих к хранилищу РАО Обнинска.

Материалы и методы

Территория, прилегающая к хранилищу РАО в Обнинске, представлена склоном с лесной растительностью. В 50 м юго-западнее от хранилища находится заболоченное притеррасное понижение, питаемое преимущественно верховодкой, по которому протекает ручей, подпруженный автодорогой. Почвенный покров территории представляет собой слаборазвитые дерновые почвы.

Отбор проб почвы был выполнен в 2020-2021 гг. между юго-восточной границей самого хранилища и заболоченной территорией. Места отбора проб представлены на рис. 1. Перед отбором образцов почво-грунтов аккуратно удалялся верхний травянистый слой. Пробы грунта отбирали при помощи специального бура диаметром 10 см. В 3 точках сделан послойный отбор проб грунта до глубины 95 см с шагом пробоотбора 5 см. Во избежание перекрёстного загрязнения образцов бур перед каждым слоем отбора промывали водой и вытирали бумажным полотенцем. Пробы помещались в полиэтиленовые герметичные пакеты, которые маркировали соответствующим образом. Координаты определяли с помощью GPS-приёмника. Пробы были доставлены в лабораторию и хранились при комнатной температуре.

Анализ содержания изотопов плутония в почвах проводили согласно работе [7]. Образцы почв высушивали в сушильном шкафу при температуре 75 оС до постоянного веса. Сухие образцы почвы не менее 150 г истирались на мельнице до крупности ≤ 0,074 мм. Измельчённую пробу отжигали в муфельной печи при температуре 550 оС в течение 7-8 ч при периодическом перемешивании.

Рис. 1. Места отбора проб почвы территории, прилегающей к хранилищу РАО в Обнинске для определения концентраций изотопов плутония.

Проводили полное разложение 10 г озолённой пробы смесью фтористоводородной, азотной и соляной кислот с предварительным внесением рассчитанного количества изотопной метки 242Pu. В полученный после разложения раствор непосредственно перед выделением изотопов плутония вносили 0,2-0,3 г нитрита натрия для стабилизации плутония в состоянии Pu4+. Радиохимическое выделение плутония проводилось методом ионнообменной хроматографии на анионите АВ-17. Для десорбции изотопов плутония пропускали 5% раствор солянокислого гидроксиламина. Спектрометрический источник получали путём фильтрования осадка, полученного при соосаждении изотопов плутония со фторидом лантана, через мембранный фильтр из полиэфир-сульфона с максимальным размером пор 0,1 µм.

Измерение удельной активности альфа-излучающих изотопов плутония в подготовленном источнике проводилось альфа-спектрометрическим методом в течение 24 ч. Счётный образец располагали на расстоянии 5 мм от поверхности детектора. Измерения проводили с использованием альфа-спектрометров МКС-01А «МУЛЬТИРАД-АС» (ООО «НТЦ Амплитуда», Россия) с диапазоном измеряемых энергий альфа-частиц от 4 до 10 МэВ.

Расчёт активности изотопов плутония (238Pu и 239+240Pu) выполнялся из соотношения регистрируемых импульсов, исходя из известной активности предварительно введённой в пробу изотопной метки 242Pu.

Результаты и обсуждение

Результаты анализа содержания 239+240Pu в 5-сантиметровом слое почвы территории, прилегающей к бывшему хранилищу РАО, представлены в табл. 1.

Таким образом, диапазон концентраций плутония в поверхностном слое почвы территории, прилегающей к бывшему хранилищу РАО, составил 3,7-9,6 Бк/кг, при среднем значении 6,7 Бк/кг.

Таблица 1

Концентрации изотопов плутония в поверхностном слое почвы (5 см) территории, прилегающей к хранилищу РАО в Обнинске

№	Точка	239+240Pu, Бк/кг	238Pu, Бк/кг	238Pu/239+240Pu
1	ХР-1	8,6±1,5	0,87±0,27	0,10
2	ХР-2	7,9±1,6	<0,1	–
3	ХР-3	5,3±0,8	<0,1	–
4	ХР-4	6,1±2,4	<0,1	–
5	ХР-5	5,9±0,9	2,3±0,7	0,46
6	ХР-6	9,6±2,4	4,3±1,3	0,45
7	ХР-7	3,7±0,4	<0,1	–
Среднее		6,7	–	–

Глобальные выпадения 239+240Pu, рассчитанные по литературным данным для рассматриваемой широты, составляют 70 Бк/м2, что с учётом распределения плутония по глубине и средней плотности почвы составит 0,87 Бк/кг при 5 см отборе [8]. Следовательно, содержание плутония в почвах рассматриваемой территории превышает уровень его глобальных выпадений в ~8 раз. Кроме того, присутствие 238Pu в некоторых образцах почвы в значимых количествах, относительное содержание которого составляет 10-50% от содержания 239+240Pu, однозначно указывает на наличие дополнительного источника 238Pu помимо глобальных выпадений, для которых относительное содержание 238Pu находится на уровне 2-5% от 239+240Pu.

При этом, независимо от удалённости от хранилища точки пробоотбора образцов почвы, концентрации изотопов плутония остаются довольно высокими (превышающими глобальные выпадения на порядок для 239+240Pu) для всей исследованной территории. Следовательно, можно предположить, что и на более удалённых расстояниях могут наблюдаться подобные концентрации, что говорит о том, что зона распространения загрязнения изотопами плутония больше, чем исследованная территория.

Исследовано распределение изотопов плутония по глубине почвенного горизонта. Распределение концентраций 239+240Pu по глубине почв в точках отбора ХР-4, ХР-5, ХР-7 представлено на рис. 2.

Анализ полученных данных о вертикальном распределении концентраций 239+240Pu по профилю почвы показал, что на данной территории наблюдаются значимые концентрации до глубины 95 см. Определённой зависимости распределения по глубине не выявлено. Так, в наиболее близкой точке отбора к хранилищу ХР-4 наблюдаются концентрации в диапазоне 5,8-8,0 Бк/кг до глубины 40 см. На глубине 50-60 см фиксируется существенный спад концентраций до 0,6-0,9 Бк/кг. С последующим увеличением глубины концентрация плутония вновь возрастает, достигая максимального значения в данной точке отбора на глубине 90 см, равного 14 Бк/кг. В наиболее отдалённой точке отбора ХР-7 наблюдаются 2 пиковых значения на глубине 30 см и 60 см с содержанием 239+240Pu 12 Бк/кг и 10 Бк/кг соответственно. В точке отбора ХР-5 максимальные концентрации фиксируются в поверхностном 5-сантиметровом слое в 5,9 Бк/кг. С последующим хаотическим распределением с тремя пиками в 3,7 Бк/кг на глубине 15 см, 3,9 Бк/кг – 50 см и 2,7 Бк/кг на глубине 95 см.

ХР-4

Рис. 2. Распределение концентраций ^239+240Pu по глубине почвы территории, прилегающей к хранилищу РАО в Обнинске.

* 50 s u 70

ХР-7

0,0              5,0             10,0

239+240Pu, Бк/кг

Следует отметить, что такое распределение нетипично для искусственных радионуклидов. Для глобальных выпадений плутония, как правило, наблюдается уменьшение концентраций изотопов плутония с глубиной, при этом около 95% плутония содержится в слое 0-20 см [9-15]. Хаотическое вертикальное распределение плутония указывает на его поступление с грунтовыми водами.

Заключение

Концентрации 239+240Pu в поверхностном слое почвы находятся в пределах 3,7-9,6 Бк/кг, при среднем значении 6,7 Бк/кг, что на порядок превышает уровень глобальных выпадений. В некоторых образцах наблюдаются значимые количества 238Pu, относительное содержание которых составляет 10-50% от содержания 239+240Pu, что однозначно указывает на наличие дополнительного источника 238Pu помимо глобальных выпадений, для которых относительное содержание 238Pu находится на уровне 2-5% от 239+240Pu.

Исследовано распределение изотопов плутония по глубине почвенного горизонта. Установлено, что для данной территории наблюдаются значимые концентрации до глубины 95 см. Нет чёткой зависимости распределения концентраций плутония по глубине. Хаотическое вертикальное распределение плутония указывает на его поступление с грунтовыми водами, что позволяет ожидать значимых концентраций плутония и на более глубоких горизонтах. Исходя из специфики ландшафта, в низине прилегающей территории (район заболоченного притеррасного понижения) можно ожидать концентрации, подобные полученным.

Вероятно, загрязнение не ограничивается только изученной территорией, но и распространено дальше. Изучение распределения плутония только в поверхностном слое почвы не будет отражать масштабы его распространения. Поскольку отбор почвенных образцов с больших глубин (более 1 м) и анализ образцов по почвенному профилю на содержание изотопов плутония трудоёмкий и дорогостоящий процесс, для определения границ загрязнения плутонием в данном случае возможно использование растений с глубокой корневой системой, таких, как древесная растительность. Для более объективной оценки масштабов распространения и степени загрязнения плутонием окружающей среды для рассматриваемой территории необходимо дальнейшее исследование.