Приложение на С# для определения вероятностей излучательных переходов с отдельных компонент возбужденного уровня 4F3/2 иона Nd 3+ по температурной зависимости времени жизни

DOI:

В связи с попытками создания лазеров, работающих при криогенных температурах, была измерена зависимость от температуры времени жизни возбужденных мультиплетов ионов Tm³⁺ (Armagan, Buoncristiani & Dibartolo, 1992; Cornacchia, Parisi & Tonelli, 2008; Demirbas et al., 2022), Nd³⁺ (Lang et al., 2024) и Yb³⁺ (Püschel et al., 2021). Хотя первые экспериментальные измерения температурной зависимости выполнены относительно давно, в 1992 году, долгое время экспериментальные результаты не были объяснены. Только в 2013 году на основе сложных квантовомеханических расчетов волновых функций и энергий штарковских компонент некоторых мультиплетов иона Er³⁺ в LaCl₃ (Hehlen, Brik, & Kr e amer, 2013) было показано, что сила линий переходов с основного мультиплета ⁴I_15/2 на возбужденные может зависеть от температуры. Однако переходы, рассмотренные в (Hehlen, Brik, & Kr e amer, 2013) относятся к процессам поглощения фотонов, а не излучения и не затрагивают проблему температурной зависимости времени жизни возбужденных мультиплетов.

et al., 2021) получено хорошее согласие между теоретическими и экспериментальными графиками в диапазоне температур от 50К до 300К. Однако, в (Püschel et al., 2021) не предложен метод и формулы, взаимосвязывающие экспериментальные данные по интенсивностным характеристикам процессов поглощения и излучения. Более последовательная модель температурной зависимости времени жизни возбужденных мультиплетов была предложена в работе (Kornienko et al., 2024), где учтена термальная заселенность как основного, так и возбужденных мультиплетов, получено описание экспериментальной зависимости времени жизни мультиплета 3F4 иона Tm3+ в кристалле Y3Al5O12, объяснено известное противоречие между экспериментальными результатами по интенсивностям полос поглощения и излучения.

В данной работе впервые получено теоретическое описание экспериментальной зависимости времени жизни возбужденного мультиплета 4F3/2 иона Nd3+ в кристалле LiYF4, предложен метод определения вероятностей переходов с отдельных штарковских компонент возбужденного уровня и разработан удобный интерфейс для выполнения расчетов.

Основные формулы

Время жизни возбужденного мультиплета и его зависимость от температуры являются важными параметрами для определения диапазона длин волн и стабильности генерации лазера. Излучательное время жизни мультиплета J можно вычислить через вероятности спонтанного излучения A_JJ'

^{τ J} ∑ A JJ ^.

J '

Вероятности часто записывают через силы осцилляторов переходов f _JJ'

Таблица 1 – Измеренное (Demirbas et al., 2022) время жизни мультиплета 4F3/2 в системе Nd3+:YLF для разных температур

Table 1 – Measured in (Demirbas et al., 2022) lifetime of the 4F3/2 multiplet in the Nd3+:YLF system for different temperatures

Температура (К)	300	150	50	30	10
Флуоресцентное время жизни (мкс)	482,3	505,3	552,7	551,8	569,6

Таблица 2 – Энергии штарковских компонент некоторых мультиплетов иона Nd3+ в кристалле NaLa(MoO4)2 (Stevens et al., 1991)

Table 2 – Energies of the Stark components of some multiplets of the Nd3+ ion in the NaLa(MoO4)2 crystal (Stevens et al., 1991)

Мультиплет	Неприводимое представление, Г	Энергия, см-1
4 9/2	7,8	0
	7,8	92
	5,6	160
	5,6	235
	7,8	412
4 11/2	7,8	1960
	5,6	1999
	7,8	2013
	5,6	2046
	5,6	2146
	7,8	2160
4 3/2	7,8	11393
	5,6	11472

Таблица 3 – Вычисленные коэффициенты ветвления с мультиплета 4F3/2 иона Nd3+ в кристалле LiYF4 Table 3 – Calculated branching coefficients from the 4F3/2 multiplet of the Nd3+ ion in the LiYF4 crystal

Переход с 4F3/2	Коэффициент ветвления
4 9/2	0,466
4 11/2	0,453
4 I 13/2	0,077
4 15/2	0,004

Рисунок 1 – Температурная зависимость времени жизни (tau) мультиплета 4F3/2 иона неодима в кристалле LiYF4.

Точками обозначены экспериментальные значения из статьи (Demirbas et al., 2022)

Figure 1 – Temperature dependence of the lifetime (tau) of the 4F3/2 multiplet of the neodymium ion in the LiYF4 crystal. The dots indicate the experimental values from the article (Demirbas et al., 2022)

Рисунок 2 – Форма ввода исходных данных для компьютерного моделирования температурной зависимости времени жизни возбужденного мультиплета 4F3/2 иона Nd3+, которую легко можно заполнить, используя таблицы 1–3

Figure 2 – Input form for initial data for computer modeling of the temperature dependence of the lifetime of the excited multiplet 4F3/2 of the Nd3+ ion, which can be easily filled in using tables 1–3

Таблица 4 – Вычисленные вероятности излучательных переходов

Table 4 – Calculated probabilities of radiative transitions

Неприводимое представление Энергия, см-1 Корректирующий коэффициент, Кс Вероятность, с-1 7,8 11393 1 1755 5,6 11472 1,4 2457 ты возбужденного мультиплета на основе результатов компьютерного моделирования температурной зависимости времени жизни, что существенно увеличивает информативность экспериментов по измерению температурной зависимости времени жизни.