Разработка и создание экспериментального стенда для определения обогащения урана методом "бесконечно толстых" образцов

Одним из основных методов определения изотопного состава ядерных материалов (ЯМ) является гамма-спектрометрический анализ со сцинтилляционным детектором. Метод обладает высокой точностью, отличается простотой и технологичностью. Указанные качества позволили ему стать одним из наиболее распространенных в процессах контроля за технологическими процессами, а также учета ЯМ. Однако наряду с указанными пре имуществами существуют недостатки метода. Наиболее значимым недостатком является плохое разрешение сцинтилляционного детектора. Указанный недостаток приводит к тому, что для анализа ядерных материалов могут использоваться только отдельные наиболее интенсивные энергетические линии излучения фотонов гамма-излучения. В случае урана такая линия образуется только фотонами с энергией 185,7 кэВ. Поэтому анализ изотопного состава может быть выполнен только по 235U, который является источником излучения фотонов с энергией 185,7 кэВ.

Техническая возможность определения изотопного состава урана с помощью сцинтилляционного детектора определяется не только наличием переносных или стационарных гамма-спектрометрических комплексов, калибровочных и лабораторных образцов, но и возможностью организации и проведения измерений в подходящих и воспроизводимых условиях. Такие условия могут создаваться с помощью экспериментального стенда.

При разработке и создании экспериментального стенда для определения обогащения урана методом «бесконечно толстых» образцов с помощью сцинтилляционного NaI(Tl) детектора в составе переносного спектрометра-радиометра InSpector-1000 фирмы "Canberra" решались следующие задачи:

• •    изучение особенностей излучения урана и методов определения его изотопного состава;

• •    анализ технических возможностей для создания экспериментального стенда;

• •    разработка и изготовление экспериментального стенда;

• •    разработка программы исследований и их проведение;

• •    анализ полученных результатов и подготовка рекомендаций;

• •    разработка предложений по продолжению НИР.

Результаты исследований были представлены на всероссийской научно-технической конференции.

Обогащение урана - содержание делящегося изотопа 235U в образцах урана.

Обогащение может быть выражено в атомарных или весовых единицах. «Атомарное содержание» 235U в уране определяется следующим выражением:

Число атомов ²³⁵ U

Е_а (ат.%) =--100%.     ⁽⁾

Число атомов U

Обогащение также может быть выражено как «весовое содержание»:

Е _ю (вес.%) =

Количество граммов 235U

Количество граммов U

• 100%. (2)

Две величины обогащения соотносятся как

Е _ω (вес.%) =

235Е а

238 - 0, 03Е а

Е

В природе преобладают три изотопа урана (в круглых скобках приведено содержание атомов этих изотопов): 238U (99,27 %), 235U (0,720 %) и 234U (0,006 %). 234U образуется в результате альфа-распада 238U:

²³⁸ U    ^а . ²³⁴ Th    ■' , ^234m Pa    ■' , ²³⁴ U.

Если образец получен в реакторе, в нем также могут присутствовать другие изотопы урана, включая 236U, получаемый в результате захвата нейтрона ядром 235U, и 237U из реакции (n, 2n) на ядрах 238U.

Изотопы урана испускают альфа-, бета-, нейтронное и гамма-излучения. Основным излучением, используемым при пассивном неразрушающем анализе образцов урана, является гамма-излучение, которое обычно преобладает при распаде 235U. Однако для образцов урана низкого обогащения наиболее интенсивным компонентом в спектре излучения является рентгеновское излучение. При измерении обогащения 235U наиболее часто используется линия гамма-излучения с энергией гамма-квантов 185,7 кэВ. Она является самой выделенной одиночной линией гамма-излучения для любых образцов урана с обогащением по 235U выше природного уровня. Обычно интерференции спектральных линий нет, кроме случая регенерированного топлива, в котором гамма-кванты с энергией 236 кэВ изотопа 212Pb, дочернего продукта 232Th, обычно накладываются на линию 235U. В табл. 1 приведены наиболее интенсивные гaммa-линии интересующих изотопов урана.

Ha pиc. 1 и рис. 2 приведены спeктpы гaммa-квaнтoв oбpaзцoв урaнa paзнoй cтeпe-ни oбoгaщeния, измеренные гаммa-дeтeктo-pами низкoгo и выcoкoгo paзpeшeния, cooт-вeтcтвeннo.

Методы определения изотопного состава

На сегодняшний день используются два основных метода определения изотопного состава урана с помощью неразрушающих методов анализа:

• •    «бесконечно толстых» образцов;

• •    соотношения пиков полного поглощения.

Определение обогащения урана в «бесконечно толстых» образцах является ключевым измерением в технологических процессах и при контроле продукции на предприятиях по обогащению урана и изготовлению ядерного топлива, а также играет важную роль

Рис. 1. Спектр гамма-излучения природного урана (0,7 % 235U) и урана 90 % обогащения, измерение экранированным Ge(Li) детектором с эффективностью 14 %. Пики, обозначенные как 238U (234mPa), – от распада 234mPa. Фоновые пики обозначены буквой Ф

Рентгеновское излучение

Таблица 1

Наиболее интенсивные гамма-линии урана

Изотоп	Энергия гaммa-излучeния, кэВ	Удeльнaя интeнcивнocть, квант/с·г изотопа
232 U	129,1 270,5 327,8	6,5 · 108 3,0 · 107 2,7 · 107
233 U	119,0 120,8 146,4 164,6 245,3 291,3 317,2	3,9 · 104 3,2 · 104 6,6 · 104 6,4 · 104 3,8 · 104 5,8 · 104 8,3 · 104
234 U	120,9	5,4 · 105
235 U	143,8 163,4 185,7 202,1 205,3	7,8 · 103 3,7 · 103 4,3 · 104 8,0 · 102 4,0 · 103
238 U в равновесии c 234m Pa	742,8 766,4 786,3 1001,0	7,1 2,6 · 101 4,3 7,5 · 101

100           200

Энергия, кэВ

Рис. 2. Спектры гамма-излучения образцов урана природного, 5 и 93 % обогащения, измеренные сцинтилляционным детектором Nal(Tl)

при международных инспекциях по ядерным гарантиям для подтверждения использования уранового топлива в мирных целях.

Принципы измерения обогащения могут быть использованы для определения содержания любых изотопов, если известны их радиационные характеристики и удовлетворяются некоторые специальные условия измерений.

Одной из наиболее известных разновидностей способов определения изотопного состава урана с помощью сцинтилляционного детектора является метод «бесконечно толстых» образцов.

Метод теоретически обоснован предположением, что интенсивность гамма-излучения ²³⁵U измеряемых образов урансодержащих материалов или сред пропорциональна их обогащению. Гамма-кванты с энергией 185,7 кэВ появляются при радиационном распаде ядра ²³⁵U с вероятностью (57,5±0,9) %. Интенсивность излучения достигает 4,3^10 4 квант/ст (см. табл. 1).

Длины свободного пробега и «бесконечные» толщины для квантов 185,7 кэВ в соединениях урана приведены в табл. 2. «Бесконечной» называют толщину слоя вещества, равную 7 длинам свободного пробега гамма-квантов.

Вероятность поглощения монотонно увеличивается при уменьшении энергии, но при энергии гамма-лучей, близкой к энергии связи электронов, на К-оболочке происходит ее резкое изменение, которое носит название

Таблица 2

Длины свободного пробега и «бесконечные» толщины для квантов 185,7 кэВ в соединениях урана

Соединение	Плотность, г/см3	Длина свободного пробега, см	Бесконечная толщина, см
1. Металл	18,7	0,04	0,26
2. UF6 (тверд.)	4,7	0,20	1,43
3. UO2 (спечен.)	10,9	0,07	0,49
4. UO (порошок)	2,0	0,39	2,75
5. Нитрат уранила	2,8	0,43	3,04

К-края. Из-за резкого уменьшения коэффициента поглощения при энергиях ниже К-края вероятности поглощения излучений в U и Pu при энергиях 100 кэВ и 200 кэВ почти одинаковые. Существование К-края имеет большое значение для проведения денситометрических и рентгено-флюоресцентных анализов.

На рис. 3 представлена геометрия измерений обогащения урана по гамма-излучению образца. Детектор регистрирует излучение, прошедшее через фильтр и коллиматор. С помощью коллиматора устанавливается площадь видимой детектором поверхности, одинаковой для образцов разной геометрии. Фильтр поглощает излучение в области энергий ниже 185,7 кэВ, что позволяет разгрузить измерительный тракт, повысить долю сигна-

Рис. 3. Схема геометрии измерения обогащения урана по гамма-излучению образца

U ИССЛЕДОВАНИЯ

Havko-

■ ГРАДА

лов 185,7 кэВ в полном потоке сигналов через тракт и, соответственно, сократить время измерения. Фильтры изготавливаются из материалов среднего веса (Cd, Ni и др.).

Обычно l >> D, l >> R, l >> r. Для заданных условий измеренная скорость счёта импульсов в фотопике n p = S _ф/ 1 , где S _ф - счёт импульсов в фотопике, t – время измерения, определяется следующим выражением:

n p

(^ )

V 4п J

ВХ 235

Na I ™  / ла

TA р u EI © exp( ^-ц ф Р ф d ф )

X

D x exp(-цКрКdК)J^ exp(-ц1 x)dx,     (5)

ментов с Z < 30 отношение (μ_М/μ_U) ≤ 0,1, а для большинства соединений урана (р М /p U ) < 0,2. Таким образом, эта поправка редко бывает больше 1,02.

Все параметры в выражении для K являются константами для конкретной геометрии измерений. Если они хорошо известны, можно обойтись без использования эталонов. Однако в действительности K определяют с помощью физического эталона, и его значение становится калибровочным коэффициентом. Таким образом, искомое значение обогащения получают по формуле

где Q d - телесный угол, ограниченный отверстием коллиматора;

ε – эффективность детектора при Еγ =185,7 кэВ;

λ235 – постоянная распада U235;

N_a- число Авогадро;

AU– атомная масса урана в образце;

ρU– плотность урана в образце;

Е – обогащение;

I - квантовый выход (коэффициент ветвления) излучения 185,7 кэВ;

Θ – площадь отверстия коллиматора;

ц_ф, р_ф, d _ф - массовый коэффициент ослабления, плотность и толщина фильтра;

ц К , р_К, d К - массовый коэффициент ослабления, плотность и толщина контейнера;

ц 1 - коэффициент ослабления гамма-излучения в образце урана.

После вычисления интеграла и преобразований вышеуказанная формула приводится к следующему виду:

E = n p ^{[1 + ( р} м / ^р и ^{)( р} м / ^р и ^)]        ₍₇₎

КТ к Т ф (1 - Т обр )     ,

где ^{(1 -} Т обр ), Т К , Т ф , ^{[1 +} (^Ц М Ц - ’•(Р м Р и ^{1 явля}ются поправками, которые, будучи раз определёнными, используются для измерений с любыми образцами с аналогичным составом в аналогичной упаковке. Чаще всего измерения обогащения проводятся на образцах, для которых Т_обр = 0 (бесконечно толстые образцы). Т_к может быть подсчитан с достаточно малой погрешностью, если известны материал и толщина стенки контейнера. Точное значение толщины стенки можно оценить с помощью ультразвукового толщиномера.

Ei₌ n p_t [1 + ( Ц м , / И _и , )( Р м₁ / Р _и , )]/К₁Т к₁ Т ф, (1 - Т обр, ) (8) E 2 n p₂ [1 + ( И М₂ / И и₂ )( Р м₂ / Р и₂ )]/К 2 Т к₂ Т ф₂ (1 - Т обр₂ )' ^

ЕТк Тф (1 - Тобр ) и = K-------------------, р     [1 + (рМ /ри)(Рм /ри)]

где K = [(Ω _d /4π)ελ₂₃₅ I A_U Т_ф];

Тобр - коэффициент пропускания для исследуемого образца;

ТК – коэффициент пропускания для стенки контейнера;

Тф – коэффициент пропускания фильтра;

μU, ρU – массовый коэффициент ослабления и плотность урана;

ц_м, Р М - массовый коэффициент ослабления и плотность матрицы.

^Член 1 + (Ц м /риНР м /р и ) учитывает разбавление урана в образце другими материалами (кислород, фтор, плутоний и др.). Он зависит от состава измеряемого материала. Для эле-

Наличие эталонного образца позволяет использовать формулу (7) для определения обогащения урана в исследуемом материале, если измерения выполняются в повторяющихся условиях, под которыми понимаются одинаковые геометрия измерений (включая геометрию образцов) и элементный состав исследуемых материалов. Тогда функционалы (1 – Тобр), ТК, Тф, [1 + (μМ/μU)·(ρМ/ρU)], K будут одинаковы для обоих образцов, а выражение (8) может быть преобразовано к виду

А= nPL (9)

E 2 n p₂

Спектры излучения урановых образцов, измеренные на NaI- и Ge(Li)-спектрометрах, представлены на рис. 1 и 2. При измерениях на Ge-детекторах нет проблем с вычитанием фона. Пики примерно в 20 раз уже, чем при измерениях на NaI-детекторах, соответственно выше отношение пик/фон. Несколько больше поправка на «мертвое» время, так как сигналы

Ge-детектора более длинные. Погрешность анализа может составлять 0,1 % за разумный промежуток времени.

При анализах бесконечно толстых образцов n

Е =     = А ■ р + B ■ b,          (10)

B = – f ·A,                (11)

где А, В – калибровочные коэффициенты, определенные из измерений с эталоном.

При измерениях обогащения образцов «бесконечной» толщины детектор «видит» через коллиматор часть поверхности образца. Для всех однородных образцов видимый объем содержит одинаковое количество урана. Интенсивность излучения 185,7 кэВ пропорциональна содержанию 235 U в образце. Для калибровки измерительной системы нужен подходящий эталон – аттестованный урановый образец. Точность анализа зависит от степени обогащения и составляет 1-5 % при измерениях на NaI-детекторе и 0,1-1,0 % при измерениях на Ge-детекторе.

Главный недостаток метода измерения обогащения урана, основанный на регистрации излучения 185,7 кэВ, - необходимость калибровки измерительной системы для каждого нового контейнера с образцом урана. Этого недостатка лишен метод измерения обогащения по относительной интенсивности гамма-излучений 235U и 238U.

Анализ технических возможностей

Определение изотопного состава методом «бесконечно толстых» образцов выполняется с помощью практической реализации схемы измерений, представленной на рис. 3 (или ее модификаций). Для реализации предложенного методического подхода лаборатории ИНОЦ ФТИ был разработан и изготовлен экспериментальный стенд.

В данной работе условия проведения эксперимента были несколько изменены и дополнены:

• -    «бесконечно толстый» образец был заменён на набор отраслевых стандартизированных образцов (ОСО);

• -    фильтр был исключён из общей схемы геометрии измерений.

В качестве измеряемых образцов был использован набор отраслевых стандартных образцов ОСО 95 651-2003П с различным изотопным составом урана в диоксиде урана. В наборе ОСО имеются образцы с обогащением от 0,7 % до 90 %. Указанный спектр обогащений позволяет наиболее полно провести статистические исследования, что является достоинством набора ОСО. В то же время образцы ОСО имеют одинаковую геометрию, что соответствует одному из условий метода «бесконечно толстых» образцов. Недостаток использования ОСО – нарушение одного из условий метода «бесконечно толстых» образцов, так как ОСО не являются «бесконечно толстыми» образцами.

Помимо поглощения излучения в области энергий ниже 185,7 кэВ фильтр частично ослабляет излучение от фотонов с энергией 185,7 кэВ. В целях повышения чувствительности измерений фильтр был исключён из общей схемы измерений.

В лаборатории анализа ядерных и радиоактивных материалов ИНОЦ ФТИ представлено два вида сцинтилляционных детекторов: стационарный и ручной. В данной работе по ряду причин применялся переносной сцинтилляционный детектор:

• -    конструктивные особенности стационарного детектора не позволяют в полной мере реализовать схему измерения обогащения урана методом «бесконечно толстых» образцов;

• -    конструкция экспериментального стенда обеспечивает возможность свободного отсоединения блока детектирования гамма-квантов. Это позволяет использовать переносной спектрометр-радиометр InSpector-1000 в нескольких экспериментальных стендах, созданных на базе лаборатории анализа ядерных и радиоактивных материалов ИНОЦ ФТИ.

Экспериментальный стенд был разработан и изготовлен для измерения обогащения урана по линии 185,7 кэВ согласно методу «бесконечно толстых» образцов в подходящих и воспроизводимых условиях от мононаправ-ленного коллимированного пучка гамма-квантов, создаваемого измеряемым образцом при помощи свинцовой защиты с коллиматором.

Было запланировано проведение пяти серий экспериментов, предназначенных для оценки влияния диаметра отверстия коллиматора и геометрии «источник излучения - детектор» на точность определения обогащения урана. Для оценки влияния первого фактора диаметр окна коллиматора последовательно

ИССЛЕДОВАНИЯ

HAVKO____________

Ж ГРАДА изменялся от меньшего к большему (10 мм, 26 мм, 34 мм, 53 мм). Для оценки влияния второго фактора блок детектирования гамма-квантов последовательно перемещался вдоль оси, соединяющей его геометрический центр с предполагаемым геометрическим центром ОСО по направлению от свинцовой защиты. Калибровка по энергии выполнялась с использованием образца 137Cs в автоматическом режиме. Длительность калибровочного измерения составляла 300 с. Калибровка по 56 эффективности в данном методе не пред полагается. Затем на основе сделанной калибровки для всех ОСО выполнялся анализ изотопного состава. Длительность измерений определялась исходя из того, что количество импульсов в пике полного поглощения должно быть не менее 10 000. Это позволяет обеспечить статистическую погрешность в пределах одного процента. Таким образом, было выполнено 1080 измерений длительностью от нескольких десятков секунд до нескольких тысяч секунд.

Обработка результатов серии экспериментов проводилась согласно методу «бесконечно толстых» образцов. В качестве эталонного образца был выбран ОСО с обогащением 90 %, что обеспечило максимально быстрый

№ 1 (7) январь-март 2014

набор спектра и хорошую статистику в пике полного поглощения. В случае, когда диаметр окна коллиматора равен 10 мм, для ОСО с обогащением 0,7 % выполнить анализ изотопного состава урана не удалось, так как отличить пик от фона не представляется возможным. Рассчитанные значения обогащений исследуемых образцов в сравнении с их реальными показателями, а также относительное отклонение полученных значений от реальных приведены в табл. 3.

По результатам измерений были построены графики зависимости скорости счёта от геометрии «источник излучения – детектор» при использовании коллиматоров с различным диаметром отверстий (рис. 4–8).

В результате выполнения работы были сделаны следующие заключения:

• 1.    С использованием технической базы лаборатории анализа ядерных и радиоактивных материалов ИНОЦ ФТИ разработан, изготовлен и опробован экспериментальный стенд для определения обогащения урана методом «бесконечно толстых» образцов.

• 2.    Проведены исследования, позволяющие сделать заключение о возможности эксплу-

• Таблица 3

Относительное отклонение полученных значений от реальных значений обогащений измеряемых образцов

	ОСО – 0,7 %		ОСО – 3,6 %
Диаметр отверстия коллиматора, мм	Обогащение, %	Относительная погрешность, %	Обогащение, %	Относительная погрешность, %
10	—	—	3,12	13,3
26	0,68	2,9	2,42	32,8
34	0,59	15,7	2,08	42,2
53	0,59	15,7	2,06	42,8
Без защиты	0,67	4,3	2,06	42,8
	ОСО – 21 %		ОСО – 36 %
Диаметр отверстия коллиматора, мм	Обогащение, %	Относительная погрешность, %	Обогащение, %	Относительная погрешность, %
10	21,44	2,1	35,33	1,9
26	17,0	19,0	36,43	1,2
34	14,45	31,2	36,65	1,8
53	14,02	33,2	36,99	2,8
Без защиты	14,12	32,8	37,13	3,1

10 мм 53 мм 34 мм 26 мм Без защиты

Рис. 4. Графики зависимости скорости счёта импульсов от геометрии «источник излучения – детектор» при использовании коллиматоров с различными диаметрами отверстий для образца с обогащением 3,6 %

53 мм 34 мм 26 мм Без защиты

Рис. 5. Графики зависимости скорости счёта импульсов от геометрии «источник излучения – детектор» при использовании коллиматоров с различными диаметрами отверстий для образца с обогащением 0,7 %

ИССЛЕДОВАНИЯ

КО-

10 мм 26 мм 34 мм 53 мм Без защиты

Рис. 6. Графики зависимости скорости счёта импульсов от геометрии «источник излучения – детектор» при использовании коллиматоров с различными диаметрами отверстий для образца с обогащением 21 %

10 мм 53 мм 34 мм 26 мм Без защиты

Рис. 5. Графики зависимости скорости счёта импульсов от геометрии «источник излучения – детектор» при использовании коллиматоров с различными диаметрами отверстий для образца с обогащением 0,7 %

ОСО – 90 %

10 мм 53 мм 34 мм 26 мм Без защиты

Рис. 8. Графики зависимости скорости счёта импульсов от геометрии «источник излучения – детектор» при использовании коллиматоров с различными диаметрами отверстий для образца с обогащением 90 % атации стенда и определяющие основные направления оптимизации проведения измерений с его помощью:

• •    измерения низкообогащённых образцов урана лучше выполнять без защитного экрана в составе экспериментального стенда;

• •    наилучшие результаты экспериментов были получены при использовании в составе стенда коллиматоров, создающих моно-направленный пучок фотонного излучения.