Отклик химических связей никеля на растягивающие деформации кристалла Ni-пиридиндикарбоксамида

Автор: Юрченко А.С., Матвейчук Ю.В., Барташевич Е.В.

Журнал: Вестник Южно-Уральского государственного университета. Серия: Химия @vestnik-susu-chemistry

Статья в выпуске: 2 т.16, 2024 года.

Бесплатный доступ

Выполнено теоретическое исследование податливости координационных и нековалентных связей при моделировании одноосных механических деформаций кристаллической структуры дихлорида бис (2-N,6-N-дибутилпиридин-2,6-дикарбоксамид)-никеля (II). Для этого методом Хартри - Фока с тремя полуэмпирическими поправками для описания слабых взаимодействий атомов (поправка на дисперсионные взаимодействия Гримме D3, поправка ошибки суперпозиции базисного набора по схеме противовеса для пар атомов gCP и поправка эффектов неполноты ближнего действия базисного набора SRB) при использовании квантово-химических расчетов с периодическими граничными условиями были смоделированы растягивающие деформации кристаллической структуры вдоль кристаллографических осей. Сделан вывод о высокой устойчивости геометрических характеристик координационного комплекса к нарастающим деформациям. Анализ длин связей и двугранных углов внутри металлокомплекса показал их незначительные изменения во всем диапазоне растягивающих деформаций, в частности, изменение длины связи составило 4,3 % для N…Ni…N и 5,4 % для Ni…O. С помощью анализа характеристик конформационного состояния 2-N,6-N-дибутилпиридин-2,6-дикарбоксамидного фрагмента, а именно двугранных углов и межатомных расстояний, обнаружен эффект распрямления одного из N-бутильных фрагментов при большом (7-8 Å) растяжении элементарной ячейки, что подтверждает гипотезу об их напряженном скрученном конформационном состоянии, реализующимся под влиянием кристаллического окружения. При этом зафиксировано появление полости и трещины на последних шагах растяжения (8-10 Å), что вызывается сдвигами соседних металлокомплексов друг относительно друга и влияет на позиции хлорид-анионов. Примечательно, что полости и трещины образуются безотносительно оси, вдоль которой моделируется растяжение кристалла. Это указывает на то, что кристалл должен проявлять не эластичные свойства, а скорее хрупкость.

Еще

Ni-пиридинкарбоксамид, тест виртуального растяжения, растягивающие деформации, координационные связи ni, нековалентные взаимодействия

Короткий адрес: https://sciup.org/147244627

IDR: 147244627 | DOI: 10.14529/chem240215

Список литературы Отклик химических связей никеля на растягивающие деформации кристалла Ni-пиридиндикарбоксамида

Utrera-Barrios S., Verdejo R., Lopez-Manchado M.A. et al. // Mater. Horiz. 2020. V. 7. P. 2882. DOI: 10.1039/D0MH00535E.
Song T., Jiang B., Li Y. et al. // ES Mater. Manuf. 2021. V. 14. P. 1. DOI: 10.30919/esmm5f465.
Dünki S.J., Ko Y.S., Nüesch F.A. et al. // Adv. Funct. Materials. 2015. V. 15, No. 16. P. 2467. DOI: 10.1002/adfm.201500077.
Hunt S., McKay T.G., Anderson I.A. // Appl. Phys. Lett. 2014. V. 104, No. 11. P. 113701. DOI: 10.1063/1.4869294.
Varley R.J., van der Zwaag S. // Acta Mater. 2008. V. 56, No. 19. P. 5737. DOI: 10.1016/j.actamat.2008.08.008.
Zhang A., Yang L., Lin L. // J. Appl. Polym. Sci. 2013. V. 129, No. 5. P. 2435. DOI: 10.1002/app.38832.
Tazawa S., Shimojima A., Maeda T. et al // J. Appl. Polym. Sci. 2018. V. 135, No. 24. P. 45419. DOI: 10.1002/app.45419.
Cordier P., Tournilhac F., Soulie-Ziakovic C. et al. // Nature. 2008. V. 451, No. 19. P. 977. DOI: 10.1038/nature06669.
Gadwai I. // Marcomol. 2020. V. 1, No. 1. P. 18. DOI: 10.3390/macromol1010003.
Burattini S., Greenland B.M., Merino D.H. et al. // J. Am. Chem. Soc. 2010. V. 132, No. 34. P. 12051. DOI: 10.1021/ja104446r.
Li C.-H., Wang Ch., Keplinger C. et al. // Nat. Chem. 2016. V. 8, No. 6. P. 618. DOI: 10.1038/nchem.2492.
Cazacu M., Dascalu M., Stiubiani G.-T. et al. // Rev. Chem. Eng. 2022. V. 39, No. 6. P. 941. DOI: 10.1515/revce-2021-0089.
Miroshnichenko A.S. Neplockh V., Mukhin I.S. et al. // Materials. 2022. V. 15, No. 24. P. 8731. DOI: 10.3390/ma15248731.
Deriabin K.V., Filippova S.S., Islamova R.M. // Boimimetics. 2023. V. 8, No. 3. P. 286. DOI: 10.3390/biomimetics8030286.
Rao Y.-L., Chortos A., Pfattner R. et al. // J. Am. Chem. Soc. 2016. V. 138, No. 18. P. 6020. DOI: 10.1021/jacs.6b02428.
Deriabin K.V., Ignatova N.A., Kirichenko S.O. et al. // Polymer. 2020. V. 212. P. 123119. DOI: 10.1016/j.polymer.2020.123119.
Deriabin K.V., Ignatova N.A., Kirichenko S.O. et al. // Organometallics. 2021. V. 40, No. 15. P. 2750. DOI: 10.1021/acs.organomet.1c00392.
Reilly A.M., Cooper R.I., Adjiman C.S. et al. // Acta Crystallogr., Sect. B: Struct. Sci., Cryst. Eng. Mater. 2016. V. 72, No. 4. P. 439. DOI: 10.1107/S2052520616007447.
Bardwell D.A., Adjiman C.S., Arnautova Y.A. et al. // Acta Crystallogr., Sect. B: Struct. Sci., Cryst. Eng. Mater. 2011. V. 67, No. 6. P. 535. DOI: 10.1107/S0108768111042868.
Pejov L., Panda M.L., Moriwaki T. et al. // J. Am. Chem. Soc. 2017. V. 139, No. 6. P. 2318. DOI: 10.1021/jacs.6b11212.
Masunov A.E., Wiratmo M., Dyakov A.A. et al // Cryst. Growth Des. 2020. V. 20, No. 9. P. 6093. DOI: 10.1021/acs.cgd.0c00798.
Dovesi R., Erba A., Orlando R. et al. // WIREs Comput. Mol. Sci. 2018. V. 8, No. 4. P. 1360. DOI: 10.1002/wcms.1360.
Masunov A.E., Wiratmo M., Dyakov A.A. et al // Cryst. Growth Des. 2022. V. 22. P. 4546. DOI: 10.1021/acs.cgd.2c00449.
Matveichuk Y.V., Yurchenko A.S., Masunov A.E. et al. // Cryst. Growth Des. 2022. V. 22. P. 6472. DOI: 10.1021/acs.cgd.2c00692.
Sure R., Grimme S. // J. Comput. Chem. 2013. V. 34, No. 19. P. 1672. DOI: 10.1002/jcc.23317.
Gatti C., Casassa S. TOPOND14 User’s Manual. Milano: CNR-ISTM of Milano, 2013. 53 p.
Bader R.F.W. Atoms in molecules: a quantum theory. Oxford: Clarendon Press, 1994. 438 p.

Еще

Статья научная