Потенциальная опасность радиоактивных отходов из глубинного захоронения для будущих поколений после выхода на поверхность земли. Роль радиационно-эквивалентного принципа захоронения отходов ядерного топливного цикла

Обоснование безопасности глубинного захоронения радиоактивных отходов (РАО) ядер-ной энергетики для настоящих и будущих поколений людей является одной из задач, решение которой усиливает привлекательность ядерной энергетики перед другими видами энергетики. Решением этой задачи заняты учёные многих стран: разработаны методология и основные принципы оценки опасности для населения радиационного фактора в течение геологического времени хранения долгоживущих радионуклидов в глубинных захоронениях [1-4].

В разных странах существуют свои подходы к выбору площадок для размещения могильников, способных обеспечить сохранность инженерных барьеров безопасности и источников излучения, а также обеспечить безопасность захоронений для будущих поколений людей и живых организмов окружающей среды. Обзор существующих практик по обращению с отработавшим ядерным топливом (ОЯТ) и РАО представлен в работе [5]. Авторы другого обзора [4] отмечают,

Спирин Е.В. - гл. науч. сотр., отд. гл. радиоэколога, д.б.н.; Соломатин В.М.* - нач. отд. гл. радиоэколога, к.б.н. АО «Прорыв». Меняйло А.Н. – вед. науч. сотр., к.б.н.; Иванов В.К. – науч. рук. НРЭР, гл. радиоэколог ПН «Прорыв», Председатель РНКРЗ, чл.-корр. РАН, д.т.н., проф. МРНЦ им. А.Ф. Цыба – филиал ФГБУ «НМИЦ радиологии» Минздрава России.

что одним из важных аспектов реализации программ захоронения РАО является доказательство безопасности глубинных захоронений для общественности, и этот аспект – неотъемлемая часть стратегии по обращению с РАО.

Пример с обоснованием создания могильника высокоактивных отходов в Юкка-Маунтин показал, что доказательство его безопасности путём проведения расчётов доз и рисков с помощью сложных математических моделей миграции радионуклидов в горных породах достаточно для профессионалов, но не является убедительным для широкой общественности [6]. В п. 4.79 документа МАГАТЭ [4] говорится: «Одним из важных способов использования результатов количественной оценки является сравнение с критериями безопасности, в частности, с дозами и пределами риска. Кроме того, для оценки результатов расчётов могут использоваться дополнительные показатели безопасности и эффективности. Количественный анализ должен быть дополнен другими аргументами, которые также учитывают полуколичественные и качественные аргументы». По нашему мнению одним из таких аргументов для обоснования глубинного захоронения РАО является принцип радиационной эквивалентности, по которому потенциальная биологическая опасность (ПБО) захороненных РАО не превышает опасности изъятого из недр уранового сырья для изготовления ядерного топлива на время сохранности инженерных барьеров безопасности 300-500 лет [7]. Для его выполнения необходимо, чтобы ОЯТ было переработано с выделением, кроме делящихся изотопов, фракций минорных актиноидов и отдельных продуктов деления для трансмутации и сжигания в быстрых реакторах [8-11].

Наиболее простым показателем ПБО РАО и уранового сырья является радиотоксичность суммы радионуклидов из их состава. Использование в качестве показателя ПБО радиотоксичности радионуклидов показало, что РАО в замкнутом ядерном топливном цикле (ЯТЦ) с использованием наработанного плутония и невыгоревшего урана в быстрых реакторах и дополнительного выделения из ОЯТ отдельных продуктов деления (Sr, Тс, I, Cs), а также минорных актиноидов (Np, Am, Cm) можно достичь радиационной эквивалентности менее, чем за 300-500 лет [7-11]. При этом, если учесть миграционную способность радионуклидов, когда ПБО рассчитывается для их жидкой фазы, то время наступления радиационно-миграционной эквивалентности может наступить в более раннее время, чем 300 лет после захоронения [12-14].

В открытом ЯТЦ с использованием тепловых реакторов ОЯТ может быть захоронено без переработки, но может и с выделением делящихся материалов для дальнейшего использования, в том числе для запуска быстрых реакторов. При использовании в ЯТЦ быстрых реакторов ОЯТ тепловых реакторов может быть также переработано на принципе соблюдения радиационной эквивалентности с выделением кроме делящихся материалов также отдельных фракций радионуклидов из продуктов деления и минорных актиноидов.

ОЯТ быстрых реакторов содержит большее количество минорных актиноидов по сравнению с тепловыми реакторами. Наработанный плутоний и оставшийся в них уран предназначены в качестве топлива при последующих загрузках. Таким образом, ОЯТ быстрого реактора перерабатывается с выделением делящихся материалов и ЯТЦ замыкается. Одновременно, благодаря возможности трансмутации минорных актиноидов в поле быстрых нейтронов, РАО можно значительно уменьшить по опасности, а при глубинном захоронении сделать их безопасными для будущих поколений людей. Кроме того, выделение на трансмутацию минорных актиноидов значительно снижает тепловыделение смеси радионуклидов в отходах. С этой же целью целесообразно выделять в отдельную фракцию 90Sr и 137Cs для временного хранения до полного распада, или для использования в радиационных установках. Отдельные продукты деления – 99Tc и 129I – могут быть сожжены в быстрых реакторах.

Изотопы Cm до их захоронения могут временно (70-100 лет) храниться, что позволяет уменьшить тепловыделение отходов и снизить ПБО после выделения из состава продуктов их распада Pu. Если Cm не выделять при переработке ОЯТ, то для уменьшения тепловыделения до необходимой величины потребуется увеличение объёма матрицы, в которую внедряются отходы. Что более выгодно, могут определить экономические расчёты. Принцип радиационной эквивалентности соблюдается и в случае прямого захоронения Cm при условии изъятия из ОЯТ делящихся материалов, фракции с продуктами деления (Sr, Тс, I, Cs), а также изотопов Np и Am [15].

Радиотоксичность жидкой фазы радионуклидов характеризует их потенциальную опасность и учитывает миграционную способность, но не является оценкой доз облучения населения в случае выхода в окружающую среду. Точные расчёты миграции радионуклидов из глубинного захоронения в горных породах и по водоносным слоям с выходом в окружающую среду проводят с помощью компьютерных программ, таких как GeRa, разработанной в ИБРАЭ РАН [16]. При использовании этого расчётного кода учитываются характеристики РАО, параметры инженерных барьеров безопасности, специфичные свойства геологической среды в месте размещения могильника и связанные с ними неопределённости. Однако, если использовать скрининговую методологию и предположить в качестве упрощённого метода расчёта конвективное движение по порам породы к поверхности земли, то можно оценить ожидаемые эффективные дозы (ОЭД) и риск облучения населения при потреблении колодезной воды. Основными источниками неопределённости в такой модели являются скорость движения воды по порам горной породы и коэффициенты распределения между твёрдой и жидкой фазой радионуклидов.

Цель настоящей работы – произвести оценку ОЭД от потребления колодезной воды над могильником РАО в глубинном захоронении при поступлении радионуклидов в окружающую среду и определить влияние на ОЭД радиационно-эквивалентного принципа захоронения.

Материалы и методы

ПБО долгоживущих высокоактивных отходов (ДВАО) будем определять по ОЭД при потреблении колодезной воды при выходе радионуклидов из состава ОЯТ реакторов ВВЭР-1000 и БР-1200 на поверхность земли.

ОЭД от потребления радионуклидов с колодезной водой (2 л/сут) может быть определена через радиотоксичность радионуклидов в поровой воде с момента достижения поверхности земли Т после разрушения всех инженерных барьеров глубинного захоронения:

ОЭД( Т+t ) = R ( T+t) xp /( sx M) х 2 х 365 , (1)

где R(T+t) - радиотоксичность на время t после выхода радионуклида на поверхность в момент времени Т , Зв; р - плотность породы, кг/дм³; е - пористость породы, отн. ед.; М - масса породы на момент выхода радионуклида на поверхность почвы, кг.

Для отдельного радионуклида радиотоксичность в поровой воде горной породы определяют с помощью коэффициента задержки:

R ( Т+t ) = A (T+t) x D/k r = A (T+t) x D/(1+ p / sx k d ) , (2)

где A ( T+t ) - активность радионуклида, Бк; D - дозовый коэффициент при пероральном потреблении, Зв/Бк; k r – коэффициент задержки, отн. ед.; k d – коэффициент распределения между твёрдой и жидкой фазами радионуклида, л/кг.

С помощью коэффициента задержки k r можно определить время достижения поверхности земли радионуклидом в приближении конвективного движения воды по порам горной породы:

T = L x k r / v ,                                                                          (3)

где Т – время достижения поверхности земли радионуклида после разрушения инженерных барьеров глубинного захоронения и растворения в воде, год; L – глубина захоронения, м; v – скорость движения воды по порам горной породы, м/год. Считали, что время Т для короткоживущих радионуклидов из цепочек распада актиноидов равно времени выхода на поверхность материнского радионуклида. Время Т долгоживущего дочернего радионуклида с меньшим коэффициентом задержки в цепочке распада определяется со своим коэффициентом задержки, а если радионуклид и последующие за ним имеют большие коэффициенты задержки, чем у материнского долгоживущего радионуклида, то время выхода на поверхность принимается равной времени для материнского радионуклида.

В модели движения радионуклидов к поверхности земли пренебрегли диффузией в горной породе в связи с тем, что этот процесс в большей степени относится к твёрдой фазе радионуклидов [17]. Для расчётов приняли v =3,65 м/год (1 см/сут), р =1,6 кг/дм³, £ =0,25. Вариации пористости в разных горных породах примерно одинаковы [18] и принятая величина наименьшая для завышения доз облучения населения в консервативных расчётах. При миграции радионуклидов с водой из места расположения глубинного захоронения площадью 10⁴ м² в горизонтальной плоскости и в вертикальном направлении с одинаковой скоростью масса горной породы, загрязнённая радионуклидами на момент выхода к поверхности земли, составит M =5,66х10¹² кг. Считали, что после выхода радионуклидов к поверхности дальнейшее распространение прекращается и масса породы, содержащей радионуклиды, остаётся постоянной.

Кроме того, тот факт, что транспорт радионуклидов к поверхности земли мы представили в упрощённом виде, наибольшей неопределённостью в нашей модели обладает коэффициент распределения для разных радионуклидов k d . В табл. 1 представлены среднегеометрические значения k d для разных горных пород и колебания от наименьшего до наибольшего значения k d для песчаной породы. Для гранитных, базальтовых и туфовых пород доступными оказались данные в относительном виде.

Таблица 1

Коэффициенты распределения k d между твёрдой и жидкой фазами долгоживущих радионуклидов в горных породах, л/кг

Изотоп	Песок [19]			Глина [19]	Гранит [12], отн. ед.	Базальт [12], отн. ед.	Туф [12], отн. ед.
	ср. геом.	min	max	ср. геом.
Cm	4000	780	22970	6000	50		12,5
Pu	550	27	36000	5100	25	16,7	10
U	35	0,7 [20]	2200	310	1	1	1
Th	3200	207	150000	5800	125
Ra	500	57	21000	9100	12,5	8,33	50
Am	1900	8,2	300000	8400	50	8,33	12,5
Pa	550	550	550	2700			29
Np	5	0,5	390	55	0,25	0,5	0,75
Ac	450			2400			29
Pb	270	19	1405	550	1,25	4,17	6,25
Po	150	9	7020	3000
Se	55	36	70	115	0,5	0,833	0,5
Sr	15	0,05	190	110	3	16,7	25
Zr [5]	32	1,5	600	3300	125	83,3	125
Nb	160			900	25	16,7	25

Продолжение таблицы 1

Изотоп	Песок [19]			Глина [19]	Гранит [12], отн. ед.	Базальт [12], отн. ед.	Туф [12], отн. ед.
	ср. геом.	min	max	ср. геом.
Tc	0,1	0,01	16	1	1	0,167	0,25
Pd	55	55	55	270	2,5	8,33	12,5
Ag	90	2,7	1000	180
Sn	130	130	130	670	125	16,7	125
I	5	0,04	81	5	0,25	0,167	0,25
Cs	280	0,2	10000	1900	75	50	25
Sm	245	245	245	1300	25	8,33	12,5
Tb	500	500	500	20000			100
Ho	250	250	250	1300			100

В связи с тем, что диапазон варьирования k d для песчаной породы практически для всех долгоживущих радионуклидов включает значения для остальных горных пород, помимо среднегеометрических значений проведём оценку ОЭД для максимальных и минимальных коэффициентов распределения в этой породе. Референтные уровни ОЭД от эквивалентной массы уранового сырья примем для среднегеометрических значений k d . Расчёт ОЭД для ДВАО ВВЭР-1000 и БР-1200 проведём с нормировкой на 1 ГВт для каждого реактора [14]. Разрушение могильника происходит через 300 лет после захоронения.

Результаты и обсуждение

Расчёты для РАО от ВВЭР-1000 провели со следующими условиями: без переработки ОЯТ; с переработкой и остатком U, Pu и Np в РАО 0,1% от содержания в ОЯТ; с переработкой ОЯТ на принципе радиационной эквивалентности, когда в РАО переходит 0,1% U, Pu, Np и 1% Am, Sr, Cs, I, Tc. Для РАО от БР-1200 рассмотрели два варианта – с выделением U, Pu, Np и на принципе радиационной эквивалентности с тем же остаточным количеством радионуклидов в РАО (в % от ОЯТ) как для ВВЭР-1000.

Результаты расчётов ОЭД при захоронении РАО от ВВЭР-1000 при минимальных, среднегеометрических и максимальных значениях коэффициентов распределения k d представлены на рис. 1. На левой части рисунка (панели а, в, д) приведены данные суммарной ОЭД и вкладов от радионуклидов из цепочек распада актиноидов. Правая часть (панели б, г, е) содержит данные при среднегеометрических коэффициентах распределения k d от радионуклидов, дающих основной вклад в ОЭД.

Из рисунка видно, что неопределённость оценок ОЭД в зависимости от k d составляет от двух до трёх порядков величины. Применение радиационно-эквивалентного принципа к РАО от ВВЭР-1000 снижает ПБО со 100 мкЗв до 0,3 мкЗв при минимальных значениях k d . Дополнительно свойства породы могут снизить ПБО до 0,007 мкЗв. При минимальных значениях k d без дополнительного выделения к делящимся материалам Am, Tc и I, начиная с момента выхода на земную поверхность, принцип радиационной эквивалентности для отходов ВВЭР не соблюдается и этот вариант захоронения возможен только при условии будущего извлечения для переработки.

Более 90% ОЭД формируют 99Tc и 237Np во всех случаях с переработкой и без переработки ОЯТ тепловых реакторов. Меньший вклад в дозу вносят 129I, 79Se и продукты распада минорных актиноидов. Основной вклад в дозу от продуктов распада актиноидов даёт 237Np, который образуется при распаде 241Am и 241Pu.

б

д                                                    е

Рис. 1. ОЭД от потребления колодезной воды над глубинным захоронением ДВАО от ВВЭР-1000 после выхода на поверхность земли: a, б – без переработки ОЯТ;

• в, г – с выделением 99,9% U, Pu, Np; д, е – с выделением 99,9% U, Pu, Np, 99% Am, Sr, Cs, Tc, I (нормировка на 1 Гвтхгод; б, г, е - для среднегеометрических k d ).

Результаты расчётов ПБО после выхода на земную поверхность радионуклидов с поровой водой для ДВАО БР-1200 приведены на рис. 2.

Расчёт ПБО глубинного захоронения отходов быстрого реактора показал, что переработка ОЯТ с выделением только делящихся материалов недостаточна для соответствия принципу радиационно-эквивалентного захоронения отходов. Кроме того, при свойствах горной породы, слабо сорбирующей радионуклиды, ОЭД в расчёте на 100 ГВтхгод может превысить предел дозы

1 мЗв. При 1% остатке Am, Tc, I в РАО принцип радиационной эквивалентности соблюдается, в том числе для наихудших свойств горной породы, но пренебрежимо малый уровень 10 мкЗв не будет превышен только при среднегеометрических или больших значениях kd. Здесь так же, как для ВВЭР, основной вклад в ОЭД дают радионуклиды 99Tc и 237Np. Основные источники 225Ra и 233U – это нуклиды, образованные из цепочки распада 241Am. 241Pu даёт вклад в активность этих радионуклидов значительно меньше. Время выхода на земную поверхность для скорости движе- ния воды по порам породы 1 см в сутки составляет примерно 450 лет после разрушения могильника для 99Tc и 9000 лет для 237Np (при среднегеометрических значениях kd).

a

б

в

г

Рис. 2. ОЭД от потребления колодезной воды над глубинным захоронением ДВАО от БР-1200 после выхода на поверхность земли: a, б – с выделением 99,9% U, Pu, Np; в, г - с выделением 99,9% U, Pu, Np, 99% Am, Sr, Cs, Tc, I (нормировка на 1 Гвтхгод; б, г – для среднегеометрических k d ).

При расчёте ОЭД было принято, что после выхода радионуклидов на земную поверхность дальнейшее распространение не происходит. В случае допущения о продолжении миграции радионуклидов в горизонтальном направлении, точки на кривых ОЭД от времени на графиках будут показывать пики значений доз. При меньших скоростях движения воды по порам горной породы эти пики будут смещаться вправо на большие времена выхода на поверхность, но оставаться равными рассчитанным значениям при больших скоростях миграции. Так, на рис. 3 приведены данные для РАО БР-1200 со среднегеометрическим kd и наиболее полной переработки ОЯТ как при фиксированном объёме горной породы в момент выхода радионуклидов на земную поверх- ность, так и при продолжающейся миграции в горизонтальном направлении со скоростью движения воды по порам в 10 раз меньшей – 1 мм в сутки. В этом случае выход на поверхность для 99Tc составит примерно 4,5 тыс. лет и 90 тыс. лет для 237Np.

Рис. 3. ОЭД от ДВАО БР-1200 после выхода на поверхность земли при продолжении миграции в горизонтальном направлении со скоростью 0,365 м в год.

Проведённые расчёты ОЭД для взрослого населения были использованы для оценки канцерогенного риска так же, как в работе [21]. Максимальные значения ОЭД в период до 1 млн лет после захоронения, а также пожизненные риски в различных вариантах переработки ОЯТ для глубинного захоронения приведены в табл. 2.

Таблица 2 Максимальные значения ОЭД и пожизненных рисков смертности в период с момента выхода на земную поверхность до 1 млн лет после захоронения

(РАО нормированные на 1 ГВт х год)

Реактор	Степень очистки	Значения k d	Макс. ОЭД, мкЗв/(1 ГВтхгод)	Макс. риск	Масса переработанного ОЯТ на 10 мкЗв, т
БР-1200	99,9% U, Pu, Np	Мин.	40	(2-4)х10 -7
БР-1200	99,9% U, Pu, Np	Ср.	6	1,37x10 -7	12
БР-1200	99,9% U, Pu, Np	Макс.	0,06	9х10-11	1700
БР-1200	99,9% U, Pu, Np, 99% Am, Sr, Cs, Tc, I	Мин.	0,4-1	7,7x10 —9	120
БР-1200	99,9% U, Pu, Np, 99% Am, Sr, Cs, Tc, I	Ср.	0,08	1,3x10 —9	1070
БР-1200	99,9% U, Pu, Np, 99% Am, Sr, Cs, Tc, I	Макс.	0,001	5х10-12	85200
ВВЭР-1000	Без выделения	Мин.	50-100	6,6х10-7
ВВЭР-1000	Без выделения	Ср.	4-7	1,2х10-7	30
ВВЭР-1000	Без выделения	Макс.	0,05	7,7х10-11	2700
ВВЭР-1000	99,9% U, Pu, Np	Мин.	10-20	2,5х10-7
ВВЭР-1000	99,9% U, Pu, Np	Ср.	4	1,2х10-7	32
ВВЭР-1000	99,9% U, Pu, Np	Макс.	0,02-0,07	(3-8)х10-11	3840
ВВЭР-1000	99,9% U, Pu, Np, 99% Am, Sr, Cs, Tc, I	Мин.	0,2	(1,5-3)х10-9	960
ВВЭР-1000	99,9% U, Pu, Np, 99% Am, Sr, Cs, Tc, I	Ср.	0,05	(1,4-12)х10-10	3840
ВВЭР-1000	99,9% U, Pu, Np, 99% Am, Sr, Cs, Tc, I	Макс.	0,0008	2,5х10-12	240000

Из табл. 2 видно, что для ВВЭР-1000 в вариантах без переработки и с выделением только делящихся материалов данные по дозам близки. Это связано с тем, что основной вклад в дозу дают продукты деления, а они в обоих вариантах одинаковы.

На основе приведённых данных можно грубо оценить максимальную загрузку глубинного захоронения для обеспечения непревышения допустимого воздействия на население по дозам облучения и рискам при условии знания характеристик горных пород. В соответствии с ОСПОРБ (п. 3.12.19) для захоронений должно выполняться условие о непревышении эффективной дозы 10 мкЗв [22]. Для этого условия в табл. 2 приведены массы ОЯТ, которые после переработки создадут РАО для глубинного захоронения. При выделении с остатком в РАО 0,1% от содержимого в ОЯТ Am, Tc и I при переработке ОЯТ на основе радиационно-эквивалентного подхода массы могут быть увеличены в 10 раз.

В реальности загрузка будет зависеть от большего количества факторов, включая характеристики инженерных барьеров безопасности, геохимические условия в месте расположения могильников, наличие и залегание водоносных слоев и др. Исследование всех факторов, влияющих на обеспечение безопасности населения и окружающей среды в долгосрочной перспективе, входит в задачи подземной исследовательской лаборатории, которая должна быть создана в соответствии со «Стратегией создания пункта глубинного захоронения радиоактивных отходов» [23].

Из настоящего исследования видно, что на величину максимальной загрузки глубинного захоронения в сильной степени влияют коэффициенты очистки ОЯТ от отдельных фракций минорных актиноидов и продуктов деления, а также геохимические свойства горной породы. Первый фактор определяется исходя из соответствия принципу радиационной эквивалентности, который задаёт минимальные требования к очистке РАО от наиболее опасных изотопов для будущих поколений людей. Его применение не менее чем в 100 раз уменьшает ПБО по сравнению с выделением только делящихся изотопов из ОЯТ тепловых и быстрых реакторов. Неопределённость оценок доз и рисков по литературным данным коэффициента распределения в горных породах в месте расположения глубинного захоронения может составлять 3 порядка величины. При выборе площадки для захоронения высокоактивных отходов необходимо, чтобы геохимические условия для миграции радионуклидов при разрушении могильника имели наибольшие коэффициенты распределения для изотопов технеция, йода и нептуния.

Полученные значения доз и рисков из-за консервативности приближений являются завышенными. Однако могут быть полезными при использовании более точных моделей и характеристик среды для того, чтобы видеть за счёт каких процессов, параметров и условий природной среды получаются другие значения.