Описание динамики многоуровневых квантовых систем в сильных лазерных полях методом функционала влияния

В настоящее время ведется активные экспериментальные исследования взаимодействия квантовых систем с интенсивным лазерным излучением. Изучаются процессы возбуждения квантовых систем вплоть до их разрушения (диссоциации) под действием лазерного излучения с учетом многофотонных процессов. Например, в работах [1,2] наблюдалось явление изото-пически-селективной диссоциации различных многоатомных молекул (SiF4, SF6) при различных характеристиках лазерного поля CO2-лазе-ра. В работах [3,4] исследовалась инфракрасная многофотонная диссоциация молекул трихлорсилана (SiHCl2) и метилтрифторсилана (SiF3CH3). Использование лазерного излучения для разделения изотопов обсуждалось в работах [5-8]. В работах [9,10] исследуется многофотонная ионизация атомов различных веществ под действием интенсивного лазерного излучения. Наблюдение двухфотонного фотоэффекта под действием лазерного излучения, частота которого ниже красной границы, обсуждается в работах [11-14].

Описание данных явлений в рамках теории возмущений является ограниченым, неполным. В связи с этим возникает задача описания динамики поведения многоуровневых квантовых систем, взаимодействующих с интенсивным электромагнитным полем вне рамок теории возмущений.

В данной работе предлагается непертурбативный подход к квантовому описанию эволюции квантовой системы, взаимодействующей с

интенсивным лазерным излучением. Поведение квантовой системы определяется статистической матрицей плотности, явный вид которой определяется в формализме функционального интегрирования, используя метод функционала влияния.

• 2.    ЭВОЛЮЦИЯ ВЗАИМОДЕЙСТВУЮЩИХ КВАНТОВОЙ СИСТЕМЫ И ЭЛЕКТРОМАГНИТНОГО ПОЛЯ В ПРЕДСТАВЛЕНИИ ФУНКЦИОНАЛЬНОГО ИНТЕГРИРОВАНИЯ

Рассмотрим многоуровневую квантовую систему, взаимодействующую с электромагнитным полем. Полный гамильтониан такой системы имеет вид [15]:

— 1              //

H full   Hsyst + H field + Hint ’ где Hsyst - оператор Гамильтона квантовой системы (атом, молекула и др.);

*

^Hfield = ^{К Q} k ⁽ a k a k ^{+ 1} / ^{2) — гамильто}ниан электромагнитного поля, a * и a _k - операторы рождения и уничтожения фотонов моды k электромагнитного поля с частотой Q _k ;

H + = Кg,x(a, + а, ) - гамильтониан int о k v k k z взаимодействия электрического заряда исследуемой квантовой системы и электромагнитного поля в дипольном приближении, где электромагнитное поле поляризовано вдоль оси x, x - оператор координаты частицы квантовой системы, константа взаимодействия gk определяется выражением:

q gk , К ко*_ 2^о V

где q - заряд частицы квантовой системы, £ ₀ -диэлектрическая проницаемость вакуума, V – объем, занимаемый квантованным электромагнитным полем.

Будем описывать динамику системы «веще-ство+излучение» с помощью статистического оператора p full ( t ) , эволюция которого во времени определяется уравнением:

P full (t ) = U (t ) P full (0) U ⁺ ( t ), (1) где pfull (0) - статистический оператор системы «вещество+излучение» в начальный момент времени, а оператор эволюции U ( t ) имеет вид:

i ^t

и(t) = Texp[--H H/ttll(т)dT]. (2) № 0

Уравнение для статистической матрицы плотности (1) запишем в формализме функционального интегрирования, описывая квантовую систему в координатном представлении, а электромагнитное поле – в голоморфном. Ядро оператора эволюции (2) принимает вид [16]:

U(Xf «,1| x„ ,«,) = J D(a(t'))D(a(t))Dp(t')Dx(t')x xex{tdt^)c(t)+a(0)a(0))}expiijlp(t,)x(^-|. («(tWydtt«Г))-

2                 № ⁰      2

H ( pt ), x(t ' )) - H _fe_M ( « (t'O - H int ( « txdt}.

Статистический оператор p ) full ( t ) представляется статистической матрицей плотности:

P full ^{( X} f , « f , ^X f , «' ; t )

^p full ^{( X} f , « f , ^X f , « f ; t ) ^—< ^X f , « f I P full^{( t} )l ^{X f} . « f > . ⁽⁴⁾

Используя (3), (4), уравнение для матрицы плотности системы «поле+излучение» (1) представляется в виде:

-H p)Xt)УН^ «(«УН (Xt«)«))dt} jx , x' « ,t =0)x xexp[2(cC (t)«(t)+cf (0)«(0))}ехэ{№ J0 [p(tf)X"(t^-^(cf (tW(t)-cC (tWtt0)-

- HH, (Ж X ^) - HH ed ( « (t w )-r n ( X(f W (fW') dH} .

Выражение, описывающее эволюции системы «вещество+излучение», представляет собой функциональный интеграл, вычисление которого требует специальных математических средств.

• 3.    ОПИСАНИЕ ДИНАМИКИ КВАНТОВОЙ СИСТЕМЫ, ВЗАИМОДЕЙСТВУЮЩЕЙ

С ЭЛЕКТРОМАГНИТНЫМ ПОЛЕМ МЕТОДОМ ФУНКЦИОНАЛА ВЛИЯНИЯ

В ряде задач нас интересует динамика лишь квантовой системы (атома, молекулы или др.) в электромагнитном поле. Рассмотрим модель, когда изменение состояния электромагнитного поля в процессе эвоюции системы можно не учитывать. Именно это условие выполняется при интенсивных электромагнитных полях. В этом случае можно провести редукцию статистической матрицы плотности полной системы (5) к статистической матрице плотности квантовой системы:

rdc jsyst(Xf,X f; t)=J     PfUl(Xf cf, Xf ,«f ;t).

of=cif

Пусть в начальный момент времени подсистемы «вещество» и «излучение» не взаимодействовали между собой, то есть матрица плотности в начальный момент времени факторизуется: f-lf (l ^{( X}n , « n , ^Xn ^ « n , t = ⁰⁾= P syst ^{( X}in , ^Xn , t = ⁰⁾ " P fld ( « nt , « n , t = ⁰⁾-⁽⁷⁾

Объединяя выражения (5), (6), используя условие (7), представим статистическую матрицы плотности исследуемой квантовой подсистемы в некий момент t в виде:

P yst ^{( X} f , ^X f ; t )= J ^exp^{- i J ₀ ^{t [} p ^{( t)X(t} ) ^- H sst ⁽p^(t 0, ^{X ( t} 0)^-

• -    p ( t' ) X ( t ) + H ss ( p ( t' ), X ( t' ))] dt' } x

^x F[ ^{x (}t '), ^x ' ⁽ t ' ^)] j yst ^{( X} „ , ^{X f} ; t =⁰⁾ Dp ⁽t ) d ^{x (}t ) Dp ⁽t ) Dd ⁽t ) ^dX ,„ d^X i„ ,

(8) где

F[x, x 1 = [ [D( a ( t ' )) D ( « ^,( t^,)^( «' ( t))D (ar (t )) ^d « ” d«^ " ^d « ⁿd « ⁿ «« x

J «f=d^                            я я я xP’nd («„ .«i,; t=0)exp{j(«*(t)«;t) +«* (o)«(0)+«'(t)«(t) +«* (0«(0)}x xexp{i|"[№.(«*(t')<5(t)-«*(t')o(t) -«'(t)1°(t) +cf (tt)«(t')) -H («,(t«t'n

№ ⁰ 2 г

-H ( x ( t ' ), « • ( t ' ), « ( t ' ))) +H ,„_d («"(t' ), « '( t ' ))+H, ( X(t ))Я ( t ' ), « '( t ' )))] dt ' }

• -    функционал влияния электромагнитного поля на исследуемую квантовую систему.

Выражение (8) с учетом (9) описывает эволюцию статистической матрицы плотности исследуемой квантовой системы в координатном представлении.

В ряде задач удобно описывать динамику квантовой системы в энергетическом представлении. Статистическая матрица плотности квантовой системы в энергетическом представлении в момент времени t и в начальный момент t=0 соотвественно определяются формулами:

P syst (m m, ^t )= J n X xf ^ ⁽ x f , x , t M X x Wfdxf , (10) P syst ⁽ n,n ', ^t ~ ⁰ > J ^N n⁽ x n P t ⁽ x n , x , ^t = W x n ) PC , (11) где N m'^{( x} f ) - волновая функция квантовых состояний системы.

Учитывая (8), (10) и (11), получаем уравнение эволюци для статистической матрицы плотности в энергетическом представлении: Р„Л m, m’.t ) = J D( p (t '))D (x (t '))D( p'tt')) x x D( x'(t')) dxfdx'фр*т (xf )Nm( x') F [ x (t'), x'(t')] x x exp{f о(i(P(t') x(t') - H(P(t'),x(t')) ~

• - о %

• - p ' ( t ' ) x'(t ' ) + H syst ( P ' ( t ' ), x ' ( t ' ))) dt ' )} x

NX x n X ⁽ x n ) dxA ■      ⁽¹²⁾

Диагональные элементы матрицы плотности (12) определяют вероятности квантовых переходов системы P(m, 11 n, 0) из чистых состояний фп (xin) в начальный момент времени t=0 в состояния Nm(xf-) в момент времени t: P(m, 11 n, 0) = J D(p(t))D(x(t))D(p'(t')) x x D (X'(t ^Nm, ( xf )Nm ( x 'f ) F [ x (t O, x '(t')] x x exp{i0 (J (p(t')x(t') - Hsyst (p (t'X x(t')) -

J 0 %

- p'(t') ;c'( t') + Hsyst (p'(t'), x'(t'))) dt')} x x Фп (xn")Фп (x'n )dxf dxf dxnA'in■     (13)

Уравнения (12), (13) описывают динамику квантовой системы под действием электромагнитного поля. Примечально, что они получены вне рамок пертурбативных методов Для вычисления статистической матрицы в определенный момент времени t и вероятностей переходов необходимо знать волновые функции ф _п ( x ) квантовых состояний системы и явный вид функционала влияния электромагнитного поля на ис-следумую квантовую систему.

Символично выражение (13), удобно представить в виде:

^P ( m , ^t I ^{n ,0}) = J N m ( x f ) N m ⁽ x'f ) ^{F [} x ( ^t X x ' ( ^t ' ) ^ф I x n ) N n ⁽ x n ) dX f dX f dX n dx 'n ■

В выражении (14) черта означает фунцио-нальное усреднение по траекториям в соответствии с формулой (13).

Заметим, что формулы (8) (9), указывают, что процесс эволюции статистической матрицы плотности системы является процессом с памятью, то есть его принципиально нельзя представить марковским процессом.

• 4.    ЯВНЫЙ ВИД ФУНКЦИОНАЛА ВЛИЯНИЯ ЭЛЕКТРОМАГНИТНОГО ПОЛЯ

Для описания поведения статистической матрицы плотности (12) и вероятностей квантовых переходов (13) необходимо знать явный вид функционала влияния. Функционал влияния в формализме функционального интегрирования впервые ввел Фейнман и вычислил его явный вид для гармонического осциллятора в координатном и энергетическом представлении [17].

Авторами, используя метод, предложенный в [18], был проведен расчет функционала влияния электромагнитного поля частоты Ω , представленным выражением (9). Вычисления привели к квадратичному функционалу влияния F feid ^{[ x} , ^x ' ^] = ^exP^{[ -} J J J ₀ x ^{( t} ) ^{x (t} ' ^ feidd ^(t , ^t ' ) ^dtdt '^-

Tt

-L nx (t)x (t N-d (t,t )dtdt + J 0 J0

• + JjJ/(t)x(tt')У*^М (t,t^dtdt],

Где Y field ^{( t} , ^t ' ) = Y vac ^{( t} , X) ⁺ Y rad ^{( t} , ^t# ) • Функция

V q ^k - i Ц- ( t - 1 ' )

• Y”(t,t )=^^ I^^pke k<

определяется вакуумными флуктуациями электромагнитного поля, Q k - частоты вакуумных колебаний электромагнитного поля.

Функция

Y rad ^{( t} , ¹ 3 =

q <  ⁿ >  ^Q ( e - i Q ( t - 1 ' )

2f0 Vk 1

+ - ⁺ i ^{Q ( t -} < ) ) (17)

определяется одномодовым полем излучения с частотой Q, - среднее число фотонов в моде Q .

Как видно из полученного выражения, функционал влияния одномодового электромагнитного поля представляется произведением функционала влияния вакуумных мод и функционала влияния поля излучения.

• 5.    ПРИЛОЖЕНИЯ К ОПИСАНИЮ

ЭЛЕКТРОМАГНИТНЫХ ПРОЦЕССОВ

Формулы (12), (14) с учетом явного вида функционала влияния электромагнитного поля на исследуемую квантовую систему (15) позво- ляет описать ряд важных электромагнитных процессов, таких как спонтанное излучение, вынужденное излучение и поглощение, вероятности квантовых переходов и диссоциации квантовых систем вне рамок теории возмущений.

Рассмотрим динамику двухуровневой квантовой системы, которая может находиться в состояниях Ф . ( x\Ф_т ( x ) , где m=n-1, взаимодействующей с вакуумом электромагнитного поля (при отсутствии излучения). На основании формулы (14), найдем P syst ⁽ . ^, t ) = P syst ⁽ . ^, t | . ^,0) -вероятность пребывания квантовой системы, в состоянии Ф . ( x ) в зависимости от времени при условии, что в начальный момент времени квантовая система находилась в этом же состоянии

Ф . ( x ) с вероятностью P_syst ( . , t = 0) = 1 . Функционал влияния вакуума на систему имеет вид (15) где y v_ac ( t , t ' ) определяется формулой (16), а У _ra d ( t , t ' ) - 0 . Проводя функциональное интегрирование, выражение для вероятности принимает вид

^P,.t ( n ^, t ) - exp [ -Ю J 0 ^ 2V I d . I ² e"- ' *¹ ‘t +

+ Ё^ Id .. I ² e '^-° * '" ‘ '^-' "' ) d''d- "1, (18) где

E. - E d .. ^- q\ Ф . ⁽ x ) ^X Ф n ⁽ x ) ^{dx ,}          to .. ^- n.

j                                     n представляют дипольные моменты и частоты переходов.

Используя приближение Вайскопфа-Вигне- ра [15] (при шпт = Q > 0 ), находим:

+ У rad * ( t \ t ' ) x ( t ' )) dt dt 1 l •        (22)

В этом случае выражение (14) принимает вид:

w

P ( . , t 1 . ,0)- L P l ( . , 1 1 . ,0),      (23)

l =0

где

P ( . , t | . , 0) - J Ф . ( x f ) Ф . ( x ' f )1 [ - J 0 J t ( x ( t ) - x ' ( t ^X y rod ( t' , t')x ( t' )+ y ad •( t' , t')x ' ( t * )) dt'dt' 1 ' x

^Х Ф . ( x . ⁾ Ф*„ ^{( x} 'n ) ^dx f dx’ f dx n dx '. .      (24)

Первые два слагаемых в (23), имеют вид:

P ⁰ ( . , 1 1 . , 0)- 8 8 ,        (25)

^{,     ,}          .. .. ^,

p ( . , - i . ,0)- - 8 .. [ S E ²^ ^d m^p -¹ p    4n

I2 sin2(

(-(

°-to „ °+to mp

—2—^T) sin⁽—2—

°-to„      °+to

'      mp )2        ( mp) )2

. 2z° to.. _    , 2/° ⁺®..

EpdmnW⁵”¹^^^TL^s,n(^~

4П2

Q-«

.. V

° + to„x2 _.⁾²

T) ~)1+

)• (26)

Для случая, когда частота электромагнитного поля совпадает с частотой перехода

( ° = to..), вероятность перехода, определяемая выражением (23), с учетом только первых двух слагаемых, представляемые формулами (25), (26), совпадает с правилом Ферми [19].

Анализ полного ряда (23) показывает, что вероятность квантовых переходов в случае, когда ° = to.. и . = . +1 имеет вид:

L ЛхId- I²e'⁽”"”"°**‘^-' = Г8(*'-‘"),(‘9)

*-0 ^2£₀^{V n                        2}

где

г -

1 4to³ | d |² nm mn

4яе₀    3П c³

Подставляя (19), (20) в (18), получаем

Psyst⁽.^,t^)-exp[^-ГtL        (21)

то есть вероятность экпоненциально затухает, что совпадает с известными результатами, полученными другими авторами [15].

Для вычисления вероятностей квантовых переходов системы по формуле (14), представим экспоненту функционала влияния, как ряд

w

I t ft

F^[x^,x¹= S л ^[4L ⁽x^(t^ ^-x^{(t )У (t ,}t )x^(t ) ⁺ 0 0

l =0 l!

P(m,t I n,⁰) = smXyRlt) + р(Д№^аЬ,tomn,t), (27) а вероятность наблюдать систему в начальном состоянии Ф. (x. ) получается в виде выражения

Rab                   R ab

P(.,t \ .,0) - cos²(°2~t) --2sin(2 °2-1) x

sin(2 L p, p * r

(°Rab')2 s,n ( (

-cos(2 -^-1)sin²( L

где °^Rabi

p^,p* r

° + to

_,. t)

2____+

° + to

________p. )²

_x °-to

■ 2/ p.

s,n (----.----t)

°-to ,

(________p. )²

-

(°Rab)2 sin²⁽ 2”^[

°+to ^p

z° ^{+ to}p. )2 2

. °-to

t) sin²(-^.t)

(°-top„₎₂^1), 2

^d..^E 0

n

частоста Раби,

pPPRb, ш_тп, t) – хаотически флуктуирующая функция.

Первое слагаемое в формулах (27), (28) описывают известные осцилляции Раби [15], последующие – представляются хаотично осциллирующей функциями, которые возникают как следствие многоуровневости системы и описывают флуктуации квантовых переходов, которые естественно предсказываются в данном подходе.

Данный подход позволяет описать различные многофотонные нелинейные процессы, в частности многофотонный фотоэффект.

Эксперименты по наблюдению многофотонного фотоэффекта представлены в работах [1114]. В этих экспериментах проводник облучался лазером, энергия фотонов которого в 2 раза меньше работы выхода электронов из данного проводника, то есть

W

AQ₀- -X^. (29)

Сила тока, наблюдаемая в данных экспериментах, прямо пропорциональна квадрату интенсивности падающего лазерного излучения [14].

Будем определять в этих экспериментах вероятность перехода электрона c уровня Ферми Ф_п (x) с энергией En на уровень ф_т (x) с энергией E_m на границе вещество-вакуум (индекс m) за время t, используя выражение (14). Функционал влияния многомодового лазерного излучения представляется выражением (22). Функция Y_rad в этом выражении заменяется функцией Ylaser, которая на основании определения многомодового поля и свойств функционала влияния [17] определяется выражением

Y_laseг = У e^Й< n >Q ^Q (e"^Й(Т"^т') + e"^тУ (30) laser ^   4e₀V Й^{2   v                 7}

Упростим выражение (30), переходя от суммирования к интегрированию, путем введения спектральной плотности фотонов < n(Q) >, так что

Y^r =4^ Г < n(^Q) > ^Q(^е' ' + e ' ')^d ^(³1)

Выбирая функцию спектральной плотности в виде нормального распределения [20] в виде

(Q-Q₀ )²

< И> 7

< n(Q)>=^n^e ^{27 7}

V 277

получаем:

Ylaser ''3 =

e²h < n >

.       2 X

4e₀V Й 12^7

( Q-Q0)²

f^W

Qe ⁷²(e-^{1 Q(T}' + e^1Q(T4dQ, (33)

где < n > — среднее число фотонов во всех модах лазерного излучения, Q_n - частота, на кото-

2      ⁰

рую настроен лазер, 7 - дисперсия спектральной плотности лазерного излучения.

Искомую вероятность (14) будем определять рядом (23).

Первое слагаемое данного ряда имеет вид (25). Второе слагаемое (26) с учетом (33) описывает однофотонные переходы:

P¹ (m, 1| n,0) = jj2Re{

I ^dmn I^{2 Й}< n >

.       2 П

4e₀VЙ 2277

(Q-Qof

{“qe ²⁷² (e~i^(Q-"^mn)('^-T') + e^i(!Q+%mn)('^-'))dQ}d'dT.

E - E где частота перехода to - —m-----. ^mn h

Интегрирование по частоте лазерного излучения проводим в приближении Вигнера-Вайс-копфа [15]:

(Q-Q₀)²

t^^               -i(Q-to )('-')     i(Q+to )(ф-')x jQ Qe 27 (e (   mn)( ) + e1 mn)( ))dQ =

^-(tomn^-Q0^{)2      -(-to}mn^-Q0⁾²

= лб(т -T )to_mn (e   ²⁷²    - e    ²⁷²    ). (35)

В результате вероятность однофотонного перехода P¹ (m, 11 n, 0) принимает вид:

P¹ (m, 11 n, 0) = Тл4

I dmn I² 2V2f₀V Й

,             ^{- (to}mn^-Q0⁾²     -(гЗии-^е^²

< n >           _2             _2

.tomn (e    ²⁷     - e ²⁷      ). (36)

Так как в экспериментах выполняется усло- to вие (29), то есть Q0 - -^-, а дисперсия лазерного излучения для лазеров 72 = 0.1 то вероятность однофотонного перехода с большой степенью точностью равна нулю, то есть P1 (m, 11 n ,0) - 0.

Вероятность двухфотонного фотоэффекта будет определяться слагаемым P!1 (m, t|n, 0) в (23). Это выражение может быть вычислено по формуле (24), в которой положить l=2. После проведения вычислений получим:

PI⁽m t I n^,0) = ^-2 ^^-^ £К ²dn I²tomton^X

^{7 е}0^П^0 i

^-(®mi^Q0)^{2       1}~^ют^Q0)^{2        ito}nЦ)'²       (ton^-Q0⁾²

x(e ^{27 2}    - e²⁷    )• (e ^{27 2}- e   ²⁷2    ),

(37) где средняя плотность энергия лазерного излу-

< n > %Qn чения < e >=________0

V

.

Функция под знаком суммы имеет максимум при to_mk= to_kn Q₀. и малую дисперсии 7²= 0.1 При этих условиях можно оставить одно слагаемое в сумме (37), в котором i=k, так что PI (m, 11 n, 0) можно представить в виде:

³1-²

P"(m,tin,0) = 6-^-^|dmk 1²|dkn I²1².(38) c n 7

В этом выражении

c< e > 8ле₀

– интенсив-

ность лазерного излучения, с – скорость света.

Вероятность (38) при t=1 определяет число электронов покидающих определенную поверхность проводника в единицу времени, то есть ток двухфотонного фотоэффекта. Таким образом, ток J пропорционален квадрату интенсивности лазерного излучения

J = CI²,               (39)

где коэффициент пропорциональности С представляется выражением:

6-^3 I dmk 2\dJ N c2       n-72       eF,

где Ne_F – число электронов на уровне Ферми образца данного проводника, взаимодействующего с лазерным излучением.

Проведение численных оценок выражений (37), (38), (39) требует доопределения модели проводника (конкретизация дипольных моментов dfi, частот переходов tofi, и Nef ), уточнения функции спектральной плотности лазерного излучения < n(Q) > .

• 6.    ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В формализме функционального интегрирования, получены уравнения, описывающие эволюцию статистической матрицы плотности, а также вероятности переходов исследуемой квантовой системы, взаимодействующей с электромагнитным полем. Найден явный вид функцио- нала влияния электромагнитного поля на квантовую систему.

Формула успешно описывает вероятности спонтанных переходов квантовой системы, осцилляции Раби и предсказывает их флуктуации, объясняет экспериментально наблюдаемый двухфотонный фотоэффект. Предложенные уравнения не противоречат исследованиям взаимодействия излучения с веществом другими методами, в частности методу теории возмущений.

Данные результаты представляют определенный интерес для теоретического описания поведения различных квантовых систем, взаимодействующих с сильными лазерными полями.