Поглощение ультракоротких электромагнитных импульсов в оптических центрах в твердых телах

В настоящей работе теоретически исследуется поглощение ультракоротких электромагнитных импульсов (УКИ) оптическими центрами в твердых телах с учетом электрон-фононной связи. Под оптическими центрами (ОЦ) понимаются примесные или дефектные центры, помещенные в твердотельную матрицу, и способные поглощать излучение в видимом и ближнем ИК-диапазонах. Примером ОЦ могут служить Ғ-центры в щелочно-галоидных кристаллах, азот-вакансионные центры в алмазе (.УК-центры), ионы редкоземельных элементов в фосфорах и так далее.

Отличительной чертой поглощения электромагнитного излучения в рассматриваемом случае является наличие сильного электрон-фононного взаимодействия, которое существенно модифицирует спектр поглощения ОЦ. Спектр поглощения излучения в фононном крыле без учета, дисперсии фононов описывается следующей формулой (в системе единиц, в которой константа. Больцмана, и постоянная Планка, положены равными единице) [1]:

∞

° M = exp[-2c^oth(Ц)] £ e_xp( p j h ) ^ір (₂   ^))»щ ^—_ш0 ^—_Рщ (1)

р=-^

Здесь р — число фононов, испущенных/поглощенных в результате поглощения кванта света, wi - энергия фонона, а — константа тепловыделения, Т — температура, wo — частота бесфононного перехода, 1_Р — модифицированная функция Бесселя.

В дальнейшем предполагаем, что электрон-фононный переход однородно уширен с константой фононной релаксации у. Тогда дельта-функции в правой части формулы (1) нужно заменить на лоренцианы:

с ч . ¹ У

• ^{5 (Х} ^ тг х ² + у²"

Рассмотрим для примера поглощение излучения на переходе 4/ — 5d в ио не Еи²⁺, помещенном в мультифазный фосфор SrGa2S4 + MgGa2O4, перспективный для создания высокоэффективных светодиодов. Для этого случая имеем следующие численные значения параметров: wo = 2.536 эВ, а = 8, wi = 34.5 мэВ [2].

Спектр поглощения, рассчитанный по формулам (1) - (2) для данного фосфора, представлен на рис. 1 для комнатной температуры и различных значений константы фононной релаксации у.

Рис. 1. Спектр поглощения фосфора {SrGa2S4 + MgGa2O4} : Eu2+ при комнатной температуре Т = 300 К и различных константах сфэношкэй релаксации: сплошная кривая — у = 10-2 эВ. пунктир — 2 • 10-2 эВ. штриховая кривая — 3 • 10-2 эВ

Из приведенного рисунка видно, что для малых значений параметра у в спектре поглощения проявляются максимумы, обусловленные вкладом поглощенных/излученных фононов в процесс. С увеличением константы релаксации эти максимумы уширяются, так что для больших у спектр поглощения представляет собой гладкую колоколообразную кривую с максимумом, приходящимся на энергию фотона 2.57 эВ (у = 482.5 нм).

Эволюция спектра поглощения с уменьшением температуры (для Т = 60 К) показана на рис. 2.

Видно, что в данном случае спектр поглощения не претерпевает сильных изменений (особенно для больших значений параметра у), увеличиваясь по амплитуде примерно на порядок величины. Для малых констант фононной релаксации при уменьшении температуры сглаживаются фононные максимумы в низкочастотном крыле спектра. Высокочастотное крыло при этом практически не изменяется.

На рис. 3 представлен спектр поглощения в пределе малой константы фононной релаксации у = 10-3 эВ для двух значений температуры Т = 300 К и Т = 60 К. В данном случае отчетливо видны пики, отвечающие поглощению фононов. Расстояние между двумя ближайшими пиками равно 0.034 эВ, что соответствует энергии фонона. Сплошная кривая на этом рисунке умножена на 5. Видно, что с ростом температуры в низкочастотном крыле спектра поглощения появляются новые фононные максимумы.

Рис. 2. То же, что на рисунке 1 для Т = 60 К

Рис. 3. Спектр поглощения фосфора {SrGa2S4 + MgGa2O4} : Eu²⁺ при у =10 ³ эВ и различных температурах: сплошная кривая — Т = 300 К, пунктир — Т = 60 К

Рассмотрим поглощение на системе {SrGa2S4 + MgGa2O4} : Eu2+ УКИ скорректированной гауссовской формы, фурве-образ которого имеет вид

‘ 27

Е_сот V^ = 4^21+-^ \е-      ^- /² - е ■      - /²} ,     (₃)

здесь ш — несущая частота, ш' — текущая частота, т — длительность импульса, у — начальная фаза. Амплитуда импульса в формуле (3) положена равной единице.

Рассчитаем вероятность поглощения за все время действия импульса (3) как функцию его длительности т по известной формуле [3]:

∝ w (^=4^1 ° м һЛ^dJ,

где ° (ш‘) — сечение фотопоглощения. В дальнейшем мы будем интересоваться относительной величиной вероятности, поэтому в формуле (4) можно произвести замену ° (ш‘) ^ G (ш‘).

Результаты расчетов по формулам (1) - (4) представлены на нижеследующих рисунках для различных параметров задачи. Кривые на рисунках 4-7 нормированы так, чтобы при больших длительностях т вероятности поглощения были близки друг к другу.

Рис. 4. Относительная вероятность поглощения УКИ в фоиоииом крыле линии поглощения фосфора на несущей частоте ш = 2.4 эВ для у = 0.01 эВ и различных температур: сплошная кривая — = = 300 К. пушстир = = = 600 К. штрихов.:гя кривая = = = 60 К

Рис. 5. То же, что на рис. 4, для у = 0.03

Из рис. 4, в частности, следует, что положение максимума в зависимости W(т) слабо зависит от температуры. При этом с уменьшением температуры максимум становится более явным. С ростом длительности импульса вероятность поглощения становится линейной функцией т, как это следует из традиционного теоретического рассмотрения.

В рассматриваемом случае максимум приходится на длительность импульса порядка

• 5 фс, что соответствует примерно трем циклам на несущей частоте ш = 2.4 эВ.

Рис. 6. То же, что на рис. 4, для несущей частоты ш = 2.55 эВ

Рис. 7. То же, что на рис. 4, для несущей частоты ш = 2.7 эВ

Из рисунков 4-7 следует, что нелинейная зависимость функции W (т) для заданных значений параметра у имеет место на краях фононной полосы поглощения, то есть для ш = 2.4 эВ и 2.7 эВ. При этом с уменьшением температуры нелинейность растет, так что появляется максимум и минимум, а с ростом параметра у - нелинейность уменьшается. Для несущей частоты в центре линии поглощения ш = 2.55 эВ. Функция W(т ) монотонно возрастает для всех длительностей импульса, причем при малых т этот рост квадратичный, а при больших длительностях - линейный.

На рис. 8 представлена зависимость W(т ) для различных несущих частот УКИ при Т = 300 К и для малого значения параметра у = 10^-3 эВ. Видно, что в этом случае нелинейность имеет место и в центральной области частот спектра поглощения, что обусловлено квазилинейчатым характером спектра (рис. 3).

Рис. 8. Относительная вероятность поглощения УКИ в фоиоииом крыле линии поглощения фосфора {SrGa2S4 + MgGa2O4} : Eu²⁺ для 7 = 10-3 эВ, Т = 300 К на различных несущих частотах: сплошная кривая - ш = 2.55 эВ, пуііктир - = = 2.6 эВ, штрихпуиктирная кривая - = = 2.63 эВ

Работа выполнена в рамках Государственного задания Министерства науки и образования РФ (задание № 3.9890.2017/8.9).