Свойства двухслойных комбинированных детекторов и рентгеновских флуоресцентных энергодисперсионных спектрометров на их основе
Автор: Портной Александр Юрьевич, Павлинский Г.В., Горбунов М.С., Сидорова Ю.И.
Журнал: Научное приборостроение @nauchnoe-priborostroenie
Рубрика: Исследования
Статья в выпуске: 1 т.22, 2012 года.
Бесплатный доступ
Предложена математическая модель двухслойных Si-Ge, Si-AsGa, Si-CdTe энергодисперсионных детекторов рентгеновского излучения, основанная на анализе процессов радиационного и электронного переносов в детекторе, а также модель рентгеновского флуоресцентного энергодисперсионного спектрометра на базе такого детектора. Методом Монте-Карло проведены расчеты вероятностей регистрации фотонов в различных частях функции отклика детектора. Показано, что при использовании схемы антисовпадений и использовании в качестве первого слоя Si-детектора, а второго слоя Ge-, AsGa- или CdTe-детектора возможно получение детектора с улучшенными характеристиками - с подавлением пиков потерь второго детектора и эффективностью регистрации при высокой энергии излучения, близкой к эффективности второго детектора. Показано, что при использовании такого детектора в рентгенофлуоресцентном энергодисперсионном спектрометре в случае рентгенорадиометрического анализа происходит увеличение соотношения сигнал/фон.
Рентгеновский двухслойный детектор, функция отклика, энергодисперсионный спектрометр, отношение сигнал/фон
Короткий адрес: https://sciup.org/14264769
IDR: 14264769
Текст научной статьи Свойства двухслойных комбинированных детекторов и рентгеновских флуоресцентных энергодисперсионных спектрометров на их основе
Соотношение аналитический сигнал / фон обусловливает такие важные метрологические параметры аппаратуры, как предел обнаружения, для любого спектрального метода анализа. В энергодисперсионном рентгенофлуоресцентном анализе (EDXRF), который широко применяется для определения химического состава, это соотношение в значительной мере зависит от свойств детектора (Si- или Ge-детекторы) и регистрирующей электроники, при этом функция отклика детектора играет важную роль в формировании отношения сигнал / фон.
Расчет параметров функции отклика детектора в настоящее время в большинстве случаев осуществляется методом Монте-Карло [1–4], который позволяет моделировать многократные взаимодействия, происходящие в детекторе при регистрации излучения. Другой подход к расчету спектров, возникающих при многократных взаимодействиях, основан на решении транспортного уравнения и рассмотрен, например, в работах [5, 6].
Исследованию функции отклика детектора посвящен ряд работ, например [7–19]. Однако в большинстве из них не уделяют должного внимания возможности регистрации фотона в низкоэнергетической области после его комптоновского рассеяния в детекторе (регистрация фотона в "горбе потерь"). В работе [7] рассматривается формирование "горба потерь" без рассмотрения процес- сов регистрации в других областях функции отклика детектора. В работе [8] упоминают об этой существенной составляющей функции отклика детектора. А.Н. Жуковский и др. [9] приводят формулу для расчета интенсивности указанной составляющей функции отклика детектора, однако обращено внимание на то, что формула не везде корректна. В работах [10–13] функция отклика детектора рассматривается при невысокой энергии попадающего в детектор излучения (5–20 кэВ), где "горб потерь" смещен в низкоэнергетическую область и не является существенным. В работе [14] рассчитывают функцию отклика Ge-детектора, однако только в приближении угла комптоновского рассеяния излучения Θ = 180º.
В работах [15, 16] рассматривается формирование сигнала и фона, однако отсутствует математическое описание процессов, формирующих функцию отклика детектора.
Расчету функции отклика детектора с учетом "горба потерь" методом Монте-Карло посвящены наши работы [17–19], в которых также показана возможность расчета аналитического сигнала и фона в энергодисперсионном рентгенофлуоресцентном анализе путем рассмотрения процессов переноса энергии не только в образце, но и в детекторе.
При использовании Si-детектора в областях энергий выше 30 кэВ существенной становится вероятность регистрации таких фотонов в "горбе потерь", что приводит к значительному увеличе- нию фона в области малых энергий [17–19].
В работе [20] было сообщено о создании Si-детекторов с толщиной мертвого слоя 0.2 мкм для детектора с Au-электродом и 0.1 мкм для детектора с Pd-электродом; по всей видимости, детекторы с подобной толщиной мертвого слоя считаются в настоящее время высококачественными.
Для подавления горба потерь в гамма-области излучения применялись схемы [21, 22], в которых использовались сегментированные либо двухслойные Ge-детекторы и электронные схемы, работающие либо в режиме с режекцией, либо в режиме суммирования амплитуд одновременно пришедших импульсов.
Существенным недостатком Ge-детектора в рентгеновской области спектра является высокая вероятность регистрации в пиках K фотопотерь в областях энергий выше K-края поглощения вследствие большого выхода флуоресценции Ge. Этот процесс приводит к увеличению фона в областях, отличающихся от энергии регистрируемых интенсивных линий на энергию K α и K β флуоресцентных фотонов Ge [19].
Перспективными материалами для изготовления детекторов считаются AsGa и CdTe [23]. Недостатком этих детекторов по сравнению с Ge является удвоенное количество пиков потерь, соответствующих флуоресцентному излучению обоих входящих в детектор элементов, что в ряде случаев затрудняет расшифровку спектров. Возможно, это является одной из причин редкого использования подобных детекторов для детектирования рентгеновского излучения.
В рассматриваемых в данной работе детекторах для регистрации излучения использованы Si- и Ge-детекторы рентгеновского излучения (комбинированный Si-Ge детектор), расположенные непосредственно друг за другом, либо Si- и AsGa-детекторы (комбинированный Si-AsGa-детектор), либо Si- и CdTe-детекторы (комбинированный SiCdTe-детектор), расположенные аналогично, а также электронная схема, аналогичная по свойствам использованным в работах [21, 22]. Ближним к источнику ионизирующего излучения является тонкий (порядка 0.5 мм) Si-детектор, который выполняет роль основного детектора падающего излучения при энергиях излучения до 10–20 кэВ и роль детектора фотонов K-фотопотерь Ge- (либо AsGa-, либо CdTe-) детектора при более высоких энергиях (рис. 1). Подобный детектор (Si-Ge) был рассмотрен нами в работе [24] с точки зрения оценки параметров его функции отклика детектора.
Цель данной работы — расчет параметров функции отклика подобных комбинированных Si-Ge, Si-AsGa, Si-CdTe детекторов и оценка уровня фона для некоторых случаев применения подобного детектора в рентгенофлуоресцентном энергодисперсионном спектрометре.
ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ ССЫЛКИ
В детекторе при регистрации фотона в рентгеновской области излучения происходят процессы фотопоглощения, когерентного и комптоновского рассеяний. В результате набора подобных взаимодействий фотон, попавший в детектор с энергией E дет , может быть полностью поглощен, преобразовавшись в поток электронов, которые в дальнейшем дадут импульс тока с зарядом Q дет = С∙E дет ( С — коэффициент пропорциональности) и будут зарегистрированы аппаратурой как импульс, соответствующий E дет . В то же время фотон может быть рассеян веществом детектора и покинуть его с энергией E дет_out . Тогда оставшиеся в детекторе свободные электроны будут зарегистрированы как фотон с энергией E' дет =E дет – E дет_out . В этом случае при регистрации образуется пик потерь в результате фотопоглощения с последующей флуоресценцией и "горб потерь" в результате комптоновского рассеяния.

Рис. 1. Схема двухслойного рентгеновского комбинированного детектора
K дет ( E 0 , E )

Рис. 2. Структура функции отклика Si-детектора.
пик полного поглощения, K-фотопотери, горб потерь, электронный хвост потерь
При оценке неполного сбора заряда [25] толщина мертвого слоя принималась равной 0.1 мкм, что соответствует параметрам высококачественных детекторов [20]. При таких толщинах мертвого слоя расчеты, приведенные в работах [17–19], становятся справедливыми.
Для численной оценки результатов многократных взаимодействий излучения с веществом детектора был применен метод Монте-Карло, который позволяет учесть геометрические особенности детектора и возможность многократных взаимодействий. При большом количестве испытаний точность этого метода становится вполне приемлемой для целей оценки свойств детекторов.
Вероятности взаимодействия фотона с веществом детектора описывались согласно работам [26] — для фотопоглощения, [27, 28] — когерентного и комптоновского рассеяний. Выход флуоресценции соответствует данным работы [29]. При каждом событии, при котором появляется электрон с высокой энергией (фотопоглощение, безра-диационный (Оже) переход, комптоновское рассеяние), просчитывается вероятность выхода электрона за пределы чувствительной области детектора. При этом используется приближение Томсо-на—Уидингтона [30] и поправка на анизотропность электронов [10].
Так как результатам моделирования по методу Монте-Карло всегда присуща статистическая погрешность, то осуществляется сглаживание полученных результатов. При этом учитывается как энергетическое разрешение конкретного детектора, так и уширение аналитических линий с ростом энергии фотона. Сглаживание ведется с окном, соответствующим энергетическому разрешению детектора, наблюдаемому экспериментально на линиях флуоресценции.
При одновременной регистрации фотона в двух детекторах будем считать, что такое событие мо- жет быть определено схемой временных совпадений, и электронная схема должна либо запретить регистрацию подобного события, либо зарегистрировать импульс с суммарной энергией. Очевидно, что при подобных реализациях спектры, регистрируемые обоими детекторами, должны быть совмещены по энергетической шкале. Подобная градуировка может быть проведена в области энергий, где эффективность кремниевого детектора начинает падать.
В работах [18, 19] показано, что изменение толщины детектора в основном влияет на вероятность регистрации фотона в пике полного поглощения p эфф и в горбе потерь, обусловленном выходом комптоновски рассеянного фотона p комп . Вероятности регистрации в пике K-фотопотерь p ф и в хвосте, обусловленном выходом электронов, p эл практически не зависят от толщины при размерах детекторов, характерных для полупроводниковых.
Также в этих работах показано, что наблюдается хорошее соответствие (±30 %) расчетных и экспериментальных данных в областях функции отклика детектора, регистрация в которых обусловлена процессами переноса излучения (регистрация в пике полного поглощения, пиках потерь и горбе потерь), и удовлетворительное согласие для высококачественных детекторов в областях функции отклика детектора, в которых регистрация обусловлена процессами переноса электронов (хвост потерь). Это дает основание предполагать, что для рассматриваемого в данной работе двухслойного детектора модель будет давать хорошее согласие в областях, где фон обусловлен регистрацией в пиках потерь и горбе потерь.
ОЦЕНКА ПАРАМЕТРОВ ФУНКЦИИ ОТКЛИКА ДЕТЕКТОРА
На рис. 2 показана структура функции отклика
Si-детектора K дет ( E 0 , E ), которая представляет собой распределение вероятности регистрации попавшего в детектор фотона с энергией E 0 как фотона с энергией E . В случае полного поглощения энергии фотона в детекторе он будет зарегистрирован в пике полного поглощения с энергией E 0 , в случае фотопоглощения c последующим выходом флуоресцентного фотона Si — в пике K-фотопотерь с энергией E 0 – E Kα ; в случае выхода электрона высокой энергии из чувствительной области детектора — в хвосте с энергией от 0 до E 0 ; в случае комптоновского рассеяния с выходом рассеянного фотона из детектора — в горбе потерь с энергией от 0 до максимальной энергии электронов отдачи E комп_эл_max ( E 0 ).
Структура функции отклика Ge-детектора (рис. 3) несколько отличается от функции отклика Si-детектора.
– В области энергий фотонов ниже K-края поглощения Ge, примерно до 5 кэВ, существенным является L-пик фотопотерь, содержащий компоненты, соответствующие L-излучению Ge.
– В области энергий фотонов выше K-края поглощения Ge очень большая вероятность выхода флуоресцентного фотона Ge из детектора вследствие большего, чем у Si, выхода флуоресценции. Это обусловливает очень большую вероятность (порядка 20 %) регистрации фотона в пике K-фотопотерь. При увеличении энергии фотона вероятность регистрации в пике K-фотопотерь монотонно убывает, однако до энергий порядка 50– 60 кэВ составляет не менее 1 %. Следствием этого в спектрах EDXRF будут линии, отличающиеся от ярких линий спектра на энергию K α и K β флуоресцентных квантов Ge.
– Вероятность регистрации в горбе потерь существенно меньше таковой для Si-детектора.

Рис. 3. Структура функции отклика Ge-детектора.
пик полного поглощения,
K-фотопотери, горб потерь, электронный хвост потерь

Рис. 4. Структура функции отклика AsGa- или CdTe-детектора.
пик полного поглощения, K-фотопотери, горб потерь, электронный хвост потерь

Рис. 5. Структура функции отклика комбинированного Si-Ge детектора. пик полного поглощения, K-фотопотери, горб потерь, электронный хвост потерь
Si-AsGa,
K дет ( E 0 , E ) Si-CdTe

Рис. 6. Структура функции отклика комбинированного Si-AsGa- или Si-CdTe-детектора.
пик полного поглощения, K-фотопотери, горб потерь, электронный хвост потерь
Структура функции отклика AsGa- и CdTe-детектора (рис. 4) отличается от структуры функции отклика Ge-детектора в основном удвоенным количеством пиков фотопотерь, соответствующих как As, так и Ga. Также, подобно Ge-детектору, для AsGa-детектора вероятность регистрации в горбе потерь существенно меньше, чем для Si-детектора.
Структура функции отклика рассматриваемых в данной работе комбинированных детекторов приведена на рис. 5 для Si-Ge-детектора и на рис. 6 для Si-AsGa и Si-CdTe детекторов. Отличием является наличие пиков K-фотопотерь как Si, так и Ge или AsGa (или CdTe) (вероятностями регистрации в L-пике фотопотерь для комбинированных детекторов можно пренебречь, исходя из результатов расчетов). При этом интенсивность пиков фотопотерь в комбинированном детекторе существенно ниже, чем для однослойных Ge, AsGa или CdTe детекторов. Это связано с тем, что флуоресцентные фотоны Ge (AsGa или CdTe), выход которых через входную плоскость детектора сопровождается появлением пика фотопотерь, эффективно поглощаются чувствительным слоем Si-детектора.
Результаты расчета вероятностей регистрации фотона в разных частях функции отклика детектора показаны на рис. 7, а, б, для Si-детектора с толщинами 6 и 0.6 мм соответственно. На рис. 7, в, г, приведены те же вероятности для Ge-детектора и для рассматриваемого комбинированного Si-Ge-детектора соответственно.
Как было показано в работах [18, 19] и может быть оценено по рис. 7, а, б, изменение толщины однослойного детектора влияет в основном на вероятности регистрации в пике полного поглощения p эфф и в горбе потерь p комп . Расчетные вероятности регистрации в хвосте потерь, обусловленном выходом электронов высоких энергий, и пике фотопотерь практически не зависят от толщины.

Рис. 7. Зависимости вероятностей регистрации фотона в различных частях функции отклика детектора от энергии фотона.
а — Si-детектор толщиной 6 мм; б — Si-детектор толщиной 0.6 мм; в — Ge-детектор толщиной 5 мм;
г — комбинированный Si-Ge-детектор с Si-детектором толщиной 0.5 мм и Ge-детектором толщиной 5 мм.
вероятность регистрации фотона в пике полного поглощения (эффективность детектора p эфф ), вероятность регистрации в пике фотопотерь p ф , вероятность регистрации в горбе потерь p комп
Это связано с тем, что потери вследствие выхода флуоресцентного фотона или электрона высокой энергии происходят в основном через входную поверхность детектора. Для Si-детектора вероятность p эфф регистрации фотона в пике полного поглощения и вероятность p комп регистрации в горбе потерь становятся примерно равными при энергии фотонов примерно 60–70 кэВ. Это результат примерного равенства сечений фотопоглощения и комптоновского рассеяния в этой области энергий. Уменьшение толщины Si-детектора приводит к уменьшению в этом диапазоне энергий вероятности регистрации фотона как в пике полного поглощения, так и горбе потерь (см. рис. 7, а, б).
В рассматриваемых комбинированных Si-Ge, Si-AsGa, Si-CdTe детекторах регистрация фотона низкой энергии (до 8–20 кэВ в зависимости от толщины используемого Si-детектора) осуществляется Si-детектором, имеющим низкую вероятность регистрации фотона в пике фотопотерь. При большей энергии фотона (диапазон энергий 8– 40 кэВ) регистрация фотона происходит как в Si, так и в Ge, или AsGa, или в CdTe детекторах. При этом существует практически 100 % вероятность того, что флуоресцентный фотон Ge (или AsGa, или CdTe) детектора, выходящий через входную плоскость детектора (случай, когда для одиночного Ge-, или AsGa-, или CdTe-детектора фотон регистрируется в пике фотопотерь), будет зарегистрирован Si-детектором. Эти два события (регистрация вторым детектором фотона в пике фотопотерь и регистрация флуоресцентного фотона второго детектора кремниевым детектором) будут зарегистрированы как практически одновременные события, что предполагает два варианта работы электронной схемы, аналогичной приведенным в работах [20, 21]:
– с суммированием амплитуд импульсов, что должно позволить получить полную энергию попавшего в комбинированный полупроводниковый детектор фотона;
– с запрещением работы схемы регистрации (схема антисовпадений).
Для комбинированного полупроводникового детектора рентгеновского излучения видны следующие преимущества по сравнению с однослойным (см. рис. 7, в, г, для Ge и Si-Ge детекторов; рис. 7, а, б, для AsGa и Si-AsGa детекторов; рис. 8 для CdTe и Si-CdTe детекторов соответственно):
– ненулевая вероятность регистрации в пике полного поглощения при высоких энергиях излучения, характерная для второго детектора;
– отсутствие провала эффективности при переходе через K-край поглощения Ge (или AsGa, или CdTe), поскольку, во-первых, провал эффективности обусловлен регистрацией фотона детектором в пике K-фотопотерь, во-вторых — регистрация большей части излучения для данной области излучения происходит в Si-детекторе;
– меньшая интенсивность регистрации в горбе потерь, чем для толстого Si-детектора [18, 19]. Это объясняется тем, что при высоких энергиях излучения регистрация фотонов происходит в основном во втором детекторе с бóльшим Z;
– для комбинированного детектора при энергиях излучения, больших 40 кэВ, большая часть рентгеновских фотонов будет регистрироваться во втором детекторе с бóльшим Z, что обусловливает высокую вероятность регистрации в пике полного поглощения, характерную для детекторов с большим Z в этой области.
Оценка толщины Si-детектора, устанавливаемого перед Ge, AsGa или CdTe детекторами, может быть выполнена следующим образом (рис. 8, 9):
– во-первых, эффективность Si-детектора на линиях флуоресценции Ge, AsGa, CdTe должна быть близка к единице, что обусловливает толщину Si-детектора не менее 0.2 мм для Si-AsGa и не менее 0.5 мм для Si-CdTe детектора;
– во-вторых, должен быть обеспечен спад эффективности Si-детектора в области энергий более 20–30 кэВ, в которой становится значимой регистрация излучения в горбе потерь вследствие комптоновского рассеяния. Это требование обусловливает максимальную толщину Si-детектора 1 мм. При большей толщине Si-детектора (рис. 8, в, рис. 9, г) начинает расти вероятность регистрации в горбе потерь.

E , кэВ
P ( E ) б

E , кэВ
Рис. 8. Зависимости вероятностей регистрации фотона в различных частях функции отклика детектора от энергии фотона для AsGa- и Si-AsGa-детекторов.
а — AsGa-детектор толщиной 6 мм; б — комбинированный Si-AsGa-детектор с толщиной AsGa-детектора 5 мм и Si-детектором толщиной 0.6 мм; в — комбинированный Si-AsGa-детектор с толщиной AsGa-детектора 5 мм и Si-детектором толщиной 2 мм.
вероятность регистрации фотона в пике полного поглощения (эффективность детектора pэфф), вероятность регистрации в пике фото потерь pф, вероятность регистрации в горбе по терь pкомп

Рис. 9. Зависимости вероятностей регистрации фотона в различных частях функции отклика детектора от энергии фотона для CdTe- и Si-CdTe-детекторов.
а — CdTe-детектор толщиной 6 мм; б — комбинированный Si-CdTe-детектор с толщиной CdTe-детектора 5 мм и Si-детектором толщиной 0.5 мм; в — комбинированный Si-CdTe-детектор с толщиной CdTe-детектора 5 мм и Si-детектором толщиной 1 мм; г — комбинированный Si-CdTe-детектор с толщиной CdTe-детектора 5 мм и Si-детектором толщиной 2 мм.
вероятность регистрации фотона в пике полного поглощения (эффективность детектора p эфф ), вероятность регистрации в пике фотопотерь p ф , вероятность регистрации в горбе потерь p комп
РАСЧЕТНЫЙ УРОВЕНЬ СИГНАЛА И ФОНА ДЛЯ ЭНЕРГОДИСПЕРСИОННОГО СПЕКТРОМЕТРА
Для моделирования спектров излучения, попадающего в детектор, использовалась модель работы [17], включающая в себя геометрический фактор спектрометра и однократные процессы взаимодействия излучения с образцом: флуоресценцию, когерентное и комптоновское рассеяния, тормозное излучение фото-, Оже- и комптоновских электронов, возникающие в образце. Спектр, регистрируемый детектором, рассчитывался как свертка спектра, попадающего в детектор, и функции отклика детектора.
Как было показано в работах [18, 19], в случае использования рентгеновских трубок (с напряжением до 50 кВ) для возбуждения флуоресценции сигнал и фон слабо зависят от детектора, поскольку фон в основном обусловлен регистрацией рассеянного излучения. Подобный случай показан на рис. 10 для Si, Ge и Si-Ge детекторов с толщиной мертвого слоя порядка 0.1 мкм, Rh-рентгеновской трубки с напряжением 40 кВ и медного образца. Для этого случая уровень фона при использовании Si-Ge-детектора практически не отличается от уровня фона для Si-детектора.
На рис. 11 показан расчетный сигнал и фон для случая облучения медного образца излучением источника 109Cd и регистрации излучения с помощью однослойных Si, Ge и комбинированного Si-Ge детекторов.


Рис. 10. Расчетный уровень сигнала и фона при использовании рентгеновской трубки для возбуждения флуоресценции.
Rh-рентгеновская трубка с напряжением 40 кВ, Cu-образец

Рис. 11. Расчетный уровень сигнала и фона.
Пунктирная линия — Si-детектор (толщина 5 мм); точечная линия — Ge-детектор (толщина 5 мм); непрерывная линия — комбинированный Si-Ge-детектор (толщина Si-детектора — 1 мм, толщина Ge-детектора — 5 мм). Источник излучения — 109Cd. Образец — Cu
Из рисунка видно, что при использовании Si-детектора фон в области 2–20 кэВ будет повышен вследствие регистрации высокоэнергетического излучения (линия 88 кэВ источника 109Cd), рассеянного когерентно и некогерентно образцом и зарегистрированного впоследствии детектором в горбе потерь [18, 19]. В случае использования Ge-детектора значительная часть фона в области энергий 10–15 кэВ обусловлена [19] регистрацией в пиках фотопотерь когерентно и некогерентно рассеянного образцом излучения (линии 22.1 кэВ и 24.8 кэВ источника 109Cd). Рассматриваемый комбинированный Si-Ge-детектор в этих условиях имеет наименьший уровень фона вследствие более низкой вероятности регистрации в горбе потерь по сравнению с Ge-детектором и пиках фотопотерь по сравнению с Si-детектором. Подобный результат можно ожидать и от других комбинированных детекторов, поскольку их характеристики являются весьма близкими.
Следует отметить, что приведенная в данной работе модель хорошо описывает только высококачественные детекторы.