Потенциальная биологическая опасность изотопов Cm в глубинном захоронении

Одним из важных элементов замкнутого ядерного топливного цикла, переход к которому провозглашён в нашей стране как стратегическое направление развития ядерной энергетики, является переработка отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) с выделением топливных элементов для дальнейшего использования и фракций минорных актиноидов и отдельных продуктов деления для трансмутации и дожигания в быстрых реакторах [1-4]. Оставшиеся после переработки ОЯТ отходы кондиционируются и могут быть направлены в глубинное захоронение в горных породах на принципах радиационной эквивалентности с природным урановым сырьём [5, 6].

Из актиноидов быстрый реактор способен эффективно сжигать Am и Np путём многократного рециклирования [7, 8]. Cm из ОЯТ предлагается выделять в отдельную фракцию, хранить в течение 70-100 лет, затем изымать накопленный в результате распада изотопов Cm плутоний для сжигания в реакторах. Оставшиеся изотопы Cm и нуклиды из их цепочек распада переводят в радиоактивные отходы (РАО) и вместе с другими долгоживущими высокоактивными отходами (ДВАО) направляются на глубинное захоронение [5]. Из ОЯТ в отдельную фракцию выделяются

Спирин Е.В.* - гл. науч. сотр. отд. гл. радиоэколога, д.б.н.; Соломатин В.М. - нач. отд. гл. радиоэколога, к.б.н. АО «Прорыв».

Меняйло А.Н. – вед. науч. сотр., к.б.н.; Иванов В.К. – науч. рук. НРЭР, гл. радиоэколог ПН «Прорыв», Председатель РНКРЗ, чл.-корр. РАН, д.т.н., проф. МРНЦ им. А.Ф. Цыба – филиал ФГБУ «НМИЦ радиологии» Минздрава России.

также изотопы Sr и Cs, которые могут быть использованы в радиационных установках или оставлены на хранение до полного их распада. В результате такой схемы переработки ОЯТ РАО ядер-ной энергетики значительно сокращаются по массе, становятся менее радиотоксичными и опасными для обращения с ними.

Цель настоящей работы – оценить эффективность приёма с выделением Pu из фракции Cm для уменьшения потенциальной биологической опасности (ПБО) РАО с учётом миграционной способности радионуклидов в горных породах. В качестве показателей ПБО были выбраны радиотоксичность радионуклидов и онкотоксичность в виде потенциального пожизненного атрибутивного радиационного риска заболеваемости злокачественными новообразованиями (ЗНО) при пероральном потреблении радионуклидов.

Материалы и методы

Изотопы Cm в ОЯТ тепловых и быстрых реакторов образуются с массовыми числами от 242 по 248. В их цепочках распада первыми дочерними радионуклидами являются изотопы Pu с массовыми числами от 238 до 244. Далее по цепочкам образуются звенья с долгоживущими радионуклидами и их дочерними радионуклидами с малыми периодами полураспада, активность которых быстро становится равновесной с материнским радионуклидом.

В случае утечки из глубинного захоронения часть радионуклидов фиксируется на частицах горной породы, а другая часть растворяется в поровой воде. Миграционную способность радионуклидов в горной породе характеризует содержание радионуклидов в поровой воде, а оценивают с помощью коэффициента распределения K d , представляющего собой отношение удельной активности радионуклида в твёрдой фазе к объёмной активности в жидкой фазе и имеющей размерность л/кг (или м³/кг). В результате при миграции с поровой водой в горной породе удельная активность растворимой части смеси радионуклидов из цепочек распада каждого изотопа Cm будет зависеть от коэффициентов распределения K d долгоживущих радионуклидов.

Распределение по фазам радионуклидов зависит от их химических свойств, а также характеристик среды в горной породе. Исследования по зависимости K d от этих характеристик широко представлены в научных публикациях и показывают большой диапазон варьирования для каждого радионуклида [9-12]. Несмотря на более поздние публикации с агрегированием информации по значениям K d , наибольшего доверия, на наш взгляд, вызывает база данных из работы [13], поскольку авторы сами занимались исследованиями особенностей K d для разных радионуклидов.

Для оценки эффективности выделения из каждой цепочки распада Cm радионуклидов Pu через 70 лет хранения для уменьшения потенциальной опасности РАО провели расчёты радиотоксичности растворимой в поровой воде горной породы части всех радионуклидов с выделением и без выделения Pu. В качестве показателя радиотоксичности смеси радионуклидов в поровой воде служила величина:

R = A i (t)-D /(1+ p K d /е) , (1)

где A i (t) – активность радионуклида, Бк; D – дозовый коэффициент, Зв/Бк; ε – пористость породы, отн. ед.; ρ – плотность породы, кг/дм³. При расчёте радиотоксичности в звеньях распада изотопов Cm выделялись подцепочки или отдельные радионуклиды с периодом полураспада более 5 сут.

Радиотоксичность по смыслу представляет собой ожидаемую эффективную дозу (ОЭД) при пероральном потреблении радионуклидов. Для таких доз при учёте тропности радионуклидов в органах и тканях человека можно рассчитать пожизненный атрибутивный радиационный риск (LAR) заболеваемости ЗНО, который также является показателем ПБО радионуклидов.

Величина LAR характеризует число радиационно-индуцированных онкологических заболеваний, превышающих фоновое число, которые могут возникнуть в течение всей последующий жизни после облучения группы лиц, у которых одинаковы модифицирующие риск-факторы (пол, возраст при облучении и др.). Для расчёта LAR использовали современные математические модели «доза-эффект», предложенные Международной комиссией по радиологической защите (МКРЗ) в Публикации 103 [14]. Вычисление LAR от внутреннего облучения радионуклидами производили по эквивалентным дозам, полученным из ОЭД [15]. Также было проведено усреднение LAR по всем возможным возрастам человека.

Характеристики материнских радионуклидов в цепочках распада изотопов Cm, которые были использованы для расчёта радиотоксичности радионуклидов в поровой воде и соответствующих рисков заболеваемости ЗНО, представлены в табл. 1. Данные представлены таким образом, чтобы отразить последовательное содержание радионуклидов в цепочках распада материнских изотопов Cm.

Характеристики радионуклидов в цепочках распада Cm

Таблица 1

Нуклид	Период полураспада Т 1/2 , год	Коэффициент распределения K d , л/кг [13]	Дозовый коэффициент D , Зв/Бк (взрослые) [16]
242Cm	4,46E-01	4000	1,20E-08
238Pu	8,77E+01	550	2,30E-07
234U	2,47E+05	35	4,90E-08
230Th	8,00E+04	3200	2,10E-07
226Ra (+ 222Rn – 218Po – 214Pb – 214Bi – 214Po)	1,60E+03	500	2,80E-07
210Pb (+ 210Bi)	2,10E+01	500	6,90E-07
210Po	3,79E-01	500	1,20E-06
243Cm	3,20E+01	4000	1,50E-07
239Pu	2,41E+04	550	2,50E-07
235U (+ 231Th)	7,04E+08	35	4,70E-08
231Pa	3,28E+04	550	7,10E-07
227Ac	2,78E+01	450	1,10E-06
227Th	5,13E-02	3200	8,80E-09
223Ra (+ 219Rn – 215Po – 211Pb – 211Bi – 207Tl)	3,12E-02	500	1,00E-07
244Cm	1,81E+01	4000	1,20E-07
240Pu	6,56E+03	550	2,50E-07
236 U	2,34E+07	35	4,70E-08
232Th	1,41E+10	3200	2,30E-07
228Ra (+ 228Ac)	5,81E+00	500	6,90E-07
228Th (+ 224Ra – 220Rn – 216Po – 212Pb – 212Bi – 0,64212Po +	1,10E+00	3200	7,20E-08
0,36208Tl)
245Cm	8,50E+03	4000	2,10E-07
241Pu	1,44E+01	550	4,80E-09
241Am	4,32E+02	1900	2,00E-07
237Np	2,14E+06	5	1,10E-07
233Pa	7,40E-02	550	8,70E-10
233 U	1,59E+05	35	5,10E-08
229Th	7,34E+03	3200	4,90E-07
225Ra	4,08E-02	500	9,90E-08
225Ac (+ 221Fr – 217At – 213Bi – 213Po – 209Pb)	2,74E-02	450	2,40E-08
246Cm	4,73E+03	4000	2,10E-07
242Pu	3,73E+05	550	2,40E-07
238 U	4,47E+09	35	4,50E-08
234Th – 234mPa	6,60E-02	3200	3,40E-09
234 U*	2,47E+05	35	4,90E-08
247Cm (+ 243Pu)	1,56E+07	4000	1,90E-07
243Am (+ 239Np)	7,37E+03	1900	2,00E-07
239Pu*	2,41E+04	550	2,50E-07
248Cm	4,70E+05	4000	7,70E-07
244Pu (+ 240U – 240mNp)	8,00E+07	550	2,40E-07
240Pu*	6,56E+03	550	2,50E-07

* Далее в цепочках, как показано ранее.

Результаты и обсуждение

Состав изотопов Cm в ОЯТ тепловых и быстрых реакторов зависит от выгорания и выдержки после окончания кампании. В табл. 2 представлены данные процентного содержания изотопов Cm реактора ВВЭР-1000 при разных режимах облучения кассет с обогащением топлива 4,4% и выдержке 10 лет по справочнику [17], а также состав в облучённом топливе БРЕСТ-ОД-300 при выдержке 1, 3 и 10 лет [18].

Таблица 2 Изотопный состав Cm в ОЯТ ВВЭР-1000 и БРЕСТ-ОД-300, % к сумме Cm

Изотоп	ВВЭР-1000 (выдержка 10 лет) выгорание, МВт∙сут/т [17]			БРЕСТ-ОД-300 (выгорание 66 МВт∙сут/кг) выдержка, год [18]
	40480	25940	13420	1	3	10
242 Cm	0,08	0,25	1,22	84,9	24,2	6,02
243 Cm	0,35	0,55	0,78	0,16	0,82	1,12
244Cm	99,56	99,18	97,99	14,9	74,9	92,83
245 Cm	0,01	0,01	0,01	0,0022	0,0120	0,02
246 Cm	0,0040	0,0016	0,0004	0,0001	0,0007	0,001
247 Cm	1,67E-08	4,19E-09	4,18E-10	7,70E-10	4,17E-09	6,75E-09
248 Cm	2,65E-08	3,90E-09	1,69E-10	5,24E-10	2,84E-09	4,59E-09

Из таблицы видно, что состав изотопов Cm в быстром и тепловом реакторах в основном определяется содержанием 244Cm. Пренебрежимо малый вклад в активность дают изотопы 247Cm и 248Cm.

Оценку радиотоксичности и онкотоксичности радионуклидов в каждой цепочке распада изотопов Cm с выделением и без выделения изотопов Pu после 70 лет выдержки провели в предположении одинаковой начальной активности по 1х1010 Бк. Результаты расчётов представлены на рис. 1 и 2.

Из рисунков видно, что только первые три изотопа с массовыми числами 242-244 существенно снижают ПБО радионуклидов в цепочках распада после выделения Pu. Учитывая то, что эти изотопы имеют наибольший вклад в суммарную активность Cm в ОЯТ тепловых и быстрых реакторов, можно ожидать, что снижение ПБО фракции с Cm будет определяться этими изотопами. Действительно, для составов изотопов Cm из ОЯТ ВВЭР-1000 и БРЕСТ-ОД-300 изменение радиотоксичности растворимой части радионуклидов, как показано на рис. 3, имеет примерно один и тот же характер и более всего соответствует изменению радиотоксичности 244Cm.

Из рис. 3 следует, что выделение Pu из Cm через 70 лет примерно в 10 раз снижает радиотоксичность растворимой части радионуклидов из цепочек распада Cm на период от 200 до 30 тыс. лет после переработки ОЯТ.

Переработка ОЯТ с выделением фракции Cm проводится после некоторой выдержки и в результате, как видно из табл. 2, первоначальный состав изотопов будет различным. Чем дольше выдержка, тем меньше становится в смеси изотопов 242Cm из-за малого периода полураспада. Оценка радиотоксичности растворимой части изотопов Cm в зависимости от выдержки до переработки ОЯТ на примере 1 т ОЯТ БРЕСТ-ОД-300 с выделением и без выделения изотопов Pu через 70 лет после переработки приведена на рис. 4.

а)

б)

в)

г)

д)

е)

Рис. 1. Радиотоксичность растворимой части радионуклидов в цепочках распада изотопов Cm (а – ²⁴²Cm; б – ²⁴³Cm; в – ²⁴⁴Cm; г – ²⁴⁵Cm; д – ²⁴⁶Cm; е – ²⁴⁷Cm).

а)                                                     б)

в)                                                                 г)

Рис. 2. Онкотоксичность растворимой части радионуклидов в цепочках распада изотопов Cm (а – ²⁴²Cm; б – ²⁴³Cm; в – ²⁴⁴Cm; г – ²⁴⁵Cm).

1,0E-04

1,0E+00     1,0E+01     1,0E+02     1,0E+03     1,0E+04     1,0E+05     1,0E+06

Время, год

Рис. 3. Изменение радиотоксичности растворимой части суммы изотопов Cm из ОЯТ ВВЭР-1000 и БРЕСТ-ОД-300 с выделением изотопов Pu (нижние кривые) и без выделения (верхние кривые) (пунктирные линии относятся к БРЕСТ-ОД-300).

Рис. 4. Радиотоксичность растворимой части Cm в 1 т ОЯТ БРЕСТ-ОД-300 в зависимости от выдержки до переработки ОЯТ.

Из рис. 4 видно, что после выделения изотопов Pu радиотоксичность уменьшается практически до одних и тех же величин, независимо от времени выдержки перед переработкой ОЯТ. При этом, если в РАО переводить все изотопы Cm сразу после переработки, то при времени выдержки, близком к 1 году, радиотоксичность значительно превышает радиотоксичность Cm при выдержке от 3 лет и выше на временном отрезке примерно до 300-400 лет после переработки (в основном за счёт 242Cm).

Важным элементом в технологии переработки ОЯТ и обоснования безопасности глубинного захоронения РАО для настоящих и будущих поколений является соблюдение принципа радиационной эквивалентности ПБО между изъятым из недр урановым сырьём для изготовления ядерного топлива и захораниваемыми отходами [5]. Принцип позволяет установить критерии чистоты выделения из ОЯТ наиболее опасных долгоживущих фракций радионуклидов для того, чтобы ПБО отходов не превышало ПБО эквивалентной массы уранового сырья не более, чем через 300-500 лет после захоронения. Это время, когда отходы гарантированно не выйдут в окружающую среду за счёт сохранности инженерных барьеров безопасности глубинного захоронения и медленной миграции с поровой водой при разрушении барьеров безопасности, а их опасность в последующие времена не превысит опасности от уранового сырья в недрах горных пород.

Наиболее полная переработка ОЯТ для уменьшения опасности РАО для глубинного захоронения включает выделение делящихся материалов для дальнейшего использования, Am и отдельных долгоживущих продуктов деления (Tc, I) для их сжигания и трансмутации в быстрых реакторах, Sr и Cs для хранения до их полного распада или использования в источниках ионизирующих излучений. В связи с этим встаёт вопрос о вкладе в уменьшение ПБО РАО технологии по переработке фракции с изотопами Cm на фоне других операций. С этой целью был проведён расчёт радиотоксичности и онкотоксичности жидкой фазы ДВАО в песчаной горной породе с выделением из РАО 99,9% U, Pu, Np, 99% Am, Cs, Sr, I, Tc, а также с переработкой и без переработки фракции Cm после 70 лет хранения (выделение 99,9% Pu).

Результаты расчётов для 1 т ОЯТ БРЕСТ-ОД-300 после 3 лет выдержки представлены на рис. 5 и 6. На этих же рисунках приведена ПБО эквивалентной массы уранового сырья для сжигания части 1 т топлива реактора в течение одной кампании (данные по рискам LAR приведены с нормировкой ОЭД на 1 мЗв уранового сырья).

Рис. 5. Радиотоксичность жидкой фазы ДВАО в песчаной породе от 1 т ОЯТ БРЕСТ-ОД-300 после выдержки 3 года (МА – вклад от делящихся материалов (ДМ) и минорных актиноидов (МА) без переработки Cm; ПД – вклад от продуктов деления; Сумма – сумма от ДМ, МА и ПД без переработки Cm; Uнат – радиотоксичность эквивалентной массы уранового сырья; МА-Cm – вклад от ДМ и МА с переработкой Cm, Сумма МА-Cm – сумма от ДМ, ПД и МА с переработкой Cm).

Рис. 6. Онкотоксичность жидкой фазы ДВАО в песчаной породе от 1 т ОЯТ БРЕСТ-ОД-300 после выдержки 3 года (МА – вклад в LAR от делящихся материалов (ДМ) и минорных актиноидов (МА) без переработки Cm; ПД – вклад от продуктов деления; Sum МА+ПД – сумма от ДМ, МА и ПД без переработки Cm; Uнат – LAR уранового сырья; МА-Cm – вклад от ДМ и МА с переработкой Cm, Sum МА+ПД-Cm – сумма от ДМ, ПД и МА с переработкой Cm).

В результате расчётов установлено, что радиационно-эквивалентный принцип для глубинного захоронения, когда ПБО мигрирующей части ДВАО не должна быть выше ПБО эквивалентной массы уранового сырья в течение примерно 300 лет после захоронения [5], выполняется как при переработке фракции Cm, так и без переработки. Тем не менее, переработка Cm через 70 лет и при той чистоте выделения других фракций, при которых произведён расчёт, приводит к тому, что снижается время достижения радиационно-миграционной эквивалентности с 240 до 200 лет, а также радиотоксичность отходов после 300 лет примерно на 40%. По показателю онкотоксичность радиологическая эквивалентность наступает раньше, чем радиационная эквивалентность по показателю радиотоксичность, – 180 и 170 лет после переработки ОЯТ.

Снижение ПБО РАО после переработки ОЯТ за счёт выделения Pu из цепочек распада изотопов Cm по показателям радиотоксичность и онкотоксичность радионуклидов в поровой воде кажется не столь значительным по сравнению с оценкой только для фракции Cm, однако надо иметь в виду, что это происходит на фоне выделения других наиболее опасных фракций актиноидов и отдельных продуктов деления. В условиях, когда на потенциальную опасность РАО влияет несколько факторов, таких как чистота выделения разных фракций изотопов, эффективность использования одного приёма зависит от того, как будут использованы другие приёмы в технологии переработки ОЯТ. В связи с этим, выбор степени очистки РАО от разных фракций изотопов и переработки Cm после хранения для глубинного захоронения должен быть произведён на основе соблюдения принципов ALARA и радиационно-миграционной эквивалентности на приемлемое время не более 300 лет, а также технологически обоснован.

Технология переработки ОЯТ и подготовка РАО для глубинного захоронения включает заключение радиоактивных материалов в матрицы из стекла или других материалов. В требования к кондиционированным отходам входит ограничение по энерговыделению, которое влияет на сохранность во времени целостности матрицы, а также инженерных барьеров безопасности глубинного захоронения. На рис. 7 показано влияние выделения фракции Cm из ОЯТ и переработки через 70 лет на энерговыделение ДВАО (без учёта вклада от продуктов деления) БРЕСТ-ОД-300 из 1 т ОЯТ. Из рисунка видно, что в течение 70 лет пока фракция Cm выдерживается, энерговыделение ДВАО будет сохраняться на более низком уровне, чем при полном переходе Cm в отходы. Таким образом, приём с предварительной выдержкой и выделением Pu из цепочек распада Cm является важным элементом в технологии переработки ОЯТ и обращении с РАО.

Расчёты радиотоксичности и онкотоксичности РАО для глубинного захоронения проведены на время, начиная с момента переработки ОЯТ. Учитывая сохранность инженерных барьеров безопасности вместе с вмещающей радиоактивные материалы матрицей в течение по разным оценкам от 500 до 1000 лет, а потом миграцией к окружающей среде, требование к глубинному захоронению о радиационно-миграционной и радиологической эквивалентности с урановым сырьём выполняется, когда РАО находятся в захоронении в недрах горных пород, как и природное сырьё. После возможного разрушения всех барьеров ПБО РАО через 500 и тем более через 1000 лет становится во много раз меньше ПБО эквивалентной массы уранового сырья. Всё это позволяет быть уверенным в безопасности РАО при их глубинном захоронении, а приём с переработкой фракции Cm является важным элементом в технологии переработки ОЯТ, направленным на уменьшение ПБО РАО.

----Сумма МА без переработки Ст ......Сумма МА с переработкой Ст

Рис. 7. Энерговыделение 0,1% ДМ, 1% Am 1 т ОЯТ БРЕСТ-ОД-300 вместе с фракцией Cm и без фракции в течение 70 лет с последующим выделением Pu.

Выводы

• 1.    Выделение Pu из Cm через 70 лет примерно в 10 раз снижает радиотоксичность растворимой части радионуклидов из цепочек распада Cm на период от 100 до 30 тыс. лет после переработки ОЯТ тепловых и быстрых реакторов. Снижение обусловлено распадом изотопов ²⁴²Cm, ²⁴³Cm и ²⁴⁴Cm.

• 2.    Переработка Cm через 70 лет при выделении других фракций из ОЯТ (делящиеся материалы, америций и отдельные продукты деления) позволяет снизить время достижения радиационной эквивалентности с 240 до 200 лет, а радиотоксичность отходов после 300 лет примерно на 40%.

• 3.    Характер влияния технологии переработки Cm на онкотоксичность раздельно по изотопам аналогичен радиотоксичности. Радиационно-миграционная эквивалентность по онкотоксичности РАО для глубинного захоронения наступает раньше, чем по радиотоксичности и составляет 170 и 180 лет в зависимости от выделения или оставления в РАО изотопов Cm.

• 4.    Выделение Pu из цепочек распада Cm после предварительной выдержки является важным элементом в технологии переработки ОЯТ и обращении с РАО, позволяет уменьшить количество и опасность РАО для их глубинного захоронения.

Публикация подготовлена по результатам выполнения работ в Госкорпорации «Росатом» в рамках ПН «Прорыв.