Радионуклидные характеристики топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений

Описание чернобыльских радиоактивных вы падений в виде суперпозиции топливной и кон денсационной компонент [1] требует детального анализа радионуклидных характеристик каждой из этих компонент для получения их количественных оценок .

При температуре ~2000 °С элементы всех ра дионуклидов топлива аварийного реактора обла дали определенной степенью летучести . Согласно данным таблицы 1, с точки зрения практической дозиметрии , можно выделить тугоплавкие радио нуклиды ( цирконий , ниобий , церий , европий , неп туний , плутоний ), которые практически могут быть отнесены к " нелетучим ". Радионуклиды других элементов ( например , цезий , стронций , сурьма , рутений в форме RuO, барий и др .) являются час тично летучими и имеют как топливную , так и кон денсационную составляющие активности .

Результаты гамма - спектрометрических измере ний проб почвы показали [1], что цезиевые отно шения активности " нелетучих " радионуклидов близки к средним расчетным значениям этих от ношений в топливе реактора . Этот факт позволил использовать средние реакторные соотношения " нелетучих " радионуклидов в качестве критерия оценки достоверности результатов измерений ак тивности проб почвы , а также для определения активности других радионуклидов по известной активности ¹⁴⁴Ce ( например , широко использова лось корреляционное соотношение между плуто нием и церием для расчета плотности загрязнения территорий плутонием ).

Анализ больших массивов данных гамма - спек трометрических измерений проб почвы , ото бранных вокруг ЧАЭС , показал , что устойчивость соотношений активности " нелетучих " радионукли дов относительна , и распределения этих соотно шений обладают определенной дисперсией .

Таблица 1

Вещество	UO 2	Cs	Cs 2 O	Ba	BaO	Sr	SrO	Sb	Te	TeO 3
Т плавления	2760	28,5	500	727	2017	769	2430	631	450	733
Т кипения		690		1637		1384	3000	1380	1390	1245

Температура плавления и кипения некоторых элементов и их оксидов (0С)

Продолжение таблицы 1

Вещество	J 2	Ru	RuO 4	Zr	ZrO	Ce	CeO
Т плавления	114	2250	25	1852	2700	795	2700
Т кипения	184	3900	108	3578		3743

Возникает естественный вопрос о том , что яв ляется определяющей причиной вариаций отно шения активности " нелетучих " - физические осо бенности или погрешности измерений , и с какой степенью надежности можно пренебречь вариа циями этих соотношений и использовать средне топливные значения основных радионуклидных соотношений ?

Физической причиной таких вариаций может быть то , что описание радионуклидного состава топлива реактора с помощью усредненных харак теристик является идеализацией , поскольку большие размеры активной зоны реактора РБМК -1000, различные типы замедлителя нейтронов ( графит и пароводяная смесь ), большое количест во рабочих каналов с топливом в активной зоне и неравномерное выгорание тепловыделяющей сборки ( ТВС ) приводит к пространственной неод нородности характеристик реактора . В процессе эксплуатации реактора разные ТВС приобретают индивидуальные характеристики , которые на мо мент аварии образуют " стартовые " характеристики радиоактивных выбросов в окружающую среду . Первичный взрыв обусловил наиболее мощный выброс в окружающую среду диспергированного топлива . Поскольку всего было выброшено 3-6% топлива [2], то логичным является предположе ние , что в топливной компоненте выпадений пре обладающими могут быть характеристики топлива из области первичного взрыва . В то же время дли тельное истечение радиоактивных продуктов из аварийного реактора приводило к наложению вы падений и усреднению их характеристик .

Анализ топливной компоненты выпадений требует учета предаварийной истории реактора, обусловившей ядерно-физические и физико-химичес- кие характеристики топлива на момент аварии. Основную информацию о процессах, происходивших в реакторе, несут топливные частицы, составляющие основу топливной компоненты выпадений.

Учитывая изложенное , общая цель настоящей работы может быть сформулирована следующим образом : на основе перехода от расчетных усред ненных радионуклидных характеристик топлива реактора 4- го энергоблока ЧАЭС к характеристи кам ТВС и анализа радионуклидных характеристик топливных частиц выявить характер и степень влияния доаварийной истории ТВС на радионук лидные характеристики выпадений и установить связь между параметрами топливной компоненты выпадений и " стартовыми " характеристиками топ лива на момент аварии .

Отношения активности радионуклидов в реакторе 4- го энергоблока ЧАЭС в зависимости от глубины выгорания топлива

Для расчета активности радионуклидов в ТВС с разным выгоранием в качестве исходных ис пользованы данные по концентрации актиноидов в 4- ом энергоблоке ЧАЭС в зависимости от глубины выгорания топлива [3]. Результаты расчетов пред ставлены в таблице 2.

В колонке 2 приведены значения удельной ак тивности ¹⁴⁴ Се в различных группах кассет , вко - лонках 3-9 - нормированные на ¹⁴⁴ Се активности радионуклидов . В последней строке таблицы соот ветственно - значения активности радионуклидов , усредненных по всем ТВС , нормированные на ¹⁴⁴ Се .

Данные таблицы 2 с учетом глубины выгорания различных групп ТВС позволяют определить рас четную зависимость радионуклидных соотношений в топливе реактора от глубины выгорания топли ва .

Для сравнения расчетных характеристик топлива с характеристиками топливной компоненты выпадений необходимо выбрать радионуклидное соотношение, которое являлось бы надежным индикатором выгорания топлива. При этом достаточно важно, чтобы радионуклиды, определяющие это соотношение, удовлетворяли ряду требований: они должны быть долгоживущими и надежно идентифицируемыми в объектах исследования (топливных частицах). Поставленным условиям в наибольшей мере удовлетворяет соотношение активности изотопов цезия, которое является наиболее чувствительным индикатором выгорания топлива. Кроме того, цезий является долгоживущим радионуклидом и хорошо определяется в пробах выпадений.

Таблица 2

№ п / п	144 Сех 1010, Бк / г	95 Zr	90 Sr	106 Ru	134 Cs	137 Cs	154 Eu x 10-3	125 Sb x 10-3
1	2	3	4	5	6	7	8	9
1	2,04	1,240	0,067	0,235	0,041	0,074	1,57	5,39
2	2,00	1,265	0,064	0,227	0,038	0,071	1,53	5,35
3	1,96	1,291	0,061	0,227	0,035	0,068	1,52	5,31
4	1,91	1,325	0,058	0,225	0,032	0,065	1,50	5,29
5	1,85	1,367	0,055	0,222	0,029	0,062	1,49	5,24
6	1,79	1,413	0,053	0,219	0,027	0,059	1,45	5,19
7	1,72	1,471	0,049	0,217	0,024	0,056	1,42	5,12
8	1,63	1,546	0,047	0,215	0,022	0,054	1,39	5,09
9	1,54	1,636	0,045	0,212	0,019	0,051	1,34	5,00
10	1,43	1,748	0,042	0,211	0,016	0,048	1,28	4,89
11	1,31	1,893	0,040	0,207	0,014	0,046	1,21	4,80
12	1,18	2,068	0,037	0,205	0,012	0,043	1,12	4,74
13	1,02	2,314	0,035	0,203	0,009	0,041	1,01	4,62
14	0,84	2,631	0,033	0,200	0,007	0,039	0,87	4,52
15	0,64	3,047	0,031	0,199	0,005	0,036	0,68	4,37
16	0,41	3,634	0,029	0,197	0,003	0,034	0,46	4,39
17	0,14	4,571	0,029	0,194	0,007	0,036	0,21	5,70
	1,73	1,40	0,059	0,220	0,034	0,064	1,50	5,30

Удельная активность 144Се и нормированные на 144Се активности ПД в разных группах ТВС

Анализ расчетных данных (таблица 2, [3, 4]) показал, что зависимость величины соотношения 134Сs/137Cs от выгорания близка к линейной. На рисунке 1 представлены расчетные значения этого соотношения, соответствующие определенным значениям выгорания топлива. Как следует из рисунка, минимальное значение соотношения 134Сs/137Cs составляет 0,02, а максимальное - 0,7 [3]. Анализ экспериментальных данных этого соотношения в топливных частицах показал, что для более 99% топливных частиц значения отношения активности изотопов цезия не превышают 0,7, а минимальные значения близки к расчетным из таблицы 2. В итоге принята линейная зависимость величины соотношения 134Сs/137Cs от выгорания топлива с диапазоном значений соотношения от 0,02 до 0,7. Для удобства этот диапазон значений отношения активности изотопов цезия был разде- лен на 7 равных интервалов величиной 0,1. При этом каждому интервалу соответствует определенный диапазон значений выгорания топлива и, соответственно, интервал значений цериевых отношений активности радионуклидов из таблицы 1. Сведенные в таблицу значения отношения активности изотопов цезия и соответствующие им значения цериевых отношений активности радионуклидов можно принять в качестве расчетной схемы анализа топливной компоненты выпадений, представленной топливными частицами (таблица 3).

Данные таблицы 3 могут быть использованы в качестве инструмента как для анализа ха рактеристик выброшенного при взрыве топлива , так и для уточнения характеристик топлива реак тора на момент аварии .

Рис. 1. Зависимость соотношения ¹³⁴Cs/¹³⁷Cs в 4- м энергоблоке ЧАЭС от глубины выгорания топлива :

° - расчет авторов ; х - справка комплексной экспедиции ГНЦ “ Курчатовский институт ” от 20.10.1987 г .; Д - данные [4]; - топливные частицы .

Таблица 3

134 Cs/ 137 Cs	137Cs/144Ce	106Ru/144Ce	95Zr/144Ce	154Eu/(144Cex10-3)	125Sb/(144Cex10-3)
0,0-0,1	0,033-0,036	0,190-0,195	3,50-4,60	0,20-0,50	4,60-4,70
0,1-0,2	0,036-0,042	0,195-0,202	2,10-3,50	0,50-1,00	4,70-4,85
0,2-0,3	0,042-0,047	0,202-0,208	1,80-2,10	1,00-1,20	4,85-4,95
0,3-0,4	0,047-0,055	0,208-0,215	1,50-1,80	1,20-1,40	4,95-5,10
0,4-0,5	0,055-0,061	0,215-0,220	1,38-1,50	1,40-1,50	5,10-5,20
0,5-0,6	0,061-0,070	0,220-0,230	1,30-1,38	1,50-1,55	5,20-5,30
0,6-0,7	0,070-0,076	0,230-0,235	1,24-1,30	1,55-1,60	5,30-5,40

Зависимость цериевых соотношений активности радионуклидов от отношения активности изотопов цезия

Оценка представительности топливной компоненты выпадений к реакторному топливу по глубине выгорания

В качестве исходных экспериментальных дан ных при анализе топливной компоненты вы падений приняты результаты гамма - спектро метрических измерений топливных частиц из бан ка топливных частиц , сформированного в 1987-

1989 гг . ВНИИТФА и содержащего более 1200 час тиц , выделенных из проб почвы , отобранных в 30 км зоне по разным направлениям от 4- го энерго блока ЧАЭС . Описание банка топливных частиц приведено в [5].

Для характеристики распределения размеров частиц введем понятие среднего "цериевого" размера частиц (без учета вариации размера по энерговыработке), поскольку в подавляющем большинстве случаев не представляется возможным определить их геометрические размеры из-за конгломерированности с графитом и т.д. Тем более, что для дальнейшего анализа основной интерес представляют именно размеры частиц топлива.

Примем , что частицы реакторного топлива - шарики с плотностью p =10 г / см ³ и удельной актив ностью по ¹⁴⁴ Се " среднего " топлива q =1,73 х 10¹⁰ Бк / г . Тогда радиус частицы может быть вычислен по формуле :

R = 3/3A/4nqp = 3/1,38хA ,

где R - мкм ; А - активность частицы ( Бк ).

В дальнейшем везде , где это специально не оговорено , используется понятие " цериевого " раз мера топливных частиц .

Диапазон значений активности ¹⁴⁴ Се для час тиц из банка ВНИИТФА составил 20 - 2 х 10⁶ Бк . Путем разбиения этого диапазона на поддиапазо ны и с учетом зависимости размера от активности частиц по ¹⁴⁴ Се , были получены расчетные значе ния размера частиц , соответствующие интервалам активности частиц по ¹⁴⁴ Се и количество частиц в каждом интервале активности ( таблица 4).

Полученное распределение характеризует массив частиц , обусловленный определенным способом их выбора из проб почвы . Однако дан ные таблицы 4, а также характеристика банка топ ливных частиц [5] достаточно хорошо согласуются с данными [6], в соответствии с которым " истинно топливные " частицы представляют окислы урана с радионуклидным составом , близким к составу среднего топлива на момент аварии и размерами 10-100 мкм , а их вклад в активность выпадений топливного состава ближней зоны ЧАЭС составля ет от 50 до 90%. Принимая во внимание , что раз мер более чем 90% частиц не превышает 70 мкм , следует отметить , что распределение частиц по вкладу в суммарную активность по ¹⁴⁴ Се ( массу ) диспергированного топлива ( таблица 4) совпадает с данными [7, 8] для частиц с размером от 2 до 70

мкм , причем наибольшее количество частиц име ют размер в диапазоне 30-60 мкм .

Проведенный анализ позволяет сделать вывод о представительности исследуемого массива топ ливных частиц к дисперсному составу топливной компоненты выпадений .

Из таблицы 4 следует также , что вклад в сум марную активность частиц по ¹⁴⁴ Се от крупных частиц ( d >120 мкм ), количество которых не пре вышает 2% от общего числа частиц , весьма зна чителен (45%). Это свидетельствует о том , что одна или несколько крупных частиц могут опреде лять радионуклидные характеристики пробы поч вы .

Для сравнения глубины выгорания топлива в выпадениях и в топливе предаварийного реактора были рассчитаны распределения активности ¹⁴⁴ Се по глубине выгорания в топливе ректора ( по дан ным таблицы 1 и таблицы 2) и топливной компо ненте выпадений , представленной банком топлив ных частиц , путем разбиения всего массива топ ливных частиц по значениям отношения активно сти изотопов цезия на группы и определения сум марной активности частиц по ¹⁴⁴ Се в каждой груп пе . Результаты расчета представлены в таблице 5, где в качестве индикатора выгорания топлива использовано отношение активности изотопов цезия .

Из таблицы 5 следует , что в отличие от расчет ного распределения в топливе реактора , в дис пергированном топливе максимум активности ¹⁴⁴ Се соответствует меньшему значению выгора ния . Соответственно среднее значение выгорания выброшенного при взрыве топлива меньше , чем среднее расчетное значение выгорания топлива в реакторе . Сравнение средних значений отношения активности изотопов цезия , являющегося индика тором выгорания , показало , что по всему массиву топливных частиц эта величина составила 0,39, а расчетное значение в топливе реактора - 0,51.

Таблица 4

Диапазоны активности топливных частиц по 144Се и соответствующие им расчетные значения размера, количество и доля частиц в % от общего количества

Диапазон активности частиц по 144Се (Ки)	Диапазон размера частиц(мкм)	Количество частиц, n	Доля частиц, %	Доля по вкладу в активность, %
(0,5 - 1) х 10-9	6 - 8	5	0,4	0,01
(1 - 5) х 10-9	8 - 12	24	2,1	0,10
(0,5 - 1) х 10-8	12 - 16	29	2,5	0,40
(1 - 5) х 10-8	16 - 27	199	17,2	1,00
(0,5 - 1) х 10-7	27 - 34	249	21,5	3,30
(1 - 5) х 10-7	34 - 58	484	41,9	18,50
(0,5 - 1) х 10-6	58 - 74	83	7,2	10,50
(1 - 5) х 10-6	74 - 126	62	5,4	21,00
(0,5 - 1) х 10-5	126 - 160	14	1,2	17,10
(1 - 5) х 10-5	160 - 270	7	0,6	28,00

Таблица 5

Распределение активности 144Се в топливе реактора и топливной компоненте выпадений в зависимости от отношения активности изотопов цезия (%)

134 Cs/ 137 Cs	Активность	144Ce в %
	Топливо реактора	Топливо в выпадениях
0,0 - 0,1	1,4	2,0
0,1 - 0,2	2,0	1,9
0,2 - 0,3	1,9	8,1
0,3 - 0,4	5,1	17,4
0,4 - 0,5	8,6	41,7
0,5 - 0,6	32,0	22,7
0,6 - 0,7	50,0	6,2

Изложенное позволяет заключить , что топли вная компонента выпадений соответствует то пливу предаварийного реактора с глубиной вы горания примерно на 20% меньше , чем в среднем по реактору , т . е . к более " молодому " топливу . Из этого следует , что радионуклидные характеристи ки топливной компоненты выпадений должны от личаться от соответствующих характеристик " среднего " топлива .

Радионуклидные соотношения в топливной компоненте выпадений

При исследовании радионуклидных соотноше ний в топливной компоненте выпадений в качестве опорного радионуклида выбран ¹⁴⁴ Се . Анализ це риевых соотношений активности радионуклидов в топливных частицах проводился для ¹³⁷ Се , ¹⁰⁶Ru, ¹²⁵Sb и ¹⁵⁴Eu по схеме , представленной в табли це 3. При этом из банка топливных частиц был выбран массив " истинно топливных " частиц , " це риевый " размер которых составлял 10-100 мкм . Результаты расчетов представлены в таблице 6.

Результаты оценок в таблице 6 приведены с учетом погрешностей измерений активности топ ливных частиц . На рисунках 2-5 приведены рас четные ( по данным таблицы 2 и данным ГНЦ “ Кур чатовский институт ”) в топливе реактора и экспе риментальные ( данные таблицы 6) в топливной компоненте выпадений зависимости цериевых соотношений радионуклидов от глубины выгора ния топлива .

Из рисунка 2 следует, что для соотношения 137Cs/144Ce имеет место обеднение изотопами цезия по отношению к топливу реактора на момент аварии для всего диапазона выгорания топлива. Это свидетельствует о том, что обеднение топливной матрицы цезием происходило в процессе нормальной эксплуатации реактора. По данным таблицы 6 значение отношения суммарной активности 137Cs и 144Ce для истинно топливных частиц составляет 0.033, т.е. 50% от среднего расчетного значения в топливе реактора.

Как следует из рисунка 3, имеет место хорошее совпадение между экспериментальными и расчет ными значениями соотношения ¹⁰⁶Ru к ¹⁴⁴Ce для разных диапазонов отношения активности изото пов цезия . Однако среднее значение соотношения ¹⁰⁶Ru/¹⁴⁴Ce в топливных частицах меньше расчет ного среднего этого соотношения в топливе реак тора . Как было показано выше , это обусловлено тем , что среднее значение выгорания выброшен ного при взрыве топлива меньше среднего значе ния выгорания топлива в реакторе ( таблица 5). Таким образом , можно заключить , что в истинно топливных частицах ближней зоны ЧАЭС соотно шение ¹⁰⁶Ru к ¹⁴⁴Ce близко к реакторному , т . е . то пливная матрица частиц по соотношению ¹⁰⁶Ru/¹⁴⁴Ce не нарушена . Аналогичный вывод по лучен в работе [9], где отмечается , что в топлив ных частицах ближней зоны ЧАЭС фракциониро вания ¹⁰⁶Ru не произошло .

На рисунке 4 представлены графики зависи мости величины соотношения ¹²⁵Sb/¹⁴⁴Ce от соот ношения изотопов цезия . Как следует из рисунка , экспериментальные значения не согласуются с расчетными значениями этого соотношения . Учи тывая то , что исследуемая выборка состоит из " истинно топливных " частиц , радионуклидные ха рактеристики которых определялись предаварий - ной историей реактора , за итоговые значения со отношения ¹²⁵Sb/¹⁴⁴Ce и их зависимость от выго рания нами приняты экспериментальные данные .

Аналогичным образом обстоит ситуация и с соотношением ¹⁵⁴Eu/¹⁴⁴Ce. Из рисунка 5 следует , что экспериментальные данные не согласуются с расчетными . В дальнейшем за " истинную " нами принята экспериментальная зависимость соотно шения ¹⁵⁴Eu/¹⁴⁴Ce.

Таблица 6

Зависимость цериевых отношений активности радионуклидов в топливной компоненте выпадений от глубины выгорания топлива

134 Cs/ 137 Cs	137 Cs	106 Ru	125Sb x 10-3	154Eu x 10-3
0,0-0,1	0,034 + 0,006	0,10 + 0,02	2,4 + 0,7	-
0,1-0,2	0,017 + 0,003	0,13 + 0,02	2,0 + 0,6	0,16 + 0,05
0,2-0,3	0,030 + 0,005	0,18 + 0,03	3,1 + 0,8	0,80 + 0,20
0,3-0,4	0,022 + 0,004	0,19 + 0,03	3,9 + 1,0	1,10 + 0,20
0,4-0,5	0,034 + 0,006	0,24 + 0,04	4,6 + 1,3	1,40 + 0,30
0,5-0,6	0,040 + 0,007	0,31 + 0,05	5,5 + 1,4	2,00 + 0,40
0,6-0,7	0,041 + 0,007	0,29 + 0,05	5,8 + 1,9	2,10 + 0,60
	0,033 + 0,005	0,24 + 0,04	4,6 + 1,2	1,50 + 0,30

Рис. 2. Зависимость соотношения ¹³⁷Cs/¹⁴⁴Ce в топливе реактора ( а ) и в топливных частицах ( б ) от величины отношения активности изотопов цезия .

Рис. 3. Зависимость соотношения ¹⁰⁶Ru/¹⁴⁴Ce в топливе реактора и в топливных частицах от величины соотношения изотопов цезия .

+ - расчет ; - измерения .

Рис. 4. Зависимость соотношения ¹²⁵Sb/¹⁴⁴Ce в топливе реактора и в топливных частицах от величины соотношения изотопов цезия .

° - расчет авторов ; + - справка комплексной экспедиции ГНЦ “ Курчатовский институт ” от 20.10.1987 г .; - измерения .

Рис. 5. Зависимость соотношения ¹⁵⁴Eu/¹⁴⁴Ce в топливе реактора и в топливных частицах от величины соотношения изотопов цезия .

° - расчет авторов ; + - справка комплексной экспедиции ГНЦ “ Курчатовский институт ” от 20.10.1987 г .; - измерения .

Обобщение результатов анализа радионуклидных соотношений в топливных частицах

Даже при учете выгорания ТВС , удельная ак тивность радионуклидов является , по существу , некоторой средней величиной для определенной группы ТВС в том смысле , что при этом не учиты вается объемное распределение активности ра дионуклидов , обусловленное процессами термо диффузии , в результате которых происходит вы ход радионуклидов из топливных гранул и образо вание " свободной " активности , которая концентри руется в межгранулярном пространстве и на по верхности топливных гранул . Такой процесс воз можен при нормальной эксплуатации реактора . Способность радионуклида переходить в " свобод ное " состояние определяется во многом его фи зико - химическими свойствами . Этому процессу в наибольшей степени подвержен цезий , темпера тура кипения которого составляет 690 ⁰ С , и в раз ной степени другие радионуклиды . В результате перехода части активности некоторых радионук лидов в " свободное " состояние , в топливной мат рице происходит нарушение отдельных радионук лидных соотношений , характерных для топлива с определенной величиной выгорания , и перерас пределение активности по объему топлива . При этом отождествление расчетных значений со отношений радионуклидов с реальными соот ношениями в топливной матрице не будет кор ректным .

Таким образом , можно заключить , что даже в случае точного расчета радионуклидного состава активной зоны реактора 4- го энергоблока ЧАЭС отдельные радионуклидные соотношения в части -

цах диспергированного топлива (" истинно топлив ных " частицах ) не могут быть тождественны рас четным значениям этих соотношений . Оценка " ис тинно топливных " соотношений радионуклидов может играть важную роль при расчете " свобод ной " и связанной активности ( капсулированной в топливных частицах ) радионуклидов в радиоак тивных выпадениях в соответствии с универсаль ной моделью чернобыльских выпадений .

С учетом изложенного , радионуклидные ха рактеристики частиц можно принять за стартовые характеристики топливной компоненты радиоак тивных выпадений . Экспериментальные значения величины цериевых соотношений ¹³⁷Ce, ¹⁰⁶Ru, ¹⁵⁴Eu и ¹²⁵Sb в зависимости от отношения активно сти изотопов цезия ( таблица 6) в топливной ком поненте выпадений позволяют уточнить расчет ные средние значения этих соотношений в топли ве реактора на момент аварии . Используя данные по удельной активности ¹⁴⁴Ce из таблицы 2, и про изведя замену расчетных цериевых соотношений на соответствующие экспериментальные , были получены уточненные средние значения ра дионуклидных соотношений в топливе реактора . В таблице 7 приведены сравнительные данные по расчетным и скорректированным средним значе ниям цериевых соотношений ¹³⁷ С s, ¹²⁵Sb, ¹⁰⁶Ru и ¹⁵⁴Eu в топливе реактора .

Полученные зависимости радионуклидных со отношений от выгорания ТВС , представленные на рисунках 2-4, позволяют уточнить расчетную схему ( таблица 3) анализа топливной компоненты ра диоактивных выпадений . В таблице 8 представле на откорректированная с учетом эксперименталь ных данных схема .

Таблица 7

Расчетные и скорректированные средние значения радионуклидных соотношений в топливе реактора 4-го энергоблока ЧАЭС на 26.04.86 г.

Q i /144Ce	(137Cs/144Ce) x 10-2	(125Sb/144Ce) x 10-3	106 Ru/ 144 Ce	(15W44Ce) x 10-3
Расчет	6,6	5,3	0,31	1,5
Ут . расч .	3,9 ± 0,7	5,4 ± 1,6	0,28 ± 0,05	1,9 ± 0,5

Таблица 8

Уточненная зависимость радионуклидных соотношений от выгорания топлива на 26.04.86 г.

134 Cs/ 137 Cs	(137Cs/144Ce) x 10-2	106 Ru/ 144 Ce	(125Sb/144Ce) x 10-3	(154Eu/144Ce) x 10-3
0,0-0,1	2,0-2,3	0,10-0,11	1,6-2,0	0,2-0,3
0,1-0,2	2,3-2,6	0,11-0,14	2,0-2,8	0,3-0,5
0,2-0,3	2,6-2,9	0,14-0,17	2,8-3,5	0,5-0,9
0,3-0,4	2,9-3,2	0,17-0,21	3,5-4,2	0,9-1,2
0,4-0,5	3,2-3,5	0,21-0,25	4,2-4,9	1,2-1,6
0,5-0,6	3,5-3,8	0,25-0,30	4,9-5,7	1,6-2,1
0,6-0,7	3,8-4,1	0,30-0,35	5,7-6,5	2,1-2,6

Таблица 9

Средние расчетные и экспериментальные значения отношения активности радионуклидов в топливе реактора и топливной компоненте выброса на 26.04.86 г.

Q i /144Ce	137Cs/144Ce	125Sb/144Ce	106Ru/144Ce	154Eu/144Ce
Уточнен. расчет.	3.9 х 10-2	5.4 х 10-3	0.28	1.87 х 10-3
Топливная	3.3 х 10-2	4.6 х 10-3	0.24	1.50 х 10-3
компонента
эксп-т/расчет	0.85	0.85	0.86	0.80

Таблица 10

Значение отношения суммарной активности 154Eu и 144Ce в пробах внешней среды вокруг ЧАЭС на 26.04.86 г. (в скобках - количество проб)

Пруд - охладитель ЧАЭС , донные отложения ( данные УКРНИГМИ )	Пробы почвы 30- км зоны ЧАЭС
	Данные ГМП РАМОН	Данные ИЯИ АНУ
1,26 х 10-3 (140)	1,24 х 10-3 (125)	1,20 х 10-3 (190)

Таблица 11

Распределение проб почвы и активности 144Се в точках реперной сети

30-км зоны ЧАЭС по значениям выгорания топлива

(154Eu/144Ce) x 103	n/N (%)	Доля активности 144 Се (%)
0,2 - 0,3	-	-
0,3 - 0,5	1	4,3
0,5 - 0,9	12	10,0
0,9 - 1,2	50	59,0
1,2 - 1,6	29	23,0
1,6 - 2,1	6	3,5
2,1 - 2,6	1	0,5

Полученная схема , также как и расчетная , яв ляется в определенной мере условной , но ее па раметры в большей степени отражают реальные характеристики топливной компоненты выпадений , чем параметры расчетной схемы .

Особенностью топливной компоненты радиоак тивных выпадений в ближней зоне ЧАЭС является то , что распределение выпавшего топлива по зна чениям выгорания отличается от его распределе ния в реакторе . Как следует из таблицы 5, экспе риментальное распределение не коррелирует с расчетным , т . е . количество выброшенного при взрыве топлива для различных диапазонов выго рания оказалось непропорциональным количеству реакторного топлива для этих же диапазонов вы горания . Наибольший вклад в топливную компо -

ненту выпадений дает топливо с выгоранием 8-10 МВтхсут / кг U, что ниже среднего значения энерго выработки по реактору в целом .

Соответственно средние значения радионук лидных соотношений в топливной компоненте вы падений должны быть ниже средних значений этих соотношений в топливе реактора . В таблице 9 представлены уточненные средние значения це риевых соотношений радионуклидов в топливе реактора и средние значения этих соотношений в топливной компоненте выпадений , представлен ной частицами диспергированного топлива , а так же отношение экспериментальных значений ра дионуклидных соотношений к уточненным расчет ным .

Как следует из таблицы , для всех соотношений среднее значение в топливной компоненте выпа дений меньше среднего значения этих соотноше ний в топливе реактора ( уточненные по экспери ментальным данным ) примерно на 15%.

Полученные результаты позволяют поставить вопрос о том , в какой мере их можно распростра нить на выпадения , представленные пробами поч вы . В данном аспекте представляется целесооб разным рассмотреть два вопроса :

• -    о средних значениях отношения активности " нелетучих " радионуклидов в выпадениях ;

• -    о вариациях значений отношения активности " нелетучих " как следствии неоднородности ра дионуклидных характеристик реакторного топлива на момент аварии .

Решение этих задач позволило бы определить , в какой мере предаварийная история реактора проявляется в макропробах радиоактивных выпа дений .

При рассмотрении указанных вопросов при менительно к выпадениям , представленными про бами почвы , следует выделить следующий суще ственные момент . В отличие от топливных частиц , для которых надежным индикатором выгорания топлива является отношение активности изотопов цезия , для проб почвы это соотношение в качест ве индикатора выгорания неприемлемо , поскольку значительная доля цезия в выпадениях присутст вует в свободной форме , что приводит к относите льному постоянству этой величины в пробах по -

чвы , близкой к среднему расчетному ее значению в топливе реактора на момент аварии . Вследствие этого в качестве индикатора выгорания могут быть использованы только соотношения " нелетучих ", например , отношение активности ¹⁵⁴Eu и ¹⁴⁴Ce.

Среднее значение соотношения ¹⁵⁴Eu/¹⁴⁴Ce в выпадениях вокруг ЧАЭС определялось как отно шение суммарной активности этих радионуклидов в пробах внешней среды . По различным данным получены следующие результаты ( таблица 10).

Из таблицы 10 и таблицы 8 следует , что по лученные значения отношения активности ¹⁵⁴Eu и ¹⁴⁴Ce соответствуют значению соотношения ак тивности изотопов цезия - 0,4. Отношение актив ности изотопов цезия по всему банку топливных частиц также составляет 0,4, то есть среднее зна чение выгорания топлива в топливной компоненте выпадений даже несколько меньше , чем было определено для " истинно топливных " частиц , и составляет в среднем 20%. Учитывая погрешность определения значений соотношения ¹⁵⁴Eu/¹⁴⁴Ce, составляющую 8-10%, можно заключить , что раз личие между средними значениями выгорания топлива в активной зоне реактора и выпадениях достоверно .

Оценим устойчивость соотношения ¹⁵⁴Eu и ¹⁴⁴Ce в выпадениях вокруг ЧАЭС . В таблице 11 приведены данные по распределению активности ¹⁴⁴Ce в зависимости от величины искомого соот ношения ( в данном случае индикаторе выгорания ).

Из таблицы 11 следует , что выгорание топлива в выпадениях принимает разные значения , причем в 50% точек реперной сети выгорание варьирует незначительно и близко к среднему значению вы горания топлива в выпадениях . С учетом погреш ностей измерений можно сказать , что примерно с вероятностью 50-60% в пробах внешней среды отношение активности ¹⁵⁴Eu и ¹⁴⁴Ce сохраняется и равно (1,2 ± 0,2) х 10^-3. Анализ этого соотношения по разным направлениям от ЧАЭС показал , что его распределение по территории имеет хаотичный характер , т . е . не представляется возможным про вести зонирование территории по величине этого соотношения и тем самым соотнести отдельные участи территории с определенными областями активной зоны реактора . Таким образом , можно заключить , что предаварийная история топлива реактора прослеживается в выпадениях , а хаотич ность процессов выноса радиоактивных продуктов из реактора привела к пространственной неодно родности характеристик топливной компоненты в выпадениях .

Представляется также важным оценить насколько расчетная схема анализа топливной компоненты выпадений (таблица 8) отражает реальные взаимосвязи радионуклидных характеристик топлива в выпадениях. Трудности такой оценки связаны с тем, что в выпадениях большинство нуклидов имеют обе компоненты - топливную и конденсационную. В этом смысле удачным приме- ром могут быть пробы почвы, отобранные из области "аномалии" на берегу оз. Глубокое. Аномалия представляет собой узкую береговую полосу, загрязненную по урезу воды выпадениями в 1986 году. Образование радиоактивной каймы обусловлено очисткой поверхности озера за счет ветрового нагона. Периодическое воздействие воды на радиоактивную кайму привело к вымыванию растворимой "свободной" компоненты из нее и, соответственно, к закономерным отличиям радионуклидного состава в самой кайме и на участках выше нее.

Радионуклидные соотношения , характеризу ющие кайму и участки выше нее , представлены в таблице 12. Видно , что в кайме представлена чис то топливная компонента выпадений .

В последнем столбце таблицы 12 приведены значения выгорания топлива , определенные как средние значения этой величины , оцененной для каждого радионуклидного соотношения на основе расчетной схемы . Данные таблицы 12 свидетель ствуют , что полученные соотношения радионукли дов вполне соответствуют схеме анализа выпаде ний , рассчитанные значения выгорания топлива имеют достоверное различие . Кроме того , из таб лицы следует , что отношения активности радио нуклидов в аномалии можно принять в качестве " нижней " оценки этих соотношений в топливной компоненте выпадений .

Таблица 12

Место отбора	((154Eu/144Ce) х 103	(137Cs/144Ce) х 10 3	(106Ru/144Ce) х 10	(125Sb/144Ce) х 103	155Eu/154Eu	Выгорание топлива МВт х сут/кг
Выше аномалии Аномалия	1,00 ± 0,1 0,65 ± 0,1	34 ± 3 21 ± 2	1,8 ± 0,3 1,4 ± 0,3	3,6 ± 0,6 1,8 ± 0,4	1,14 ± 0,1 1,60 ± 0,2	7,7 ± 1,1 4,2 ± 0,8

Радионуклидные соотношения в пробах почвы из области аномалии оз. Глубокое (на 26.04.86 г.)

Выводы                2.

Проведенный анализ радионуклидных соотно шений в топливной компоненте выпадений в со ответствии с расчетной схемой позволил иденти фицировать топливные частицы по выгоранию 3. топлива и показал , что среднее значение выгора ния топлива в выпадениях примерно на 20%     ^4.

меньше среднего по реактору .

На основе установленной зависимости церие вых соотношений радионуклидов от выгорания ^. топлива уточнены расчетные значения этих соот -     ₆

ношения для разных групп ТВС , а также средние ^. значения соотношений для топлива в целом . Фи зический смысл результатов анализа состоит в том , что полученные величины определяют " ис тинно топливные " соотношения , т . е . отношение 7. активности радионуклидов в топливной матрице , что позволяет рассчитать долю " свободной " и кап сулированной в топливных частицах активности радионуклидов .

Показано , что вариации радионуклидных ха -      ^.

рактеристик в топливной компоненте выпадений обусловлены в значительной мере неоднородно стью этих характеристик в топливе реактора . Та -     _9.

ким образом , предаварийная история реактора проявляется в выпадениях .