Содержание изотопов плутония в объектах окружающей среды Полесского государственного радиационно-экологического заповедника

Массовые исследования последствий катастрофы на Чернобыльской АЭС свидетельствуют о долговременном воздействии радиационных факторов на экосистемы. Следует отметить, что степень опасности чернобыльских радиоактивных выпадений определяется в первую очередь 137Cs, в меньшей степени 90Sr. Однако, повышенные концентрации плутония также зафиксированы в чернобыльских выпадениях, особенно в ближней зоне выпадений.

Во время аварии в окружающую среду было выброшено около 20 ТБк 238Pu, 15 ТБк 239Pu, 23 ТБк 240Pu, 3000 ТБк 241Pu и 0,04 ТБк 242Pu. С учётом роста активности 241Am за счёт распада 241Pu продолжительных (сотни и тысячи лет) периодов полураспада трансурановых элементов в долговременной перспективе значимость этих радионуклидов в формировании радиационной обстановки на территориях зон отчуждения и отселения будет возрастать [1, 2]. Кроме того, являясь альфа-излучателями, изотопы плутония представляют особую опасность, поскольку характеризуются высокой относительной биологической эффективностью [3]. Таким образом, высокая радиотоксичность и продолжительные периоды полураспада определяют радиоэкологическую значимость изотопов плутония при их вовлечении в биологический круговорот.

Эдомская М.А.* – науч. сотр.; Лукашенко С.Н. – гл. сотр., д.б.н.; Шупик А.A. – гл. специалист; Гераськин С.А. – гл. науч. сотр., д.б.н.

ФГБНУ ВНИИРАЭ.

Для исследования долгосрочных последствий катастрофы на территории Республики Беларусь в 1988 г. был создан Полесский государственный радиационно-экологический заповедник (ПГРЭЗ), образованный на территории белорусского сектора зоны отчуждения. ПГРЭЗ расположен на прилегающей к Чернобыльской АЭС территории трёх наиболее пострадавших районов: Брагинского, Наровлянского и Хойникского площадью около 217 тыс. га, которая характеризуется наиболее высокими уровнями радиоактивного загрязнения [4].

В публикациях имеется ряд работ с описанием содержания плутония в почвах ПГРЭЗ [5-10], большинство из них выполнены для территорий, прилегающих к бывшим населённым пунктам Масаны и Радин. Более детальный анализ содержания плутония в почвах всей территории заповедника приведён в [6]. Данные литературных источников подчёркивают неоднородность выпадений. Авторы отмечают, что величина стандартного относительного отклонения удельной активности 239+240Pu в исходных почвенных пробах при их параллельном анализе изменялась от 6 до 31%. В целом, содержание плутония в почвах ПГРЭЗ, по литературным данным, колеблется от n·10-1 Бк/кг на северных территориях до n·102 Бк/кг. В настоящем исследовании проведена оценка содержания изотопов плутония в объектах окружающей среды ПГРЭЗ и за его пределами.

Материалы и методы

Отбор проб почвы и сосновых шишек был выполнен на участках сосновых насаждений искусственного происхождения вблизи бывших населённых пунктов Масаны (Мс), Гнездинка (Гн), Ку-лажин (Кл), Радин (Рн), Ломыш (Лм), Бабчин (Бч), а также за пределами ПГРЭЗ на участках сосновых насаждений искусственного происхождения Козелужского лесничества Хойникского лесхоза (КЗ 40/4; Ф). Места отбора проб представлены на рис. 1. Расстояние между ближайшими участками Полесского заповедника составило ~ 10 км, а между дальними ~ 50 км. Каждый участок имел прямоугольную форму (50 x 50 м) c равнинным рельефом, расположен не менее чем в 50 м от квартальной просеки, дороги, открытой стены леса c характерным составом древесной растительности и напочвенного покрова для исследуемого типа лесного насаждения. Почва в лесных насаждениях на экспериментальных участках дерново-подзолистая, слабооподзоленная, развивающаяся на рыхлом мелкозернистом песке, подстилаемая рыхлым средне- или мелкозернистым песком. Агрохимическая характеристика почвы экспериментальных участков: рН 4,0-4,7, с содержанием гумуса менее 2,0% в верхнем почвенном горизонте, подвижных калия и фосфора – менее 7 мг/100 г почвы, обменных оснований Са – менее 0,8 и Mg – менее 0,6 (мг/экв)/100.

На каждом экспериментальном участке выполняли отбор образцов почвы для определения плотности загрязнения с помощью пробоотборника (Ø 40 мм) на глубину 200 мм в четырёх точках, из которых готовили одну смешанную пробу почвы. Шишки собирали с 15-20 деревьев на каждом участке, по 18-20 шишек с дерева.

В отобранных образцах почв и сосновых шишках были определены удельные активности изотопов плутония методом альфа-спектрометрии с предварительным радиохимическим выделением [11].

Рис. 1. Расположение участков отбора образцов почв и шишек в Полесском государственном радиационно-экологическом заповеднике.

Данная процедура включала в себя: обжиг образцов при температуре 530 оС в течение ~8-20 ч до полного озоления; полное разложение 10 г озоленной пробы с внесённым 242Pu в качестве трассера с получением 7,5 моль/л азотнокислого раствора изотопов плутония; стабилизация плутония в состоянии Pu4+; ионно-обменное хроматографическое выделение изотопов плутония с использованием анионита АВ-17; элюирование плутония 5% гидроксиламином; получение спектрометрического источника плутония путём фильтрования осадка, полученного из соответствующего элюента с последующим соосаждением его со фторидом лантана; альфа-спектрометрическое измерение и вычисление результата.

Результаты и обсуждение

Содержание плутония в образцах почвы и сосновых шишках в почве опытных объектов ПГРЭЗ и Козелужского лесничества Хойникского лесхоза представлены в табл. 1 и 2.

Диапазон концентрации изотопов плутония в образцах почвы для территории ПГРЭЗ составляет 1,8-141 и <0,82-55 Бк/кг для 239+240Pu и 238Pu соответственно. Концентрация 239+240Pu в сосновых шишках рассматриваемых территорий составляет <0,001-0,0041 Бк/кг.

Результаты анализа свидетельствуют о неоднородности выпадений плутония на рассматриваемых территориях, даже внутри выбранных участков. Так, диапазон концентраций 239+240Pu 1,8-22 Бк/кг наблюдался на участке вблизи населённого пункта Ломыш, 87-140 Бк/кг – на участке Масаны, 6,4-41 Бк/кг – на участке Кулажин. Диапазон концентраций 238Pu 4,6-19 Бк/кг наблюдался на участке вблизи населённого пункта Радин, 34-55 Бк/кг – на участке Масаны, 1,5-17 Бк/кг – на участке Кулажин.

Таблица 1

Концентрации изотопов плутония в почвах территории Полесского государственного радиационно-экологического заповедника и Козелужского лесничества

Хойникского лесхоза

№ пп	Код пробы	Концентрация, Бк/кг				238Pu/239+240Pu
		239+240Pu	среднее	238Pu	среднее
1	КЗ 40/4	4,0±0,6	4,0	1,4±0,2	1,4	0,35
2	Ф	5,2±0,8	5,2	2,0±0,3	2,0	0,38
3	Бч	8,1±1,2	8,1	0,82±0,15	0,82	0,10
4		22,0±3,3		–
5	Лм	1,8±0,3	11,0	–	–	–
6		9,7±1,4		–
7	Гн	6,7±1,0	6,7	2,0±0,3	2,0	0,30
9		18,0±2,5		4,6±0,7
10	Рн	24,0±3,4	27	12,0±1,7	12	0,44
11		38,0±5,3		19,0±2,7
12 13	Мс	87±12	110	34,0±4,8	45	0,41
		140±19		55,0±7,5
14		6,4±1,0		1,5±0,2
15		40,0±5,6		15,0±2,1
16	Кл	33,0±4,6	28	13,0±1,8	11	0,39
17		20,0±2,8		6,6±1,0
18		41,0±5,7		17,0±4,5

Таблица 2

Концентрации изотопов плутония в сосновых шишках с территории Полесского государственного радиационно-экологического заповедника и Козелужского лесничества Хойникского лесхоза

№ пп	Образец	Вес образца, г	Концентрация 239+240Pu, Бк/кг	Концентрация 238Pu, Бк/кг
1	КЗ 40/4	92,4	<0,001	<0,001
2	Ф	94,5	<0,001	<0,001
3	Гн	90,7	0,0013±0,00052	<0,001
4	Кл	75,1	0,0024±0,00096	<0,001
5	Мс	84,9	0,0041±0,0014	<0,001

На участках Козелужского лесничества, находящегося за пределами ПГРЭЗ, концентрация 239+240Pu находится на уровне n·100 Бк/кг, что на порядок превышает уровень глобальных выпадений n·10-1 Бк/кг [11].

Среднее значение изотопного соотношения 238Pu/239+240Pu составляет 0,35, в то время как в глобальных выпадениях 238Pu присутствует в соотношениях от 2 до 5% от 239+240Pu.

Для количественного описания параметров переноса радионуклидов из почвы в растения используют коэффициенты накопления (Кн), рассчитываемые как отношение содержания элементов в сухой биомассе растений к содержанию их в почве. Расчётные коэффициенты накопления представлены в табл. 3. Среднее значение рассчитывалось как среднее арифметическое значение из значимых величин (Гн, Кл, Мс).

Коэффициент накопления 239+240Pu в шишках сосны с территории ПГРЭЗ находится на уровне n·10-4. В публикациях мы не обнаружили информации по накоплению плутония сосновыми шишками.

Для хвои сосны, произрастающей на территории заповедника, Кн плутония оценивается в 3,2 ± 0,8·10^–4 [12]. Коэффициент накопления плутония ^239+240Pu структурными элементами ствола сосны, произрастающей на территории прохождения следа от первого наземного ядерного испытания, произведённого на СИП в 1949 г., составлял 1,8·10^-2-4,5·10^-1 для коры, 4,0·10^-3-1,2·10^-2 для луба, 1,6·10^-2-1,6·10^-1 для древесины в целом и 3,0·10^-3-6,9·10^-2 для ядровой части древесины [12]. Следовательно, Кн плутония для ствола сосны находится в диапазоне n·10^-3 – n·10^-1.

Таблица 3

Коэффициенты накопления 239+240Pu сосновыми шишками

Образец	Концентрация 239+240Pu, Бк/кг	Концентрация 239+240Pu в почве мест отбора, Бк/кг	Кн
КЗ 40/4	<0,001	4,0	<1,9·10-4
Ф	<0,001	5,2	<1,9·10-4
Гн	0,0013±0,00052	6,7	1,9·10-4
Кл	0,0024±0,00096	28	8,6·10-5
Мс	0,0041±0,0014	110	3,7·10-5
		Диапазон	<1,9·10-4-8,6·10-5
		Среднее	1,0·10-4

Полученное значение коэффициента накопления 239+240Pu сосновыми шишками сопоставимо с Кн для хвои сосны, произрастающей на территории ПГРЭЗ, и меньше значений Кн для древесины и коры ствола сосны, произрастающей на территории следа наземного взрыва, произведённого на территории СИП, более чем на порядок.

Заключение

Таким образом, в ходе настоящего исследования установлена неоднородность выпадений плутония на территории Полесского государственного радиационно-экологического заповедника. Уровень концентраций изотопов плутония в почвах составляет 1,8-141 и <0,82-55 Бк/кг для 239+240Pu и 238Pu соответственно.

На участках Козелужского лесничества, находящегося за пределами заповедника, концентрация 239+240Pu на порядок превышает уровень глобальных выпадений.

Концентрация 239+240Pu в сосновых шишках рассматриваемых территорий составляет <0,001-0,0041 Бк/кг. Коэффициент накопления 239+240Pu шишками сосны обыкновенной с территории заповедника находится на уровне n·10-4, что меньше значений Кн для ствола сосны более чем на порядок.