Оценка топливной и конденсационной составляющих нелетучих радионуклидов в выпадениях на дальних расстояниях от Чернобыльской АЭС

SPA “VNIIFTRI”, Mendeleyevo, Moscow region;

Ministry of Emergencies of Russian Federation, Moscow

At a temperature 1500-2000 ° C all Chernobyl depositions are volatile at a certain extent and "non-volatile" ¹⁴¹Ce, ¹⁴⁴Ce, ⁹⁵Zr, ⁹⁵Nb, ²³⁹Np and others have been detected not only in the near zone of the Chernobyl NPP, but also at the distances up to several thousands km from the reactor. Basing on these measurements an algorithm has been developed for computing of fuel and condensation components activity of "non-volatile" radionuclides with the using of gammaemitted radionuclides measurements in samples. The analysis of the data from Gomel, Mogilev and Bryansk oblasts demonstrated, that the main input of fuel components in the activity of "non-volatile" radionuclides occurred at distances less than 200 km from the Chernobyl NPP.

Предметом обсуждения является выяснение соотношений вкладов топливных частиц и кон денсационных аэрозолей в выпадения " нелетучих " радионуклидов по мере удаления мест выпадений от аварийного реактора в рамках сформулирован ной нами в [1] универсальной модели радиоактив ных выпадений ( УМВ ) аварии на Чернобыльской АЭС .

Измерения выпадений в первые дни и недели после аварии на Чернобыльской АЭС, проведенные в СССР, Финляндии, Швеции, Германии, Индии, Японии и т.д. показали, что "нелетучие" радионуклиды, такие как 141Ce, 144Ce, 95Zr, 95Nb, 239Np и др., можно было обнаружить в выпадениях не только в ближней зоне, но и на расстояниях до нескольких тысяч километров от реактора. При температуре ~ 1500-2000 °С все радионуклиды чернобыльских выпадений обладают определенной степенью "летучести", поэтому наличие "нелетучих" в выпадениях на дальних расстояниях вообще говоря могло быть обусловлено как мельчайшими фрагментами диспергированной топ- ливной матрицы, хранящими ее локальные характеристики, так и аэрозолями, образовавшимися путем конденсации паров над аварийным реактором.

В таблице 1 представлены сводные данные по измеренным цезиевым соотношениям ⁹⁵Zr и ¹⁴¹Ce от 10- км зоны ЧАЭС до Японии и Индии , и расчет ные соотношения в топливе реактора 4- го энерго блока Чернобыльской АЭС . Цезиевые соотноше ния в таблице 1 - средние взвешенные по значе ниям активности ¹³⁷Cs.

Из данных таблицы 1 видно , что значение ¹⁴¹Ce/¹³⁷Cs = 0,05 является как бы универсальной нижней границей этого отношения , которая дости галась в выпадениях в Брянской , Гомельской и Могилевской областях . Для удаленных от ЧАЭС мест выпадений - в Финляндии , Швеции , Японии - значение 0,05 является средним . Это же значение характеризует смывы с самолетов , прибывших в Бомбей в начале мая 1986 года из Москвы , Токио и Нью - Йорка ( см . Индия в таблице 1).

Большая высота (~10 км ), на которой проис ходило радиоактивное загрязнение внешней по верхности самолетов , и удаленность указанных мест выпадений от ЧАЭС ( Япония - до 6 тыс . км )

позволяют рассматривать значение (¹⁴¹Ce) _K /(¹³³Cs) _K = 0,05 как соотношение активности этих радионуклидов в конденсационной компонен те аварийных выбросов ЧАЭС .

Таблица 1

Средние взвешенные значения отношений активности 95Zr/137Cs и 141Ce/137Cs в чернобыльских выпадениях в зависимости от места отбора, приведенные на 26.04.86 г.

№ п/п	Место пробоотбора	Источник данных	Вид пробоотбора	95Zr/137Cs (кол. проб)	141Ce/137Cs (кол. проб)
1	Реактор	[1]	Расчет	21,9	21,9
2	Зона ЧАЭС 5-10 км	А	Почва	22,4 (158)	22,4 (158)
3	Зона ЧАЭС 10-30 км	А	Почва	13,7 (195)	13,6 (195)
4	Зона ЧАЭС 30-60 км	А	Почва	3,0 (117)	5,0 (117)
5	Гомельская область	Б	Почва	0,07-4,9 (543)	0,13-4,8 (543)
6	Могилевская область	Б	Почва	0,04-0,6 (197)	0,05-0,6 (197)
7	Брянская область	В	Почва	0,05-0,4 (131)	0,05-0,4 (13)
8	Калужская область	В	Почва	0,05 (56)	0,17 (6)
9	Орловская область	В	Почва	0,15	-(10)
10	Тульская обл. Плавск	В	Почва	0,07	0,11
11	Финляндия	[2, 3]	Воздушный фильтр	0,35 (14)	0,05 (1)
12	Швеция	[4]	Почва	0,04 (9)	0,06 (9)
13	Индия	[5]	Мазок	0,007 (4)	0,05 (5)
14	Япония	[6]	Планшет	0,012 (17)	0,05 (30)

А - база данных Госкомгидромета СССР по результатам измерений проб почвы в ближней зоне Чернобыльской АЭС в 1987 г.;

Б - база данных измерений плотности чернобыльских выпадений на территории Гомельской и Могилевской областей в 1986 г. Института ядерной энергетики Бел. АН, г. Минск;

В - база данных измерений плотности чернобыльских выпадений на территории Брянской, Калужской, Орловской и Тульской областей в 1986 г. МРНЦ РАМН, г. Обнинск.

При выявлении из данных таблицы 1 " конден сационного " соотношения ⁹⁵Zr/¹³⁷Cs следует иметь в виду , что наряду с " осколочной " активностью радионуклида ⁹⁵Zr в выбросах были и аэрозоли " конструкционного " ⁹⁵Zr, образовавшегося по ре акции ⁹⁴Zr ( n , Y ) ⁹⁵Zr во время нормальной эксплуа тации реактора в конструкционных элементах . Ис ходя из этого обстоятельства для конденсацион ной компоненты принято значение (⁵Zr) _K /(¹³Cs) _K = 0,01, среднее по Индии и Японии из таблицы 1.

В рамках УМВ наличие в таблице 1 значений отношений ¹⁴¹Ce/¹³³Cs и ⁹⁵Zr/¹³³Cs , промежуточных между " конденсационными " и " топливными " вели чинами , объясняется наложением топливной и конденсационной компонент выпадений .

Доказательством правомочности такой интер претации могло бы служить постоянство значений отношения (⁹⁵Zr) Т /(¹⁴¹Ce) Т в топливной компоненте выпадений и их равенство топливному значению , составляющему ~1,0 согласно [1].

В рамках УМВ [1] активность топливного ¹⁴¹ Се в измеренной пробе составляет

(141Се)т = (141Се)изм. - (141Се)к, где (т) и (к) - топливная и конденсационная компоненты в измеренной активности (изм).

Поскольку из данных таблицы 1 следует , что (¹⁴¹ Ce ) k /(¹³³Cs) K = 0,05, то

(¹⁴¹ Се ) т = (¹⁴¹ Се ) изм . - 0,05 (³⁷Cs) k .             (1)

Аналогично для р / н ⁹⁵Zr:

C5 Zr) T = e⁵Zr) u3M . - 0,01 (¹³⁷Cs) k .             (2)

Таким образом , для топливной компоненты выпадений должно выполняться равенство

(95Zr)T = (952г)изм. - 0,01 (137 Cs)k    1    (3)(141Ce)T   (141Се)изМ. - 0,05 (137 Cs)k ~

Проверка правомочности изложенных представлений проведена по данным измерений проб выпадений в Гомельской и Могилевской областях. Такой выбор обусловлен с одной стороны тем, что указанные территории в рамках УМВ представляются пограничными между преимущественно топливными и конденсационными компонентами выпадений "нелетучих" радионуклидов и большим количеством результатов измерений активности 95Zr и 141Се в пробах выпадений.

В таблице 2 приведены сравнительные данные по радионуклидным соотношениям для Го мельской ( Гом .) и Могилевской ( Мог .) областей для различных значений плотности загрязнения территории ¹⁴¹ Се . В скобках указано количество проб в выборке .

Таблица 2

141 Се, Ки/км2	141	Се/144Се	95Zr/141	Ce	95Zr/137Cs		141	Ce/137Cs
	Гом.	||     Мог.	Гом.     ||	Мог.	Гом.	Мог.	Гом.	||     Мог.
1	2		3		4		5
0 - 2	0,87	0,66	0,87	0,68	0,22	0,08	0,22	0,11
	(33)	(51)	(32)	(77)	(44)	(80)	(52)	(111)
2 - 4	1,25	1,00	0,84	0,61	0,26	0,05	0,27	0,09
	(50)	(38)	(64)	(75)	(67)	(75)	(70)	(89)
4 - 6	1,40	1,35	0,79	0,49	0,36	0,05	0,44	0,10
	(42)	(19)	(46)	(28)	(46)	(28)	(47)	(31)
6 - 8	1,43	1,14	0,79	0,34	0,48	0,04	0,55	0,11
	(48)	(5)	(48)	(7)	(49)	(7)	(50)	(7)
8 - 10	1,50	1,60	0,78	0,45	0,38	0,07	0,40	0,15
	(31)	(2)	(33)	(7)	(34)	(7)	(34)	(7)
10 - 15	1,42	1,00	0,86	0,43	0,63	0,034	0,74	0,08
	(32)	(3)	(32)	(4)	(32)	(4)	(32)	(4)

Средние взвешенные значения радионуклидных соотношений в выпадениях на территории Гомельской и Могилевской областей в зависимости от плотности загрязнения 141Ce, приведенные на 26.04.86 г.

Данные , приведенные в таблице 2, позволили выявить систематическую составляющую по грешности определения активности р / н ¹⁴⁴ Се , свойственную этим измерениям . Очевидно , что значения отношения активности изотопов церия ¹⁴¹ Се /¹⁴⁴ Се в выпадениях не должны зависеть от каких - либо внешних факторов . Тем не менее для интервалов 0-2 и 2-4 Ки/км ² по ¹⁴¹ Се отношение активности радионуклидов ¹⁴¹ Се /¹⁴⁴ Се меньше расчетного (~1,4) и явно зависит от плотности вы падений . Особенно показательными в этом смыс ле являются данные по Гомельской области , пос кольку во всех диапазонах плотности выпадений здесь было измерено достаточно много проб .

Скорее всего "особенность поведения" отношения активности изотопов церия может быть обусловлена систематическим завышением активности 144Се при измерении проб сравнительно малой активности. Правдоподобность этого объ- яснения следует из "технологии" измерения активности этих радионуклидов в пробах. Активность 141Се измеряется по линии 145,4 кэВ с выходом 48,8%, а активность 144Се - по линии 133,5 кэВ с выходом лишь 11,1%.

Именно в силу этого обстоятельства " основ ным " нелетучим радионуклидом был выбран ¹⁴¹Ce, а не ¹⁴⁴Ce.

Из данных , приведенных в таблице 2, видно , что значения отношений ⁹⁵Zr/¹³⁷Cs и ¹⁴¹ Се /¹³⁷Cs увеличиваются с ростом плотности выпадений р / н ¹⁴¹ Се . В рамках УМВ это закономерно и обуслов ливается ростом вклада топлива и относительным увеличением топливной компоненты по сравнению с конденсационной .

Систематическое отличие значений отношения 95Zr/141Cе в одних и тех же интервалах плотности выпадений 141Се для Гомельской и Могилевской областей, приведенных в колонке 3 таблицы 2, объясняется тем, что в среднем Могилевская область расположена от ЧАЭС дальше Гомельской и на ее территории относительный вклад конденсационной компоненты по сравнению с топливной должен быть больше, чем в Гомельской.

В работе [1] показано , что по сравнению с топ ливом предаварийного реактора топливные час тицы в выпадениях в среднем обеднены по р / н ¹³⁷Cs примерно на 50%. Таким образом " чисто то пливная " компонента в выпадениях ха рактеризуется значением отношения (¹⁴¹ C e) _T /(¹³⁷ C s) _T ~40. Для данных , приведенных в таблице 2, значение этого отношения не пре вышает 1,0. Таким образом , можно сказать , что в рамках УМВ вклад топливного ¹³⁷Cs в измеренное значение его активности для данных таблицы 2, во всяком случае , не превышает 4%. Отсюда следу ет , что в соотношении (3) вкладом топливного ¹³⁷Cs можно пренебречь , и вместо (3) имеем :

(95Zr)T = (95Zr)U3M. — 0 -01 (137 Сз)и3м. „ 1   (4)(141Ce)Т   (141Ce)изм.-0,05(137Cs)изм.

В таблице 3 приведены результаты примене ния соотношения (4) к данным таблицы 2.

Из данных , приведенных в таблице 3, видно , что характеристики топливной компоненты , полу ченные согласно УМВ по соотношению (4), не за висят от плотности выпадений , соотношения топ ливной и конденсационной компонент в выпаде ниях и в пределах погрешности соответствуют характеристикам предаварийного топлива .

Из этих данных также следует , что значения отношения суммарной активности для Гомельской и Могилевской областей имеют достоверное отли чие за счет того , что вклад в суммарную актив ность конденсационной компоненты по Гомель ской области составляет для ⁹⁵Zr 2 - 5% и 15 - 35% по Могилевской области , а для ¹⁴¹Ce соответст венно 7 - 23% и 33 - 62%.

Значения отношений ⁹⁵Zr/¹³⁷Cs и ¹⁴¹C e /¹³⁷Cs , приведенные в колонках 4 и 5 таблицы 2, с ростом плотности выпадения ¹⁴¹ Се варьируют незначи тельно ( примерно в 3 раза ). На самом деле в за висимости от расстояния и направления от ЧАЭС эти вариации гораздо больше . В таблице 4 приве дены значения этих отношений для различных районов Гомельской и Могилевской областей . Районы в таблице расположены в порядке увели чения расстояний от райцентров до ЧАЭС .

Таблица 3

Значения отношений суммарной и топливной составляющей активности ⁹⁵ Zr и ¹⁴¹ Ce на территориях Гомельской и Могилевской областей

141 Се , Ки / км 2	( 95 Zr) cyMM . /(^ 41 Ce) cyMM .		( 95 Zr) топл . /( 141 Се) топл .
	Гом .	Мог .	Гом .	Мог .
0 - 2	0,87	0,68	1,20	1,10
2 - 4	0,84	0,61	1,10	0,90
4 - 6	0,79	0,49	0,90	0,80
6 - 8	0,79	0,34	0,90	0,50
8 - 10	0,78	0,45	1,00	0,60
10 - 15	0,86	0,43	0,89	0,80
Среднее	0,82 ± 0,04	0,5 ± 0,12	1,0 ± 0,1	0,8 ± 0,2

Таблица 4

Средние взвешенные значения цезиевых отношений активности 95Zr и 141Ce для загрязненных районов Гомельской и Могилевской областей в зависимости от расстояния от ЧАЭС

Область Район Расст. от ЧАЭС (км)	Гом. Брагин 45	Гом. Хойники 52	Гом. Наровля 55	Гом. Ельск 75	Гом. Речица 110	Гом. Лельчицы 125	Гом. Гомель 130
95Zr/137Cs	2,73	4,9	0,9	0,71	4,0	0,96	2,6
141 Ce/ 137 Ce	3,0	4,8	1,0	0,89	4,5	1,25	3,6

Продолжение таблицы 4

Область	Гом.	Гом.	Гом.	Гом.	Гом.	Гом.	Гом.
Район	Добруш	Б.Кошелево	Ветка	Жлобин	Чечерск	Рогачев	Корма
Расст. от ЧАЭС (км)	140	150	150	163	175	188	200
95 Zr/ 137 Cs	0,32	0,88	0,22	1,7	0,07	0,41	0,12
141 Ce/ 137 Ce	0,40	1,0	0,25	2,3	0,13	0,51	0,17

Продолжение таблицы 4

Область Район Расст. от ЧАЭС (км)	Мог. Добруш 232	Мог. Б.Кошелево 235	Мог. Ветка 235	Мог. Жлобин 255	Мог. Чечерск 257	Мог. Рогачев 275
95 Zr/ 137 Cs	0,14	0,055	0,07	0,04	0,04	0,08
141 Ce/ 137 Ce	0,29	0,10	0,12	0,10	0,07	0,17

Из данных , приведенных в таблице 4, видно , что соотношения активности ⁹⁵Zr/¹³⁷Cs и ¹⁴¹ Се /¹³⁷Cs для различных районов в зависимости от удаленности и направления от ЧАЭС варьируют более , чем в 100 раз . Тем не менее полученные по данным таблицы 4 средние значения топливно го отношения (⁹⁵Zr) Т /(¹⁴¹ Се ) Т составили для Го мельской области 0,88 ± 0,09, а для Могилевской 0,80 ± 0,29. В пределах погрешности эти резуль таты совпадают как между собой , так и с данными , приведенными в таблице 3.

Проведенный анализ показал возможность расчета активности топливной и конденсационной компонент " нелетучих " радионуклидов по данным измерения активности проб .

Изложенное выше позволяет также заключить , что вклад топливной составляющей активности ⁹⁵Zr и ¹⁴¹Ce в чернобыльских выпадениях преоб ладает на расстояниях менее 200 км от ЧАЭС . Это расстояние можно принять в качестве границы значимого вклада топливной компоненты в актив ность выпадений .