Распределение 239+240Pu и 137Cs по фракциям почв Калужской области

Основным аккумулятором в биогеохимической цепи миграции радионуклидов [1-3] является почва. Радионуклиды, попадая на поверхность почвы, вступают в различные взаимодействия с почвенным раствором, почвенными частицами, окисляются и восстанавливаются, мигрируют по почвенному профилю, что в результате приводит к специфическому характеру их нахождения в почве, их вертикальному и горизонтальному распределению.

Особое внимание уделяется фракции ≤10 мкм, удельная активность которых формирует величину концентрации радионуклидов в воздухе над загрязнёнными территориями. Это, в свою очередь, за счёт ветрового переноса способствует их распределению на большие расстояния с охватом гораздо более обширных территорий [1]. Кроме того, такие фракции определяют дозу внутреннего облучения за счёт ингаляционного и перорального поступления.

Братухин Н.О.* - мл. науч. сотр.; Эдомская М.А. - зав. лаб., к.б.н.; Шаврина К.Е. - мл. науч. сотр.; Лукашенко С.Н. - гл. науч. сотр., д.б.н.

НИЦ «Курчатовский институт» – ВНИИРАЭ.

При вдыхании воздуха, содержащего радиоактивные вещества, частицы радиоактивной пыли задерживаются на всём протяжении дыхательного тракта от носоглотки до глубоких альвеолярных отделов лёгких. Имеется зависимость между размером частицы и глубиной её проникновения. Частицы с диаметром 50 мкм могут достигать только носоглотки, с диаметром 7,5-10 мкм задерживаются в верхних дыхательных путях на 70-90%. Более мелкие частицы задерживаются в альвеолярном отделе лёгких на 35-65% [4].

Радиоактивные выпадения после аварии на Чернобыльской АЭС фиксировались на территории девяти административных районов Калужской области: Думиничского, Жиздринского, Куйбышевского, Кировского, Козельского, Людиновского, Мещовского, Ульяновского и Хвасто-вичского. Наиболее сильному радиационному загрязнению подверглись южные территории области (Жиздринский, Ульяновский и Хвастовичский районы). Отмечается, что радиоактивные выпадения носили «пятнистый» характер [5].

Степень опасности радиоактивных выпадений вследствие аварии на Чернобыльской АЭС определяется в первую очередь 137Cs, в меньшей степени 90Sr и в ещё меньшей степени трансурановыми элементами [6]. Суммарная площадь загрязнения почвы 137Cs составляет более 16% всей территории Калужской области [7]. Диапазон концентраций цезия в 0-5 см слое почв Калужской области оценивается от 2,9 Бк/кг на границе с Московской областью до 2400 Бк/кг в южной части Калужской области. Значительно меньшее расхождение наблюдается в содержании плутония – от <0,1 до 0,47 Бк/кг [6].

В литературных данных представлены оценки только валового содержания радионуклидов. Актуальность исследования определяется необходимостью пополнить знания о распределении радионуклидов для оценки вклада почвенного покрова в загрязнение воздушного бассейна при ветровом подъёме пыли и прогнозировать локальное вторичное перераспределение радионуклидов за счёт горизонтальной миграции вследствие ветровой эрозии.

Цель работы – провести анализ содержания изотопов плутония и цезия и выявить тенденции их распределения по фракциям почв «дальних» чернобыльских выпадений для более корректной оценки эффективных годовых доз облучения от ингаляционного поступления.

Материалы и методы

Отбор почвы. Отбор почвенных образцов производили согласно [8-13]. Непосредственно перед отбором почвенного материала удаляли слой травянистой растительности, опавшей листвы, а для лесных территорий слой подстилки. Образцы почвы отбирали при помощи совка на глубину 5 см. Для этого в земле делали прикопку на глубину более 15 см, после чего с почвы срезали равномерный слой.

Для исключения перекрёстного загрязнения поверхности оборудования, используемого для отбора образцов почвы, промывали водой и протирали бумажным полотенцем перед каждым отбором. Отобранные образцы помещали в герметичные полиэтиленовые пакеты, маркировали соответствующим образом. Для каждой точки отбора определяли координаты местоположения при помощи GPS навигатора RGK NV-64. На рис. 1 указаны участки пробоотбора с учётом данных, представленных в атласе [14].

Перед непосредственным разделением проводили механическое удаление неразложив-шихся органических составляющих, крупных камней и других включений. С каждой зоны (рис. 1) отбирали по 5 образцов, которые в дальнейшем объединяли, чтобы получить репрезентативный образец для каждой зоны.

Рис. 1. Объект исследования (~ 550 км от Чернобыльской АЭС); О - зоны отбора проб.

Разделение почвы на фракции. Разделение почвы на фракции проводили путём последовательного использования двух методов: «мокрый» рассев на ситах и пипеточный метод с седиментационным осаждением частиц. Рассев выполнялся по ГОСТу 10900-84 [15].

Методом «мокрого» рассева выделялись фракции в диапазоне от 38 до >1000 мкм. Пипеточным методом получали фракции в диапазоне от менее 2 мкм до 38 мкм. Внешний вид полученных фракций представлен на рис. 2 и 3. Микроскопический анализ показал хорошее разделение на тонкие фракции (рис. 2).

>1000 мкм

1000-500 мкм

500-250 мкм

250-106 мкм

106-38 мкм

Рис. 2. Внешний вид фракций почвы различного размера, полученных методом «мокрого» ситового рассева.

а) 38-15 мкм        б) 15-5 мкм         в) 5-2 мкм           г) <2 мкм

Рис. 3. Внешний вид пылевых фракций почвы различного размера, полученных методом седиментации (снимки получены на микроскопе Микромед ПОЛАР 3).

Анализ содержания радионуклидов. Аналитическая процедура определения ¹³⁷Cs. Разделённую на фракции почву, массой от 2 до 20 г, помещали в стеклянные ёмкости (объёмом 15 см³), создавая в них максимально возможное уплотнение почвенного материала (постукивая дном банки об стол).

Определение содержания 137Cs в выделенных фракциях проводилось гамма-спектрометрическим методом на полупроводниковом детекторе из сверхчистого Ge коаксиального типа фирмы Canberra Industries Inc., с диапазоном энергий 25-3000 КэВ. Время счёта пробы варьировало от часа до нескольких суток в зависимости от активности образца и массы исследуемой навески. Измерения на спектрометре выполняли в режиме счёта в фиксированном окне, соответствующем основной линии спектра 137Cs (662 кэВ).

Методика определения ^239+240Pu. Определение концентрации изотопов плутония в образцах проводили методом альфа-спектрометрии с предварительным радиохимическим выделением согласно инструкции выполнения измерений «Определение удельной активности ^239+240Pu в объектах окружающей среды: почвах, грунтах, донных отложениях и растениях» [16]. Функциональная схема определения удельной активности плутония представлена на рис. 4.

Измерения проводили альфа-спектрометрическим методом в альфа-спектрометре Alpha Duo, ORTEC в течение 24 ч.

Подготовку альфа-спектрометра к работе выполняли в соответствии с эксплуатационной документацией. После выполнения подготовки к работе спектрометра производили измерение рабочего альфа-источника. Счётный образец располагали на расстоянии 5-10 мм от поверхности детектора в альфа-камере и через 2-3 мин, необходимых для стабилизации и достижения значения рабочего разряжения в камере, включали анализатор в режим набора импульсов.

Необходимое время измерений выбирали в зависимости от активности источника и требуемой статистической точности измерений. Время измерения устанавливали в зависимости от скорости счёта образца, которую визуально оценивали по частоте следования импульсов на экране анализатора.

Удельная активность изотопов плутония рассчитывалась из соотношения регистрируемых импульсов 239+240Pu и предварительно внесённого 242Pu в качестве изотопной метки. Удельную активность 239+240Pu (на сухую навеску) в Бк/кг определяли по формуле:

д _ $Pu *^A M ^Луд = MxS_M

где SPu, SM – площади аналитических пиков определяемой суммы изотопов 239+240Pu и изотопной метки (242Pu) за вычетом фона соответственно, имп.; Aм – активность изотопной метки (242Pu), введенной в пробу, Бк; M – навеска анализируемой пробы, кг.

Рис. 4. Функциональная схема определения удельной активности плутония в почвах, грунтах, донных отложениях и растениях.

Оценка распределения изотопов плутония по фракциям. Для количественной оценки распределения изотопов плутония по фракциям использовали коэффициент обогащения Ко, вы- числяемый по формуле:

^ фр

Ко - ^.  , где Афр – удельная активность радионуклида во фракции почвы; Аисх – удельная активность ра- дионуклида в соответствующей исходной почве.

Удельная активность радионуклида в соответствующей исходной почве рассчитывалась по формуле:

.   _ ЕЛ фр ХШОО

^Яисх ^— т     ’

П1ИСХ где Афр – удельная активность радионуклида во фракции почвы; Аисх – удельная активность радионуклида в соответствующей исходной почве; mисх – суммарная масса всех фракций.

Ожидаемая годовая эффективная доза от ингаляционного (через органы дыхания) поступления плутония определялась по формуле:

E inh = Vxe_inhxC_airxT ,                                      (4)

где V – интенсивность дыхания представителей группы населения, м³/ч; e inh – дозовый коэффициент для плутония при поступлении его ингаляционным путём, Зв/Бк; T – время облучения, ч/год; С soil – концентрация плутония в воздухе с учётом ресуспензии Бк/м³.

C air = C_soilxK_ox p _sus ,                                              (5)

где C air – объёмная активность радионуклидов в воздухе, Бк/м³; C soil – средняя удельная активность радионуклидов в почве, Бк/кг; К о – коэффициент обогащения гранулометрической фракций почвы; ρ sus – среднегодовая запыленность воздуха, кг/м³.

Результаты и обсуждение

Фоновые территории. Для фоновой территории Калужской области была приготовлена объединённая проба из почв, отобранных на границе с Московской областью, которой присвоен код Кл-Ф. В табл. 1 представлены значения удельных активностей радионуклидов во фракциях почв фоновой территории Калужской области.

Таблица 1

Удельные активности 137Cs и 239+240Pu в различных фракциях почв фоновой территории Калужской области

Код пробы	Фракция, мкм	Масса, г	Активность, Бк/кг
			137Cs	239+240Pu
Кл-Ф	>1000	11,9	<12	0,16±0,05
Кл-Ф	1000-500	33,7	<12	0,14±0,04
Кл-Ф	500-250	25,7	<12	0,12±0,03
Кл-Ф	250-100	17,8	<12	0,28±0,08
Кл-Ф	100-60	21,6	<12	0,34±0,10
Кл-Ф	<60	156,5	<12	0,38±0,12
Б-ЧВ (исх.)	Исходная проба	267,3	<12	0,31±0,09

Содержание цезия в полученных фракциях почвы фоновой территории не превышает уровень предела обнаружения методики. Тем не менее, полученные результаты не находятся в противоречии с фоновыми значениями для Восточно-Европейской равнины, которые варьируют в диапазоне 1,2-7,9 Бк/кг [17]. Валовое содержание плутония составляет 0,31 Бк/кг, что несколько ниже, но сравнимо с уровнем глобальных выпадений. Удельная активность плутония во фракциях варьирует в диапазоне от 0,2 до 0,4 Бк/кг.

Для последующего анализа распределения радионуклидов по гранулометрическим фракциям использовали коэффициент обогащения. Рассчитать К о для цезия не удалось, поскольку значения удельной активности каждой фракции составили ниже предела обнаружения. Рассчитанные значения К о для изотопов плутония представлены на рис. 5.

Из рис. 5 видно, что наиболее обогащены плутонием тонкие фракции почвы. Наблюдается плавное повышение коэффициентов обогащения во фракциях. Такое распределение наиболее характерно для распределения по фракциям почв плутония, поступившего вследствие глобальных выпадений [18, 19].

Рис. 5. Коэффициенты обогащения плутонием различных фракций почв Калужской области.

Радиоактивные выпадения в результате аварии на Чернобыльской АЭС. Для анализа распределения ^239+240Pu и ¹³⁷Cs по фракциям почв территорий, подвергшихся выпадениям в результате аварии на Чернобыльской АЭС, были отобраны пробы согласно атласу чернобыльских выпадений [14]. Один образец (Кл-М) отобран в районе пятна чернобыльских выпадений около села Мошонки и два образца (Кл-Ю1, Кл-Ю2) – с южной территории Калужской области.

В табл. 2 представлены значения удельных активностей радионуклидов во фракциях почв Кл-М и рассчитанные коэффициенты обогащения.

Таблица 2

Удельные активности 137Cs и 239+240Pu во фракциях почв территории близ села Мошонки, Калужская область

Код пробы	Фракция, мкм	Масса, г	Активность, Бк/кг		Коэффициент обогащения
			137Cs	239+240Pu	137Cs	239+240Pu
Кл-М	>1000	36,63	–	0,28±0,09	–	0,3
Кл-М	1000-500	66,97	–	0,28±0,09	–	0,3
Кл-М	500-250	53,36	–	0,57±0,09	–	0,5
Кл-М	250-106	132,58	–	0,75±0,11	–	0,7
Кл-М	106-38	188,8	–	0,71±0,11	–	0,7
Кл-М	38-15	28,61	150±7	6,4±1,0	–	6,1
Кл-М	15-5	12,83	160±8	5,9±0,9	–	5,6
Кл-М	5-2	2,35	220±15	8,2±1,2	–	7,7
Кл-М	<2	1,00	–	7,5±1,1	–	7,0
Кл-М (исх.)	Исходная проба	518,34	–	1,0±0,3	–	–

На основании результатов активности во фракциях было рассчитано среднее значение активности изотопов плутония в исходной пробе ( А исх ), которое составило 1,0 Бк/кг, что близко к фоновому уровню в 5-см слое почвы, который оценивается в 0,78 Бк/кг. Однако фиксируются более высокие значения удельной активности ^239+240Pu в тонких фракциях, существенно превышающие уровень фоновых значений.

Достоверно определить активности 137Cs во всех фракциях почв не удалось в связи с недостаточными массами навесок в отдельных фракциях почвы. Тем не менее, в тонких фракциях почв фиксируются удельные активности, существенно превышающие значения удельной активности 137Cs для фоновой территории Калужской области, которые оцениваются в <12 Бк/кг (табл. 4).

Коэффициенты обогащения плутонием варьируют в диапазоне от 0,27 до 7,7. Полученные результаты демонстрируют ярко выраженное повышение содержания 239+240Pu во фракциях от 38 мкм и меньше, значение коэффициента обогащения варьирует от 6,0 до 7,7 единиц. Кроме того, отсутствует плавное изменение коэффициента обогащения от одной фракции к другой, характерное для глобальных выпадений.

Таким образом, можно предположить, что повышенные значения К о для тонких фракций достигаются за счёт поступления плутония с дополнительного источника, помимо глобальных выпадений.

Удельные активности и рассчитанные коэффициенты обогащения для южных территорий Калужской области (Кл-Ю1 и Кл-Ю2) представлены в табл. 3 и 4.

Таблица 3

Удельные активности 137Cs и 239+240Pu во фракциях почвы южной территории Калужской области, образец Кл-Ю1

Код пробы	Фракция, мкм	Масса, г	Активность, Бк/кг		Коэффициент обогащения
			137Cs	239+240Pu	137Cs	239+240Pu
Кл-Ю1	>1000	68,26	361±54	0,24±0,08	0,9	0,5
Кл-Ю1	1000-500	86,53	499±75	0,19±0,06	1,3	0,4
Кл-Ю1	500-250	158,72	270±30	0,15±0,05	0,7	0,3
Кл-Ю1	250-106	159,84	306±31	0,31±0,10	0,8	0,6
Кл-Ю1	106-38	103,95	476±67	0,52±0,09	1,2	1,0
Кл-Ю1	38-15	22,95	660±46	3,42±0,96	1,7	6,5
Кл-Ю1	15-5	6,41	970±78	8,44±1,49	2,5	16,0
Кл-Ю1	5-2	2,08	600±90	7,37±1,22	1,5	14,0
Кл-Ю1	<2	1,56	5190±779	8,94±1,53	13,2	16,9
Кл-Ю1 (исх.)	Исходная проба	610,30	392±59	0,53±0,11	–	–

Таблица 4

Удельные активности 137Cs и 239+240Pu во фракциях почвы южной территории Калужской области, образец Кл-Ю2

Код пробы	Фракция, мкм	Масса, г	Активность, Бк/кг		Коэффициент обогащения
			137Cs	239+240u	137Cs	239+240u
Кл-Ю2	>1000	2,97	225±45	0,28±0,07	1,1	0,6
Кл-Ю2	1000-500	79,47	175±35	0,16±0,04	0,8	0,3
Кл-Ю2	500-250	376,47	172±34	0,09±0,02	0,8	0,2
Кл-Ю2	250-106	303,12	222±44	0,08±0,02	1,1	0,2
Кл-Ю2	106-38	124,37	530±106	0,35±0,11	2,6	0,7
Кл-Ю2	38-15	53,89	–	1,98±0,08	–	4,1
Кл-Ю2	15-5	60,45	–	2,97±0,34	–	6,1
Кл-Ю2	5-2	24,43	–	3,07±0,42	–	6,3
Кл-Ю2	<2	1,65	–	13,29±3,32	–	27,4
Кл-Ю2 (исх.)	Исходная проба	1027	208±41	0,57±0,21	–	–

Для южной территории Калужской области валовые содержания 137Cs оцениваются в 392 и 208 Бк/кг для образцов Кл-Ю1 и Кл-Ю2 соответственно. Эти значения существенно превышают уровень фоновых территорий Калужской области. Валовое содержание плутония составляет 0,53 Бк/кг в точке Кл-Ю1 и 0,57 Бк/кг в точке Кл-Ю3, что соответствует уровню глобальных выпадений.

Полученные результаты для образца Кл-Ю1 демонстрируют ярко выраженное повышение содержания 137Cs во фракциях менее 2 мкм, значение коэффициента обогащения варьирует от 0,9 до 13,2 единиц. Наблюдается резкое изменение коэффициента обогащения от фракции

5-2 мкм к фракции <2 мкм. Такое резкое увеличение К о не является типичным для территорий глобальных выпадений. Наблюдается ярко выраженное повышение содержания ^239+240Pu во фракциях от 38 мкм и меньше, достигая 8,9 Бк/кг во фракции менее 2 мкм. Значение К о плутонием варьирует от 6,5 до 16,9 во фракции менее 2 мкм.

Полученные результаты для образца Кл-Ю2 свидетельствуют, что распределение К о плутонием по фракциям схоже с распределением в пробе Кл-Ю1, при этом значения К о варьируют в диапазоне от 0,16 до 27,4 единиц.

На рис. 6 представлены значения коэффициентов обогащения 239+240Pu для трёх территорий Калужской области (Кл-М, Кл-Ю1, Кл-Ю2), подвергшихся чернобыльским выпадениям по фракциям почв.

Рис. 6. Коэффициенты обогащения различных фракций почвы плутонием в пробах почвы территории Калужской области, подвергшейся чернобыльским выпадениям.

Из рис. 6 видно, что распределение К о для трёх зон имеют схожий характер, характеризующийся резким повышением значений К о во фракции менее 38 мкм, достигая максимальных значений, как правило, во фракции менее 2 мкм. Следует отметить, что в этой фракции содержание плутония достигает 13,3 Бк/кг, что превышает уровень глобальных выпадений более чем на порядок величины. Несмотря на то, что валовое содержание плутония для рассматриваемой территории находится на уровне глобальных выпадений, нехарактерное для глобальных выпадений его распределение по фракциям почв, а также очень высокие значения коэффициентов обогащения для плутония могут свидетельствовать о его поступлении с чернобыльскими выпадениями. Кроме того, такое резкое скачкообразное распределение К о может быть объяснено тем, что территория Калужской области относится к территории «дальних чернобыльских выпадений», а на такие большие расстояния поступление радионуклидов возможно только с мелкими частицами.

Таким образом, для фоновых территорий фиксируется плавное повышение коэффициентов обогащения во фракциях, что наиболее характерно для распределения радионуклидов, поступивших вследствие глобальных выпадений. Для территорий чернобыльских выпадений наблюдается резкое повышение концентраций радионуклидов во фракции от 38 мкм и меньше. Кроме того, значения коэффициентов обогащения в этих фракциях значительно превосходят значения К о во фракциях почв фоновых территорий, что может свидетельствовать о дополнительном источнике поступления радионуклидов.

Знание о распределении радионуклидов по фракциям почвы позволяет осуществить более точную оценку дозовых нагрузок на организм при их ингаляционном поступлении. С учётом повышенного содержание радионуклидов в тонких фракциях следует ожидать более высоких значений концентраций радионуклидов в приземном воздухе по сравнению с расчётными значениями, полученными, исходя из валового содержания радионуклидов в почве.

Проведённый анализ позволяет дать более точную оценку эффективным годовым дозам облучения человека от ингаляционного поступления радионуклидов. Например, эффективная годовая доза облучения человека от ингаляционного поступления ¹³⁷Cs из расчёта его валового содержания в почве для южной территории Калужской области составит 2,9x10 -6 мЗв/год, что на порядок ниже, чем рассчитанное с учётом его распределения по фракциям почв 5,1x10 -5 мЗв/год. Следовательно, разница в значениях эффективных годовых доз облучения за счёт ингаляционного поступления ¹³⁷Cs составит >17 раз.

Сравнительный анализ эффективных годовых доз облучения от ингаляционного поступления плутония при расчёте, исходя из валового содержания и содержания во фракции менее 15 мкм, представлен в табл. 5.

Таблица 5

Эффективные годовые дозы облучения человека от ингаляционного поступления плутония при расчёте, исходя из валового содержания и содержания во фракции менее 15 мкм для территории Калужской области, подверженной чернобыльским выпадениям

Зоны отбора	Эффективные годовые дозы облучения, мЗв/год		E inhвал /E inchфр
	Исходя из валового содержания (E inhвал )	Исходя из содержания во фракции <15 мкм (E inchфр )
Кл-М	8,2x10 —5	1,7x10 —3	20
Кл-Ю1	4,3x10 —5	2,0x10 —3	47
Кл-Ю2	4,7x10 —5	1,9x10 —3	40

Полученные результаты также свидетельствуют о существенной разнице в значениях эффективных годовых доз облучения за счёт ингаляционного поступления плутония при разных подходах к их оценке (с учётом валового содержания и с учётом содержания во фракциях менее 15 мкм), при этом различие в значениях оценивается более чем в 20 раз.

Для территории Калужской области эффективные годовые дозы облучения при обоих методах оценки для рассматриваемых радионуклидов существенно ниже нормативных значений в 1 мЗв/год по Нормам радиационной безопасности (НРБ-99/2009) [20]. Однако, выявленные тенденции увеличения концентрации радионуклидов в тонких фракциях для загрязнённых территорий могут существенно повлиять на оценку дозовой нагрузки для человека.

Заключение

Установлено, что для почв фоновых территорий Калужской области удельная активность 239+240Pu (0,31 Бк/кг) и 137Cs (<12 Бк/кг) находятся на уровне глобальных выпадений. Начиная с фракции 100-60 мкм и меньше наблюдается плавное увеличение значений коэффициентов обогащения плутонием. Такое распределение наиболее характерно для глобальных выпадений. Для территории Калужской области, подверженной чернобыльским выпадениям, установлено значительное концентрирование радионуклидов в тонких фракциях относительно крупных. Значения коэффициентов обогащения почв радионуклидами тонких фракций варьируют в диапазоне от 0,8 до 13,2 для 137Cs и от 0,16 до 17,1 для 239+240Pu. Анализ распределения радионуклидов по фракциям почв может быть использован для выявления возможных дополнительных источников поступления радионуклидов. Сравнительный анализ эффективных годовых доз облучения от ингаляционного поступления радионуклидов при расчёте, исходя из валового содержания и содержания во фракции менее 15 мкм, свидетельствует, что неучёт их распределения по фракциям почв может привести к существенной недооценке внутренней дозы облучения за счёт ингаляционного поступления. Для территории Калужской области, подверженной радиоактивным выпадениям вследствие аварии на Чернобыльской АЭС, несмотря разницу в значениях эффективных годовых доз облучения за счёт ингаляционного поступления с учётом их распределения по фракциям почв в >17 раз для 137Cs и >20 раз для 239+240Pu, эффективные годовые дозы облучения существенно ниже нормативных значений в 1 мЗв/год.