Радиационно-миграционная эквивалентность РАО и уранового сырья в двухкомпонентной ядерной энергетике

В соответствии со Стратегией развития ядерной энергетики России до 2050 года и перспективами на период до 2100 года, одобренной на Президиуме НТС Госкорпорации «Росатом» 26 декабря 2018 г., а также Энергетической стратегией Российской Федерации на период до 2035 года, утверждённой правительством РФ 9 июня 2020 г., ключевым направлением стратегии развития атомной энергетики является создание новой энергетической технологии с одновременной эксплуатацией реакторов на тепловых и быстрых нейтронах, объединённых общим замкнутым ядер-ным топливным циклом [1, 2]. При реализации этого направления решаются проблемы воспроизводства ядерного топлива, сокращения накопления отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) и минимизации радиоактивных отходов (РАО).

В замкнутом топливном цикле оставшийся после облучения уран и делящиеся материалы должны быть выделены из ОЯТ для последующего использования в быстрых реакторах, и так до полного сжигания в течение жизненного цикла ядерной энергетики при возрастающей доле быстрых реакторов. Оставшаяся часть ОЯТ вместе с загрязнённым оборудованием в процессе переработки топлива представляет собой РАО. Минимизировать количество РАО можно путём сжигания и трансмутации в быстрых реакторах наиболее опасных долгоживущих высокоактивных радионуклидов, таких как актиноиды Am, Np, Cm и продукты деления (ПД) Tc и I. Цель такой минимизации отходов состоит не только в обеспечении безопасности с их обращением, но и в том, чтобы та часть РАО, которая направится в глубинное захоронение, не была опасной для будущих поколений людей.

Соломатин В.М.* – нач. отд., к.б.н.; Спирин Е.В. – гл. науч. сотр., д.б.н.; Авраменко С.С. – гл. специалист. АО «Прорыв».

Критерии для степени очистки ОЯТ от минорных актиноидов (МА) и отдельных продуктов деления могут быть определены из соблюдения принципа радиационной эквивалентности при глубинном захоронении долгоживущих высокоактивных радиоактивных отходов (ДВАО), заключающегося в том, что потенциальная биологическая опасность (ПБО) РАО в захоронении не превышает ПБО уранового сырья, изъятого из недр для изготовления ядерного топлива [3-8]. Приемлемым временем, начиная с которого выполняется принцип радиационной эквивалентности, можно считать время не более 300-500 лет; в течение этого времени безопасность РАО в глубинном захоронении обеспечивается инженерными барьерами безопасности и изоляционными свойствами горной породы. По разным оценкам сохранность инженерных барьеров безопасности в глубинном захоронении составляет 500-1000 лет [9-11].

В качестве ПБО чаще всего рассматривают радиотоксичность смеси радионуклидов (радиационная эквивалентность), радиотоксичность колодезной воды, учитывающая миграционную способность радионуклидов в горной породе (радиационно-миграционная эквивалентность) и риски онкозаболеваний при пероральном потреблении радионуклидов (радиологическая эквивалентность) [12-14]. В перечисленных работах были проведены оценки времени наступления баланса ПБО ДВАО раздельно тепловых и быстрых реакторов и ПБО эквивалентных масс сырья из природного урана, которые показали, что при определённой чистоте выделения делящихся материалов (ДМ), МА и отдельных ПД время радиационного баланса может быть достигнуто ранее 300 лет после окончания времени кампании.

Референтным уровнем эквивалентной массы уранового сырья считали массу, использованную для изготовления единицы массы ядерного топлива. В двухкомпонентной ядерной энергетике по мере увеличения доли быстрых реакторов в ядерном топливном цикле природного уранового сырья требуется всё меньше, т.к. в быстрых реакторах возможно использование обеднённого урана. В связи с этим время наступления баланса при одних и тех же условиях по переработке ОЯТ будет сдвигаться в большую сторону. Для сохранения времени наступления потребуется увеличивать степень чистоты выделения радионуклидов для трансмутации и сжигания в быстрых реакторах, либо увеличивать время хранения в контролируемых условиях. Кроме того, при установлении требований к технологии переработки ОЯТ необходимо учитывать неопределённость проведённых оценок времени наступления радиационной эквивалентности.

Цель настоящей работы состоит в исследовании возможности выполнения принципа радиационно-миграционной эквивалентности на последующих этапах ядерной энергетики, когда природное урановое сырьё используется в основном для тепловых реакторов, а также неопределённость оценки времени наступления радиационного баланса РАО и уранового сырья.

Материалы и методы

Рассмотрели две ситуации – когда доля в выработке электроэнергии тепловых и быстрых реакторов одинакова и когда доля тепловых реакторов составляет 25%. Упрощённо считали, что для изготовления топлива быстрых реакторов природное урановое сырьё не используется, так что референтным уровнем для сравнения ПБО РАО с урановым сырьём будет масса, необходимая для изготовления топлива только для тепловых реакторов.

Расчёт ПБО провели, исходя из нормировки выработки электроэнергии на 1 ГВт⋅год. По статьям [15, 16] для выработки 1 ГВт⋅год требуется 19,2 т топлива для ВВЭР-1000 либо 8,52 т топлива для БР-1200.

Эквивалентную массу природного урана Uнат для изготовления ядерного топлива тепло- вого реактора рассчитывают по соотношению [17]:

U нат

^£ топл ^£ хвост

^£ природ ~^£ хвост

топл ,

где ε топл – коэффициент обогащения топливного урана (равен ²³⁵U топл /U топл ); ε природ – относительное содержание ²³⁵U в природном уране ( ²³⁵U природ /U природ =0,711%); ε хвост – относительное содержание ²³⁵U в отходах после переработки природного урана ( ²³⁵U хвост /U хвост ) .

При относительном содержании 235U в хвостовых отходах 0,2% и топливном обогащении 4,4% эквивалентная масса уранового сырья для изготовления 1 т топлива составит 8,22 т. Для изготовления 19,2 т топлива ВВЭР-1000 требуется 158 т уранового сырья (т.а.). Соответственно, для ситуаций, когда доля тепловых реакторов в выработке электроэнергии составляет 50% и 25%, референтными уровнями эквивалентной массы уранового сырья будут 79 т и 39,5 т, если считать, что для быстрых реакторов урановое сырьё не используется. Это предположение консервативное и не учитывает предысторию с наработкой плутония в тепловых реакторах для запуска быстрых реакторов.

Предполагали, что переработка ОЯТ тепловых и быстрых реакторов производится с одинаковыми характеристиками качества выделения ДМ, МА и отдельных ПД для сжигания и трансмутации в быстрых реакторах. После 3-летней выдержки и переработки ОЯТ в РАО переходят 0,1% U, Pu, Np, Am, Cm, Tc и I. В отдельную фракцию выделяются Cs и Sr с остатком в РАО для глубинного захоронения также 0,1% от содержания в ОЯТ. Расчёт ПБО РАО провели от долгоживущих радионуклидов вместе с остатком Cs и Sr после выделения их основной массы из ОЯТ для хранения в контролируемых условиях. Дочерние радионуклиды в цепочках распада учитывались. Радионуклидный состав и содержание долгоживущих радионуклидов в РАО через 3 года выдержки для ситуации с вкладом 50% и 25% в энергетику тепловых реакторов приведены в табл. 1.

Таблица 1

Состав ДВАО в двухкомпонентном (ВВЭР-1000 и БР-1200) ЯТЦ с 50% и 25% вкладом от ВВЭР-1000 в 1 ГВт⋅год при выделении из ОЯТ U, Pu, Am, Cm, Np, Cs, Sr, Tc и I с остатком 0,1% в РАО

Радионуклид	Активность, Бк		Радионуклид	Активность, Бк
	вклад 50%	вклад 25%		вклад 50%	вклад 25%
235U	7,52E+06	3,90E+06	234U	7,56E+08	1,09E+09
236U	1,45E+08	7,43E+07	226Ra	3,01E+04	4,07E+04
238U	1,49E+08	1,13E+08	229Th	9,31E+07	1,40E+08
238Pu	1,90E+13	2,74E+13	230Th	6,20E+06	7,01E+06
239Pu	9,90E+11	1,38E+12	231Pa	2,67E+06	1,75E+06
240Pu	1,82E+12	2,56E+12	79Se	3,05E+11	2,85E+11
241Pu	1,22E+14	1,44E+14	90Sr	5,14E+13	3,97E+13
241Am	7,72E+12	1,10E+13	93Zr	1,50E+12	1,30E+12
242Pu	4,38E+09	5,56E+09	94Nb	2,91E+08	3,97E+08
242mAm	1,16E+12	1,74E+12	99Tc	1,25E+10	1,19E+10
243Am	5,58E+10	7,48E+10	107Pd	1,40E+11	1,62E+11
243Cm	2,05E+11	3,52E+11	108mAg	2,15E+09	3,17E+09
244Pu	4,28E+02	4,86E+02	121mSn	2,38E+13	3,59E+13
244Cm	7,81E+12	1,00E+13	126Sn+126mSb	8,48E+11	9,90E+11
245Cm	2,35E+09	3,42E+09	129I	3,20E+07	3,31E+07
246Cm	3,02E+08	4,30E+08	135Cs	8,50E+08	1,11E+09
247Cm	2,78E+03	4,12E+03	137Cs	8,87E+13	8,37E+13
248Cm	4,50E+03	6,59E+03	151Sm	1,46E+15	2,07E+15
237Np	7,64E+08	1,00E+09	158Tb	9,82E+09	1,46E+10
			166mHo	4,60E+09	6,90E+09

В качестве ПБО оценивали ожидаемую эффективную дозу (ОЭД) от потребления колодезной воды взрослым человеком (2 л/сут), загрязнённой радионуклидами в результате распределения жидкой фазы радионуклидов в массе песчаной породы 5,66∙109 кг, так же как в работе [16] при подъёме с глубины 1 км по формуле:

^ОЭД = ^^Г (2)

где Q i – активность i - го радионуклида, Бк; D i – дозовый коэффициент при пероральном потреблении, Зв/Бк; W – годовое потребление воды при суточном потреблении 2 л/сут, л; M – масса горной породы над захоронением, кг; k d,i – коэффициент распределения радионуклида в горной породе между твёрдой и жидкой фазами, л/кг.

Дозовые коэффициенты взяты из документа МКРЗ [18]. Коэффициенты распределения радионуклидов зависят не только от свойств радионуклидов, но также и от характеристик среды в горной породе – кислотности, минералогического и гранулометрического состава породы и др. В результате этот параметр в формуле (2) наиболее вариабелен. Кроме обширной литературы для отдельных радионуклидов, информация по статистическим характеристикам k d для разных радионуклидов в песчаной, супесчаной и глинистой породах агрегирована в работах [19 -22]. Неопределённость оценок ПБО по формуле (2) провели путём моделирования методом Монте - Карло логнормальных распределений k d радионуклидов из уранового сырья и актиноидов из - за присутствия в их составах одинаковых радионуклидов, при этом для ПД использованы только геометрические средние значения k d . Данные по k d для песчаной породы были взяты из работы [19]. Характеристики k d приведены в табл. 2.

Таблица 2

Коэффициенты распределения химических элементов k d из состава ДВАО между жидкой и твёрдой фазами в песчаной породе, л/кг [19]

Долгоживущие радионуклиды	k d , л/кг	Геом. ср.	Ст. откл. геом.	Мин	Макс
Cm	4000	8,29	2,40	780	23000
Pu	550	6,31	1,70	27	36000
U	35	3,56	3,20	0,03	2200
Th	3200	8,07	2,10	207	150000
Ra	500	6,21	3,20	57	21000
Am	1900	7,55	2,60	8,2	300000
Pa	550	6,31
Np	5	1,61	1,70	0,5	390
Ac	450	6,11
79Se	150	5,01
90Sr	15	2,71	1,60	0,05	190
93Zr	600	6,40
94Nb	160	5,08
98Tc	0,1	-2,30	1,80	0,01	16
99Tc	0,1	-2,30	1,80	0,01	16
107Pd	55	4,01
108mAg	90	4,50	1,80	2,7	1000
121mSn	130	4,87
126Sn+126mSb	130	4,87
129I	1	0,00	2,20	0,04	81
135Cs	280	5,63	2,50	0,2	10000
137Cs	280	5,63	2,50	0,2	10000
151Sm	245	5,50
158Tb	500	6,21	1,60	40	4000
166mHo	250	5,52

Считали, что вклад в ОЭД от короткоживущих радионуклидов (с периодами полураспада менее 5 сут) в звеньях с долгоживущими радионуклидами учитывается дозовыми коэффициентами материнских радионуклидов. Для радионуклидов ²¹⁰Pb+²¹⁰Bi и ²¹⁰Po удельную активность в воде рассчитывали по активности и с k d для ²²⁶Ra, со своими дозовыми коэффициентами, поскольку за время подъёма растворимой части РАО к поверхности почвы с поровой водой удельная активность будет определяться материнским радионуклидом.

Результаты и обсуждение

В качестве базового варианта оценки времени наступления радиационно-миграционной эквивалентности рассматривали выделение из ОЯТ делящихся материалов U, Pu и Np, актиноидов Am и Cm, продуктов деления Sr, Cs, Tc и I с одинаковым количеством их перехода в РАО 0,1% от содержания в ОЯТ. Результаты расчёта ОЭД от долгоживущих радионуклидов из состава РАО в базовом варианте и от радионуклидов эквивалентной массы уранового сырья (уран с дочерними радионуклидами в вековом равновесии) для топлива только тепловых реакторов приведены на рис. 1.

Время, год

— — — Сумма от Актиноидов ......Сумма от ЦД — * ‘СУММА инат

Рис. 1. ПБО ДВАО в двухкомпонентной ядерной энергетике на 1 ГВт⋅год (по 50% от ВВЭР-1000 и БР-1200) в глубинном захоронении от колодезной воды в базовом варианте переработки ОЯТ (остаток в РАО 0,1% ДМ, МА, Cs, Sr, Tc, и I; Uнат – 79 т).

Из рисунка видно, что время радиационно-миграционной эквивалентности наступает примерно через 140 лет. При этом основной вклад в ПБО ДВАО дают радионуклиды из цепочек распада ДМ и МА.

Большое влияние на время наступления радиационно-миграционной эквивалентности оказывает выбор коэффициентов распределения радионуклидов. Для определения вариабельности этого времени был проведён численный эксперимент с розыгрышем статистических распределений kd для каждого радионуклида из смеси ДВАО. При каждом розыгрыше статистических распределений коэффициентов распределения kd определяли отношение ОЭД от ДВАО к урановому сырью. По этим соотношениям были найдены характеристики для каждого расчётного време- ни после захоронения – среднегеометрическое значение, верхний и нижний квартили распределения. Референтным уровнем сравнения была единица. Как видно из рис. 2, время радиационномиграционной эквивалентности по средним геометрическим значениям в розыгрыше также составляет примерно 140 лет. Время баланса между нижним и верхним квартилями варьирует от 60 до 350 лет. Частотное распределение времени наступления баланса показано на рис. 3, из которого следует, что 70% результатов находятся в диапазоне до 200 лет, а 90% результатов – в диапазоне до 400 лет после захоронения РАО.

Рис. 2. Вариабельность ожидаемой эффективной дозы в радиационно-миграционной модели оценки ПБО ДВАО в двухкомпонентной ядерной энергетике на 1 ГВт⋅год.

Рис. 3. Частотное распределение времени наступления баланса ПБО в радиационномиграционной модели захоронения РАО в двухкомпонентной ядерной энергетике.

Результаты расчётов в базовом варианте показывают, что чистота выделения отдельных фракций может отличаться от базового варианта и при этом сохранится требование о наступлении радиационно-миграционной эквивалентности не дольше временного диапазона в 300-500 лет. Для примера на рис. 4 приведены данные расчётов ОЭД от ДВАО с остатком ДМ 0,05%, МА и ПД

(Sr, Cs, Tc, I) – 1%. Из рисунка видно, что при такой степени очистки ОЯТ время радиационномиграционной эквивалентности составляет примерно 400 лет, что допустимо по времени сохранности инженерных барьеров безопасности.

——— Сумма от Актиноидов -•“ Сумма от ПД — • * Сумма      Снат

Рис. 4. ПБО ДВАО в двухкомпонентной ядерной энергетике на 1 ГВт⋅год (по 50% от ВВЭР-1000 и БР-1200) в глубинном захоронении от колодезной воды с остатком в РАО 0,05% ДМ и 1% МА, Sr, Cs, Tc, I; Uнат – 79 т.

При коэффициенте воспроизводства Pu в быстром реакторе близкого к единице выделяемый плутоний из ОЯТ может обеспечить работу только одного реактора на быстрых нейтронах с потреблением только обеднённого урана. Однако запуск нового реактора на быстрых нейтронах требует наработки плутония в тепловых реакторах и, следовательно, использования уранового сырья. В результате, референтный уровень уранового сырья для расчёта времени радиационной эквивалентности (в общем смысле) для последующих поколений реакторов в двухкомпонентной ядерной энергетике будет больше, чем только для тепловых реакторов. Для ситуации с вкладом в ядерную энергетику 25% за счёт тепловых реакторов и 75% за счёт быстрых реакторов консервативно можно предположить, что природное урановое сырьё используется только для тепловых реакторов. В этом случае для выработки 1 ГВт⋅год электроэнергии требуется 39,5 т уранового сырья. Результаты расчёта ОЭД от потребления колодезной воды над захоронением ДВАО при этих вкладах в ядерную энергетику тепловых и быстрых реакторов в базовом варианте очистки РАО представлены на рис. 5.

Из рисунков видно, что до 75% вклада в ядерную энергетику быстрых реакторов время наступления радиационно-миграционной эквивалентности не превышает 350 лет. При дальнейшем увеличении доли быстрых реакторов в ядерной энергетике для выполнения принципа радиационной эквивалентности необходимо будет улучшать чистоту выделения из ОЯТ ДМ, МА и отдельных фракций ПД. При этом, чтобы устанавливать требования к степени очистки РАО на поздних этапах развития ядерной энергетики при увеличении доли быстрых реакторов, нужно учитывать предысторию потребления уранового сырья и, тем самым, уменьшать консерватив- ность оценок времени наступления радиационной эквивалентности. Неопределённость этих оценок может быть значительно уменьшена за счёт исследования характеристик геологической породы над глубинным захоронением.

Рис. 5. ПБО ДВАО в двухкомпонентной ядерной энергетике на 1 ГВт⋅год (25% от ВВЭР-1000 и 75% от БР-1200) в глубинном захоронении от колодезной воды в базовом варианте переработки ОЯТ (остаток в РАО 0,1% ДМ, МА, Cs, Sr, Tc, и I; Uнат – 39,5 т).

Выводы

• 1.    В двухкомпонентной ядерной энергетике в период увеличения доли быстрых реакторов при условии переработки ОЯТ с выделением фракций ДМ, МА, ПД Tc, I для сжигания и трансмутации, а также Cs и Sr для хранения или использования с остатком в РАО 0,1% от содержания в ОЯТ для глубинного захоронения выполняется условие о радиационно-миграционной эквивалентности РАО с урановым сырьём: при 50% вкладе в выработку электроэнергии от каждого вида реакторов время эквивалентности составляет 140 лет, при 25% вкладе от тепловых реакторов – 350 лет. Результаты оценок проведены в консервативном приближении о потреблении уранового сырья только тепловыми реакторами.

• 2.    Неопределённость оценок времени наступления радиационно-миграционной эквивалентности связана с вариабельностью входных данных по коэффициенту распределения k d . Математическим экспериментом по розыгрышу логнормального закона распределения k d показано, что для песчаной породы при 50% вкладе в выработку электроэнергии от тепловых реакторов время радиационно-миграционной эквивалентности варьирует между нижним и верхним квартилями от 60 до 400 лет. При этом 70% результатов находится в диапазоне до 200 лет, и 90% – до 400 лет.

• 3.    При увеличении коэффициента очистки ОЯТ от ДМ до 99,95% требование к выделению других фракций радионуклидов может быть ослаблено до остатка в РАО 1%.

• 4.    При увеличении доли быстрых реакторов в ядерной энергетике до 75% по вырабатываемой электроэнергии время радиационно-миграционной эквивалентности не превысит 350 лет при консервативном предположении о потреблении уранового сырья только тепловыми реакторами. Консервативность оценок может быть уменьшена путем учёта предыстории с наработкой плутония для запуска быстрых реакторов.

Публикация подготовлена по результатам выполнения работ в Госкорпорации «Росатом» в рамках ПН «Прорыв.