Определение методом спектроскопии электронного парамагнитного резонанса радиационной чувствительности дентина зубов человека in vitro к нейтронному и фотонному излучениям

ЭПР-дозиметрия – один из ведущих методов ретроспективного определения доз радиации, основанный на спектроскопии электронного парамагнитного резонанса (ЭПР) эмали зубов. ЭПР-дозиметрия широко применяется для оценки доз у пострадавших от атомных бомбардировок и испытаний ядерного оружия; ликвидаторов радиационных аварий; населения загрязнённых радионуклидами территорий Урала и Чернобыля. Несмотря на успешное и многолетнее применение метода для оценки доз фотонного облучения, проблема корректного использования ЭПР-дозиметрии для определения поглощённой дозы при наличии в поле смешанного облучения нейтронного компонента остается не решенной.

Актуальность её решения вызвана, во-первых, потребностью в усовершенствовании метода ЭПР-дозиметрии и расширении области его применения. Во-вторых – необходимостью коррекции сделанных ранее оценок доз у пострадавших от радиационных аварий и инцидентов, которые могут оказаться значительно заниженными.

Уже проведённые исследования данной тематики можно разделить на две категории.

Первая категория – работы по определению радиочувствительности эмали зубов к нейтронам, а также по изучению влияния различных факторов (протонов отдачи из окружающей эмаль мягкой ткани, вторичного гамма-излучения) на регистрируемое эмалью зубов значение дозы нейтронов [2, 6, 7, 10, 14]. Данное направление исследований относительно хорошо изучено. Проведённые исследования показали, что выход парамагнитных центров в эмали на единицу дозы нейтронов очень мал. Соответственно, при использовании зубной эмали для дозиметрии смешанного гамма-нейтронного излучения, в случае, когда доза каждого из компонентов не известна, определённое по амплитуде суммарного сигнала значение дозы будет занижено.

Вторая категория – работы, ставящие целью поиск дополнительных материалов, способных, как и эмаль, накапливать детектируемые парамагнитные центры – аланин, дентин, сахар, твёрдые биологические ткани (кости, ногти, волосы), пластик и другие [8, 9, 11-13]. Многие из

Хайлов А . М .* – ст. научн. сотр., к.б.н.; Орленко С . П. – научн. сотр.; Скворцов В . Г . – зав. лаб., к.б.н. ФГБУ МРНЦ Минздрава России.

перечисленных материалов признаны малопригодными для реконструкции дозы ввиду больших погрешностей, низкой радиочувствительности и высокого порога детектирования.

На практике для определения отдельных компонентов дозы в смешанных гамма-нейтронных полях часто используют пару дозиметров с различной чувствительностью к нейтронам и фотонам, решая систему из двух уравнений [3]. Содержание атомов водорода в дентине в 3 раза больше, чем в эмали. Следовательно, если будет экспериментально подтверждено, что радиационные чувствительности эмали и дентина к нейтронному излучению также отличаются в несколько раз, зуб человека может быть рассмотрен в качестве двухдетекторной системы для определения дозы нейтронного излучения в смешанных гамма-нейтронных полях. В таком случае, за дозиметр с большей чувствительностью к гамма-излучению будет принята эмаль, к нейтронному излучению – дентин.

Таким образом, основной задачей нашего исследования было определение радиочувствительности дентина к быстрым нейтронам, с целью оценки его пригодности при реконструкции поглощённой дозы смешанного гамма-нейтронного излучения методом ЭПР-дозиметрии.

Материалы и методы

Измерения спектров ЭПР выполняли при комнатной температуре на спектрометре ESP-300E (Bruker, Германия), с использованием резонатора в Х-диапазоне частот (длина волны 3 см, частота 9,5 ГГц) [5]. Обработку спектров ЭПР, вычитание механо-индуцированных сигналов, выделение и оценку амплитуды радиационно-индуцированных сигналов проводили с помощью встроенного в спектрометр программного обеспечения, а также собственной программы деконволюции Er (v.06). Относительная погрешность определения дозы методом ЭПР-дозиметрии, оценённая по методике, изложенной в [4], составляла 12-15% для эмали и 25-30% для дентина.

Источником калибровочного гамма-излучения энергии 1,25 МэВ служила установка «Луч» (60Co). В ходе облучения образцы располагали между пластинами из полиметилметакрилата (ПММА) толщиной 4 мм для создания условий вторичного электронного равновесия.

Источником нейтронного излучения с энергией 14 МэВ служил генератор непрерывного действия НГ-14, разработанный во ВНИИ автоматики им. Н.Л. Духова. Средний выход нейтронов, образующихся в результате реакции 3Н(d,n)4Не, из мишени составляет 1,4·1010 н/с. Вклад сопутствующего гамма-излучения в местах расположения образцов – около 10%.

Геометрия облучения образцов представлена на рис. 1. Шесть целых зубов располагались на подставке из пенопласта на расстоянии 8 см от мишени генератора НГ-14. Для создания условий протонного равновесия образцы были экранированы сверху пластиной из полиметилметакрилата, толщиной 3 мм. Снизу к пластине были прикреплены 2 образца порошка эмали и 3 образца порошка дентина. Средний размер гранул составлял 0,5-1 мм для образцов эмали и 1,5 мм у образцов дентина.

Время облучения (40 минут) было выбрано с таким расчётом, чтобы доза нейтронов составила не менее 2 Гр в местах расположения зубов. Контроль дозы непосредственно в ходе облучения проводили с помощью «Измерителя импульсного потока нейтронов автоматизированного» (ИНПА), поставляемого вместе с генератором. Погрешность определения дозы нейтронов составляла менее 10%.

Рис . 1. Схема расположения образцов с указанием их порядковых номеров, (а) вид сверху; (б) вид сбоку.

Рис. 2. Схема (а) и трехмерный вид (б) математической модели коренного зуба в поперечном разрезе.

Математическое моделирование условий облучения для более точного определения тканевых доз нейтронов и фотонов в местах расположения образцов было проведено с помощью основанной на методе Монте-Карло программы MCNP4C [1]. Для проведения расчётов был создан подробный математический фантом коренного зуба (рис. 2), максимально точно учитывающий расположение всех его компонентов – эмали, дентина и пульпы (цементом пренебрегли ввиду его малой массы и геометрии расположения). Основанием зуба служил эллиптический цилиндр с осями 1 и 1,2 см. Максимальная толщина эмали в местах жевательных бугров составила около 2 мм. Корень зуба был представлен упрощённо в виде одного компонента. Общий вес фантома составил 2,2 грамма, из них вес эмали – 0,8 грамма, дентина – 1,3 грамма. Всего было проведено два расчёта доз в местах расположения образцов – отдельно для нейтронного и фотонного (гамма-загрязнение генератора) источников. Доза нейтронного компонента была рассчитана в керма-приближении, поскольку при облучении всех образцов, как порошка, так и целых зубов соблюдалось равновесие вторичных заряженных частиц (протонов и ядер отдачи). Дозу фотонов рассчитывали подробно, с учётом электронного транспорта. В ходе моделирования транспорта нейтронов была использована библиотека сечений ENDF-B\VI, для транспорта фотонов использовали библиотеку сечений MCPLIB02, для электронного транспорта – библиотеку сечений EL03.

Абсолютная погрешность расчётных значений доз нейтронов и фотонов определялась как корень из суммы квадратов двух компонентов. Первый компонент – абсолютная погрешность вычисленных методом Монте-Карло значений доз. Поскольку результаты расчётов использовались в привязке к суммарному потоку нейтронов за все время облучения, вторым компонентом была погрешность вариации потока нейтронов и гамма-квантов при работе источника.

Результаты и обсуждение

Для совместного использования эмали и дентина при оценке доз смешанного излучения было необходимо провести процедуру калибровки амплитуды сигнала ЭПР тканей зуба стандартным гамма-излучением. С этой целью было проведено облучение трёх целых зубов гамма-излучением с энергией 1,25 МэВ (60Co) в дозах: 5, 7 и 20 Гр.

После стандартной процедуры приготовления образцов и проведения измерений оказалось, что амплитуды сигналов ЭПР эмали соответствовали поглощённым дозам 4,9, 7,2, 19,6 Гр, дентина коронки – 0,58, 0,6 и 2,2 Гр, дентина корня – 0,64, 0,72 и 2,1 Гр, соответственно. Используя метод линейной интерполяции значений, оценили выход парамагнитных центров на единицу дозы фотонного облучения, который оказался в 8,6±1,3 раз в дентине коронки и в 9,7±1,5 раз в дентине корня меньше, чем в эмали. Данные значения хорошо согласуются с ранее проведёнными оценками, сделанными в работах [8, 13].

Следующей и основной целью исследования было определение относительной радиочувствительности дентина и эмали к быстрым нейтронам энергии 14 МэВ.

Суммарная поглощённая доза при облучении нейтронами состоит из трёх компонентов: а) доза, создаваемая непосредственно нейтронами в процессе замедления, б) доза, обусловленная вторичным гамма-излучением и в) доза первичного гамма-излучения (в нашем случае – гамма-загрязнение от генератора НГ-14).

Как известно, выход парамагнитных центров в тканях зуба зависит от энергии фотонов, увеличиваясь примерно на порядок в области энергий фотонов 50 кэВ, в дальнейшем выходя на плато для энергий более 100-200 кэВ. Поскольку спектр как вторичных фотонов, образующихся в ходе нейтронных взаимодействий, так и фотонов НГ-14 жёсткий и содержит не более 1-2% от общего числа гамма-квантов с энергией менее 100 кэВ, вариацией относительной радиочувствительности к фотонам можно было пренебречь.

В таком случае относительная радиочувствительность к нейтронам определяется как разность дозы, определённой методом ЭПР-спектроскопии (при стандартной калибровке источником 60Co) и дозы фотонов, отнесённая к дозе нейтронного компонента:

k n _ Д ЭПР - ( Д Y 2 ⁺ Д Y 1 )

kCo - 60          Д n где ДЭПР – доза, определяемая методом ЭПР-спектроскопии при стандартной калибровке источником 60Co; kCo-60 - радиационная чувствительность к гамма-излучению 60Co; kn/kCo-60 - относительная радиочувствительность к нейтронам; ДY2 - поглощённая доза вторичных фотонов, образующихся в ходе нейтронных взаимодействий; ДY 1 - поглощённая доза первичных фотонов источника; Дn – поглощённая доза нейтронов.

В таблице 1 представлены дозы, измеренные в ходе облучения, рассчитанные методом Монте-Карло значения доз нейтронов, вторичных фотонов и первичных фотонов источника, а также значения относительной радиочувствительности.

Таблица 1 Значения поглощенных доз в образцах эмали и дентина зубов и относительной радиочувствительности тканей зубов к нейтронам

Номер образца, согласно рис. 1а	Тип образца	Доза нейтронов, дозиметрия, сГр	Доза нейтронов, расчёт, сГр	Доза вторичных фотонов, расчёт, сГр	Доза фотонов источника, расчёт, сГр	Доза, определённая методом ЭПР-спектроскопии, сГр	Относительная радиационная чувствительность
1	эмаль, передней стенки	193,6	206,2	1,6	24,6	30,1	0,019±0,042
1	эмаль, задней стенки	193,6	179,0	1,5	22,4	25,0	0,006±0,042
1	дентин коронки	193,6	195,8	1,6	25,0	46,8	0,103±0,093
1	дентин корня	193,6	197,7	1,7	26,5	103,7	0,382±0,180
2	эмаль, передней стенки	193,6	204,2	1,6	25,6	36,2	0,044±0,047
2	эмаль, задней стенки	193,6	178,3	1,5	21,1	25,0	0,013±0,041
2	дентин коронки	193,6	193,6	1,6	24,7	51,6	0,131±0,101
2	дентин корня	193,6	188,0	1,4	54,9	120,0	0,339±0,240
3	эмаль, передней стенки	193,6	205,9	1,5	22,4	28,3	0,021±0,039
3	эмаль, задней стенки	193,6	178,6	1,4	20,3	44,0	0,125±0,056
3	дентин коронки	193,6	194,5	1,6	25,8	109,1	0,420±0,190
3	дентин корня	193,6	200,2	1,3	26,5	108,6	0,404±0,185
4	эмаль, передней стенки	193,6	205,7	1,6	23,3	35,0	0,049±0,044
4	эмаль, задней стенки	193,6	178,7	1,5	19,1	28,6	0,045±0,042
4	дентин коронки	193,6	194,5	1,7	25,6	46,8	0,100±0,094
4	дентин корня	193,6	191,9	1,5	27,7	95,7	0,347±0,173
5	эмаль, передней стенки	193,6	171,3	1,4	21,2	24,6	0,012±0,042
5	эмаль, задней стенки	193,6	150,8	1,3	18,8	27,5	0,049±0,048
5	дентин коронки	174,6	161,9	1,4	20,7	49,8	0,171±0,113
5	дентин корня	174,6	171,1	1,5	21,7	87,6	0,377±0,175
6	эмаль, передней стенки	174,6	176,0	1,5	20,6	23,0	0,005±0,039
6	эмаль, задней стенки	174,6	155,8	1,3	20,4	26,1	0,028±0,047
6	дентин коронки	174,6	164,7	1,5	22,2	52,1	0,173±0,117
6	дентин корня	174,6	159,0	1,3	23,1	82,4	0,364±0,179
7	эмаль, порошок	235,0	237,1	1,8	29,8	83,1	0,217±0,073
8	эмаль, порошок	235,0	237,1	1,8	28,9	65,0	0,145±0,061
9	дентин, порошок	235,0	235,0	1,9	28,8	128,1	0,337±0,160
10	дентин, порошок	264,0	247,1	1,9	33,7	108,2	0,185±0,121
11	дентин, порошок	235,0	235,5	1,9	31,6	96,7	0,166±0,115

Относительная радиочувствительность эмали передней стенки и эмали задней стенки зуба к быстрым нейтронам энергии 14 МэВ составила 2,5 и 4,5%, соответственно. Относительная радиочувствительность дентина коронки и дентина корня к нейтронам с энергией 14 МэВ определена в размере 18,3, и 36,9%, соответственно. Относительная радиочувствительность по- рошка эмали составила 18,1%, порошка дентина – 32,6%. Относительная радиационная чувствительность эмали, оценённая по всем образцам, составила 3,3±4,4%, относительная радиационная чувствительность дентина – 27,6±15,3%.

Большие различия между значениями радиочувствительности эмали целого зуба и порошка эмали свидетельствуют о том, что выход парамагнитных центров в эмали при облучении нейтронами невелик и определяется, прежде всего, протонами отдачи извне, что хорошо согласуется с результатами работы [10]. В дентине подобных отличий не наблюдалось, вероятно, из-за большего размера гранул порошка и большего, чем в эмали, содержания водорода.

Путём сравнения доз в эмали передней и задней половинок одного зуба предполагалось оценить влияние внешних протонов отдачи на регистрируемое методом ЭПР значение дозы. Наличие значительных различий между дозами передней и задней стенок могло бы свидетельствовать об увеличении выхода парамагнитных центров от рассеянных протонов и ядер отдачи извне, и дать дополнительную дозиметрическую информацию. Однако, дозы, оценённые методом ЭПР-спектроскопии по эмали передней и задней стенок зуба, отличались незначительно, зачастую оказываясь в пределах погрешности измерений. Таким образом, раздельное проведение оценок доз в образцах эмали передней и задней стенках зуба не способно дать на практике дополнительной дозиметрической информации.

Аналогично, раздельная оценка доз образцов дентина корня и коронки должна была показать значимость внешних протонов отдачи, поскольку при облучении целого зуба большая часть внешних протонов отдачи не достигает коронки, которую снаружи экранирует эмаль, в отличие от корня, который окружен только тонким слоем цемента. Величина дозы в дентине корня, в среднем, составила почти в 2 раза больше, чем в дентине коронки. Такие большие различия необходимо учитывать и при проведении дозовых оценок использовать значение радиочувствительности дентина, соответствующее месту взятия образца.

В целом, радиочувствительность дентина коронки более чем в пять раз, а дентина корня примерно на порядок превышает радиочувствительность эмали к нейтронам с энергией 14 МэВ. Примерно восьмикратному отношению тканевых доз нейтронов и фотонов в местах расположения зубов соответствовало двух-четырёхкратное отношение доз, оценённых методом ЭПР в дентине и эмали. Следовательно, дентин можно считать более предпочтительным дозиметрическим материалом для оценки нейтронного компонента дозы смешанного излучения, а эмаль – фотонного компонента.

Заключение

Величины отношений амплитуд радиационно-индуцированных сигналов в дентине и эмали при облучении гамма-квантами 60Co и значений радиочувствительности тканей зуба к нейтронам хорошо согласуются с ранее проведёнными оценками, сделанными в работах [8, 13]. При этом, радиочувствительность дентина к нейтронам с энергией 14 МэВ, оценённая в нашей работе, в 1,3-2,6 раза превышала радиочувствительность, оценённую в работе [13] к нейтронам реактора. Таким образом, установлено, что радиационная чувствительность дентина зависит от энергии нейтронов, принимая с ростом энергии большие значения. Полученные результаты подтвердили вывод, сделанный в работе [10], о том, что вклад вторичных протонов при облучении порошка эмали приводит к резкому увеличению радиационной чувствительности.

Основным направлением дальнейших исследований следует считать оценку влияния экранирования зубов при облучении in vivo на регистрируемые методом ЭПР значения доз. Для её реализации в будущем планируется провести облучение образцов зубов в приближенных к реальным условиях (в фантоме головы человека).

Авторы выражают искреннюю признательность сотрудникам отдела радиационной биофизики и его заведующему д . б . н . Ульяненко С . Е . за помощь в подготовке и проведении облучения на генераторе НГ -14.

Исследование выполнено при финансовой поддержке РФФИ в рамках научного проекта № 12-04-31645 мол _ а .