Теория рентгеновской дифракции на кристалле с поверхностным рельефом

Поверхностные дифракционные решетки используются в рентгеновской оптике [1], опто- и наноэлектронике [2]. Первые экспериментальные работы по исследованию тонкого 0,2 мкм поверхностного рельефа кристаллического кремния с периодом 10–20 мкм были проведены Аристовым и др. [3, 4] с использованием трёхкристального дифрактометра. Результаты дифракции на кристаллическом рельефе InP и GaAs с существенно мень- шим периодом представлены в работах [5–7]. Отметим, что рельеф поверхности InP имел синусоидальный вид [5], в то время как поверхность GaAs представляла латеральную поверхностную решётку с треугольным и прямоугольным сечением штриха [6]. В работе [7] трапецеидальный кристаллический рельеф GaAs с микронным периодом исследован методом трёхосевой дифракции. Теория рентгеновской дифракции на периодическом рельефе в рамках двухкристальной дифрактометрии рассмотрена в работе [8]. Следует отметить, что методами рассеяния рентгеновских лучей исследуются не только кристаллические структуры, но и поверхностный рельеф тонких полимерных плёнок [9]. Настоящая работа посвящена развитию общей теории дифракции рентгеновских лучей на поверхностном кристаллическом рельефе.

Рассмотрим дифракцию рентгеновских лучей на толстом кристалле с поверхностным рельефом применительно к трехосевой дифрактометрии (рис. 1). Пусть Л - период, l_x - ширина штриха, l_z -высота рельефа и L_z - толщина кристалла без рельефа (толщина подложки). Плоская рентгеновская волна падает на кристалл под скользящим углом 9₀ , отражённая волна регистрируется под углом 9_h . В обратном пространстве угловому положению (9₀,9_h) соответствует вектор q = k_h — k₀ — h (рис. 1), при этом проекции вектора в плоскости дифракции связаны с углами как q_x = k(cos9_h — cos9₀) — hsinф и q_z = k(sin9_h + sin9₀) — hcosф , где к = 2^/Л , Л - длина волны рентгеновского излучения, h = 2^/d - модуль вектора обратной решётки, ф - угол наклона отражающих атомных плоскостей к оси х .

Рис. 1. Схематическое изображение дифракции на поверхностном рельефе, Л - период рельефа, Z_x -средняя ширина штриха, l_z - высота рельефа, L_z -толщина подложки.

Fig. 1. Schematic representation of diffraction on the surface relief, Л - period of relief, Z_x — avera — ge stroke width, l_z - the height of relief, L_z - the thickness of the substrate.

j (1)

E.^^z) -^ J ', dxe "ⁱ^^x E 0.h (x,z) . (2)

Рассматриваемая проблема существенно упрощается в, так называемом, одномодовом режиме [11]. В рамках этого приближения не учитывается многоволновое взаимодействие рентгеновских полей соседних сателлитов, а падающая волна эффективно возбуждает только один дифракционный порядок. При этом предполагается выполнение условия l_x Д 9 « d , где l_x - средняя ширина штриха, Д 9 - ширина брэгговского пика кривой отражения кристалла, d - межплоскостное расстояние. В результате получаем следующие укороченные уравнения в одномодовом режиме:

^2 = ia 0 U a (z) E 0 (0,z) +ia_s U _ _m ⁽ z) ^Ё h⁽ k л m,z ⁾ , ^Л^ = —ia h U_m(z) E 0 (0,z)

—i(a g U₀(z) + q — к _Л т cot(9_s — ф)) E_h(k ^ m,z).,

Здесь т - номер дифракционного порядка, к _Л = 2н/Л.

Ширина штриха на глубине z задаётся функцией lx(z). Удобно пользоваться безразмерными величинами, поэтому определим функцию r(Z) = lx(z)/Л относительно от безразмерной координаты Z = z/lz. Периодическую функцию профиля рельефа U(x,z) представим в виде ряда Фурье, коэффи- циенты которого равны:

U_m ⁽ z) =

sin^mr©) _e i„ _m p _a (2 ? -1) ят

Коэффициент линейной асимметрии Га в (4) позволяет задавать несимметричный профиль штриха (рис. 1). Если Га > 0, то форма штриха наклонена по направлению к падающему пучку, если Га < 0, то против этого направления.

Рис. 2. Схематическое изображение разбиения профиля штриха на элементарные слои в рамках решения задачи динамической дифракции.

Fig. 2. Schematic representation of the partitioning of the profile bar on the elementary layers in the framework of solving the problem of dynamic diffraction.

Система уравнений (3) может быть решена численными методами. Для этого профиль рельефа разбивается на N элементарных слоёв (рис. 2), нумерация слоёв производится снизу вверх. Для каждого элементарного слоя функция Um(z) принимает постоянное значение Um(z„), где z„ = (z„ + zn+1)/2 - координата середины п-го слоя, z„ и zn+1 - координаты верхней и нижней границ п-го слоя. По рекуррентной формуле, начиная с нижнего слоя кристалла, амплитудный коэффициент отражения (АКО) которого равен Д®, последовательно вычисляется АКО по толщине рельефа с учётом добавления верхних элементарных слоёв для каждого дифракционного порядка:

(n)   (т) ⁽т) ⁽т) (т)  (т)

(т)   ' n ^T^ n ^t n    ' n ' n /ⁿ n-i

'"   =        1-Г т^П ^-1        ’

где t„m) = ^ ei(ao^o(2n) <»n/Dt и t^ =ф e-^o(Zn)-<»n/Dt — амплитудные коэффициенты пропускания слоя с номером п в направлении прохождения и дифракции, rn(m) = a^Um(zn)/ Dr, ^п agU-m(zn)/Dr амплитудные коэффициенты отражения для п-го слоя в направлении дифракции и прохождения, соответст- венно, Тп = zn - zn-1 - толщина п-го слоя, Dt = ^ cos(^ Zn) — iff sin(^ Zn), Dr = a + i^ cot(^ Zn), ff=(dz + aU0(Zn)^/2, ^ = ^ff^—a^a^um^Zn^U-m^Zn;), a = a0 + a0. Фурье амплитуда отражённой волны от кристалла с рельефом равна

Е_н(к л т,0) = й ^^т\ Ё₀(0,0),               (6)

где Е₀(0,0) - амплитуда падающей волны в Фурье пространстве. Динамическое отражение от кристалла без рельефа имеет следующее решение:

^Д0^т) = ^— ^Wm.        (7)

Здесь с 1, т = 0,

^От 10, т ^ 0, ^ = 7ff ² — a^ .

Для модели полубесконечной кристаллической подложки ( L_z ^ ”) решение (7) трансформируется к виду fl 0^m) = —a_h8_m/(ff + ^ sign(Im^)) .

Из решения (7) следует, что дифракция рентгеновских лучей в подложке сказывается только на отражение в нулевой дифракционный порядок, а на сателлитную структуру остальных порядков не оказывает никакого влияния.

Запишем выражение для интенсивности отражённой волны применительно к трёхосевой схеме дифракции

/Г^М^Х         (8)

где /₀ - интенсивность падающей волны, b = Y o /y ^ -фактор асимметрии.

2.Кинематическое приближение. Аналитические решения

.

Присутствующая в экспоненте (10) функция заполнения равна

_y( CW₀^{Z iz} dz U 0 (z) . (11)

Заметим, что отношение средней ширины штриха к периоду рельефа Г = и(1) . Функцией заполнения и показывает как меняется доля рассеивающего вещества в объеме штриха с глубиной z .

Общее условие, которое определяет границы применимости кинематического приближения, соответствует:

¹ |д (^т) | ² «1 . (12)

Для нулевого порядка дифракции вклад АКО состоит из слабого кинематического отражения от рельефа и сильного динамического отражения от нижней части кристалла (подложки). В угловой области ненулевых дифракционных порядков ( т ^ 0 ) отражение от подложки отсутствует, следовательно, можно записать

д (^т) __Г1 (^т) . (13)

В отличие от динамической дифракции, в кинематическом приближении можно получить аналитическое решение задачи для различных моделей штриха.

• 2.1. Трапецеидальная модель

Трапецеидальная форма штриха является наиболее простой моделью. Вместе с тем эта модель позволяет дополнительно описать рельеф с прямоугольным и треугольным профилем штриха, а также в форме параллелограмма. Трапецеидальная модель храктеризуется двумя параметрами. Величина Γ задаёт отношение средней ширины трапеции Т_х к периоду Л. Второй параметр Г_д определяет профиль штриха (рис. 3 a ).

Рис. 3. Модели профилей штрихов трапецеидального ( a ), синусоидального ( b ) и параболического ( c ) рельефа.

Fig. 3. Models of the profiles of strokes of trapezoidal (a), sinusoidal (b) and parabolic (c) relief.

Размеры верхнего и нижнего оснований трапеции связаны соотношениями r _t = Г (1 — Г_д ) и Г _ь = Г (1 + Г_д ) , соответственно. Если Г_д = 0 и коэффициент линейной асимметрии в (4) Г _а = 0 , то штрихи имеют прямоугольную форму, при Г_д _ 1 -треугольную, а при Г_д _ —1 - форму перевёрнутого треугольника. Параметры трапецеидальной модели должны удовлетворять условиям:

0< Г <1, | Г д |<1, Г (1± Г д )<1 .     (14)

Для этой модели зависимость ширины штриха от приведённой глубины рельефа ζ следует из выражения

r ( Z ) = Г (1 + Г д (2 Z -1)) .          (15)

В случае трапецеидальной модели фунция v( Z ) = Г ((1 — Г _дХ + Г_дZ ² ) . Аналитическое решение выражения (10) будет иметь вид:

r₁ ^(m) = a_bZ z e ^ip [e ⁱ”^mГ /(ф + лт( Г _а + Г д Г ),р) -    (16)

e ^-I” ^mV^ + ^т( Г _а — Г_дГ ),р)]/(2^т).

Здесь введены безразмерные параметры ф = (q_z + ^r a)Z_z/2 и р = Г_дГ aZ_z . Присутствующий в (16) интеграл /(x,p) = j₀ ¹ dy _е“ у+‘р(у^2-1)/4 имеет решение, выраженное с помощью функции Доусона [13]:

/<х.Р> = ^ [e-F(* М) —_e^ ._F (. 1 Н)] (17)

Комплексное число с₁ = (1 + Z)/V2 .

Функция v( Z ) учитывает влияние особенностей формы штриха на процесс дифракции рентгеновских волн от кристаллического рельефа с учётом эффектов преломления и поглощения. Задача существенно упрощается для формы штриха со средней шириной ΓΛ и малым параметром Γ_Δ. Тогда функция v( Z ) ~ Г Z, и выражение (16) примет вид:

т^ ) « a_bZ_ze ^Ip [е ‘”^{т Г} sinc (ф + ^т( Г _а + Г_дГ )) — е ^{-тт Г} sinc (ф + ^т( Г _а — Г_дГ ))] /(2^т),

где sincx = (sinx)/x . Таким образом, решение (18) оправдано при малом значении параметра Γ_Δ. Отметим, что решение (18) в другом представлении ранее получено в работе [14].

• 2.2.    Синусоидальная модель

Для синусоидального рельефа (рис. 3 b ) функциональная зависимость ширины штриха от z имеет вид:

Г ( Z ) = ^ arccos(1 —2 Z ) .              (19)

Тогда функция (11) запишется как

v( Z ) = l J Z — Z ² + ²£¹ arccos(1 — 2 Z ) .      (20)

Поскольку (20) имеет сложный вид, поэтому интеграл (10) для синусоидального рельефа не приводится к аналитическому выражению и решение дифракционной задачи вычисляется численными методами.

Средняя ширина штриха для синусоидальной модели равна Г = 1/2. Если воспользоваться приближением функции и(Z) ~ Z/2, то для синусоидальной модели можно получить аналитическое решение АКО т™ « Za1T е1фд(т,ф + ятГа),      (21)

где ф = (q z + a/2)Z z /2 , д (т, х) = Z(—Z)^m7 m (x)/x, 7_т(х) - функция Бесселя первого рода. Отметим, что в устранимых особых точках функция д(±1,0) = ±1/4 , д(±2,0) = 0 , д(±3,0) = 0 и т.д. Последнее означает факт расщепления сателлитных пиков с дифракционными порядками |т| > 2 . Похожее по структуре решение получено при исследовании дифракции в кристалле, промодулированного поверхностной акустической волной [15].

Модель трапецеидального профиля штриха (16) может быть использована как приближение для кристалла с синусоидальным рельефом, применяя принцип оптимальной подгонки. Пусть синусоидальная модель определена функцией Г ₁«) , а трапецеидальная - Г ₂«) . Полагая равной среднюю ширину штрихов обоих моделей Г ₁ = Г ₂ (в нашем случае Г ₁ = 1/2 ), подберём такое значение параметра Г_д, чтобы минимизировать разницу Г ₁«) — Г ₂«) по всей глубине рельефа. Таким образом получаем для синусоидальной модели Г д = 3/4 . Сравнение решений обоих моделей будет дано ниже.

• 2.3.    Параболическая модель

Интересной с практической точки зрения является параболическая модель штриха, показанная на рис. 3 c . На рис. 4 b и c представлены варианты этой модели, которые могут адекватно описывать экспериментальные измерения [6,12].

Рис. 4. Расчетные профили штрихов синусоидальной ( a ) и параболической ( b и c ) моделей и соответствующие им оптимальные подгонки трапецеидальной моделью ( d – f ).

Fig. 4. The calculated profiles of strokes of sinusoidal ( a) and parabolic ( b and c ) models and corresponding optimal fit by trapezoidal model ( d - f).

Отметим, что параболическая модель штриха впервые предложена в данной работе. В основе модели лежит идея описания стенки штриха полиномами второй степени. Следующие параметрические уравнения описывают правую стенку штриха параболического рельефа:

^x(t) = 2 ^{+ 2Z} t ^t + ^(Zb ^{— Z}t ^{— 4Z} t )~.

z(t) = Z_z(2t — t ² ).

I

Переменная t принимает численные значения на отрезке [0;1]. Латеральные параметры штриха Z_t = Г _t Л, Z_b = Г _ь Л и Z_T = Г _т Л представлены на рис. 3 c . Следовательно, параболическая модель описывается тремя параметрами - Г _ь , Г _t и Г _т . Исключая из (22) параметр t и принимая ширину штриха равной Z_x(z) = 2x(z) , получаем

Г(0 = Р 1 +Р 2 С + P 3 /1- Z.          (23)

Здесь присутствуют безразмерные параметры

Р 1 = 2 Г ь — Г t — 4 Г _Т, Р 2 = ^Г t ^{— Г} Ь ^{+ 4 Г} т , Р з = 2( Г t — Г ь + 2 Г _Т).

Средняя ширина штриха параболической модели равна

Г =Р 1 + ^ Р 2 + " Р з .

Оптимальная подгонка параболического профиля трапецеидальной моделью возможна с использованием параметра

Г д =

15р₂-12р₃ 30р₁ + 15р₂ + 20р₃ ^.

При этом заметим, что трапецеидальная модель с параметрами (25) и (26) будет правильной до тех пор, пока выполняются условия (9).

Можно проверить правильность выбранных параметров параболической модели, используя следующие условия: 0 <  Г _ь< 1 , 0 <  Г _с< 1 , 0 <  Г < 1 , 0 < Г«_е) < 1 при 0 <  Z _e< 1 , где < _е = 1 -(Р з /(2Р 2 )) ² .

Для параболического рельефа функция и«) имеет достаточно сложный вид:

u( Z ) = P i Z + P 2 Z     ^р П/1 Z ) ³ -1) .     (27)

Поскольку выражение (10) не имеет аналитического решения, угловое распределение интенсивности рассеяния вычисляется численными методами. АКО для параболической модели можно получить в аналитическом виде, если воспользоваться приближением функции и( Z ) ~ Г Z:

Г 1^(т) « а^е ^;,р [е ^{;ят 1}Х<р + ^т( Г _а + Г д Г ),р) - (28) е ^{-1лт Г} ^(^ + лт( Г _а — Г_дГ ), -р)]/(2^т).

Здесь введены параметры ^ = (q_z + Г а)/ ^ /2 и р = 2лтр₃ . Функция h(x,p) в (28) имеет следующий вид:

h(x,p) = —— (sin^ + ^[е ¹* ¹^^) +

* 2          ¹ V* 2           V* 2

_e -iz₁ ^ ( C 2 (4z+³P^/S⁾ )j)

где C 2 =(i-1)/4 , X i ^x- ^O p , * 2 = х + | р .

Заме-

тим, что в рамках приближения u( Z ) ~ ГZ решения (16) и (28) по своей структуре совпадают.

• 3. Численное моделирование

Численное моделирование углового распределения интенсивности рассеяния на кристалле с рельефом выполнено для кристалла кремния. Выбрано симметричное отражение (111) ст -поляризо-ванного рентгеновского излучения с Л = 0.154 нм . Результаты численного моделирования представлены на рис. 5–10.

Трапецеидальная модель профиля штриха уже анализировалась в ряде работ. Поэтому в настоящей статье основное внимание уделено синусоидальной и параболической моделям. Конкретные варинаты анализируемых моделей представлены на рис. 4 a-с . На рис. 4 d - f показаны соответствующие оптимальные подгонки трапецеидальной моделью.

На рис. 5–7 представлены карты интенсивности рассеяния в обратном пространстве (Reciprocal space mapping, RSM) вблизи узла (111) обратной решётки кристалла кремния с рельефом. Пиктограммы на картах и ^-сечениях поясняют выбор модели штриха, используемой в расчётах. Высота поверхностного рельефа составила 3 мкм, период поверхностной решётки – 2 мкм. Расчёты проводились по динамической теории на основе решения (5). Распределение отражённой плоской рентгеновской волны в обратном пространстве от ла-терально неограниченной дифракционной решётки представляет собой вдоль оси q* набор периодически расположенных бесконечно тонких линий (рис. 5). Расстояние между линиями равно 2^/Л. На рисунке обозначены номера порядков дифракции от кристаллического рельефа.

Рис. 5. RSM на кристалле с синусоидальным рельефом для плоской волны без учёта инструментальной функции. Дифракционные порядки представляют собой 6-функцию в латеральном направлении.

Fig. 5. RSM on the crystal with a sinusoidal-shaped relief for plane wave without the instrumental function. Diffraction orders represent the 6-function in the lateral direction.

Визуализация расчётной дифракционной картины вблизи узла обратной решётки Si(111) возможна с учётом инструментальной функции [16]. Для вычисления RSM с учётом аппаратных искажений использовалось четырёхкратное отражение от кристалла монохроматора Ge(220) и трёхкратное отражение от кристалла анализатора Ge(220). На рис. 6, 7 представлены RSM, вычисленные с помощью инструментальной функции. Чувствительность рентгеновской дифракции к профилю штриха показана на рис. 6. На рис. 6 a можно заметить, что максимумы дифракционных порядков локализуются по q_z вдоль двух линий. Тангенс угла наклона первой линии равен Г_дГЛ /г₂ , второй - (- Г_дГЛ )/^ , где для синусоидального рельефа Г = 0.5 , Г_д = 0.75 . Если в сечении профиля штриха наблюдается линейная асимметрия, то форма максимумов не меняется, но их положения по оси q_z смещаются. На рис. 7 представлена RSM для синусоидального рельефа с коэффициентом линейной асимметрии Г _а = 0.25 . Здесь тангенс угла наклона первой линии равен ( Г_дГ - Г _а) • Л /1₂ , второй линии - (- Г_дГ - Г _а) • Л /1₂ . Таким образом, параметр Г _а влияет на угол наклона этих линий. Подобный вывод можно сделать относительно других моделей штриха.

На рис. 8 представлены q_z -сечения четвертого дифракционного порядка без учёта (кривая 1) и с учётом (кривая 2) инструментальной функции для различных моделей рельефа. Можно заметить, что для толстого рельефа (3 мкм ) разрешающая способность инструментальной функции не достаточ-

Рис. 6. RSM на кристалле с синусоидальным ( a ) и параболическим ( b , c ) рельефом с учётом инструментальной функции.

Fig. 6. RSM on the crystal with sinusoidal ( a ) and parabolic ( b,c ) relief, taking into account the instrumental function.

Рис. 7. RSM на кристалле с синусоидальным асимметричным рельефом с учётом инструментальной функции.

Fig. 7. RSM on the crystal with asymmetric sinusoidal relief taking into account the instrumental function.

на. Однако для RSM (с высотой кристаллического рельефа 1 мкм ) аппаратные искажения приемлемы. Несмотря на то, что глубина экстинкции отражения от кристалла Si(111) равна l_ext = 1.5 мкм, а толщина рельефа l_z вдвое превышает глубину экстинкции l_ext , сателлитная структура отражённой вол-

Рис. 8. Кривые q_z -сечений 4-го дифракционного порядка для кристалла с различными моделями рельефа и высоты l_z без учёта (кривая 1) и с учётом (кривая 2) инструментальной функции.

Fig. 8. Curves of q_z -sections of the 4-th diffraction order for the crystal with various models of relief and the height l_z without taking into account (curve 1) and with it (curve 2) of the instrumental function.

ны ненулевых дифракционных порядков удовлетворяет условию кинематического приближения (12). Это связано с латеральным размером рельефного штриха [17,18].

Рис. 9 позволяет оценить качество приближённых аналитических решений (21) и (28) для синусоидальной и параболической модели штриха соответственно. Кривые q_z -сечений первого и четвертого дифракционных порядков представлены в прямом масштабе. Кривые 1 соответствуют точному решению кинематического приближения, кривые 2 – соответствующим аналитическим решениям. Инструментальная функция в расчётах не учитывалась. Кривые 1, полученные интегрированием (10), на q_z -сечениях b и с имеют асимметричный вид, в то время как результат аналитического решения даёт симметричный профиль (кривая 2). Асимметрия кривой вызвана эффектом преломления рентгеновских лучей на поверхностном рельефе, у которого абсолютное значение параметра Γ_Δ существенно отличается от нуля. При этом асимметрия кривой возрастает с ростом толщины штрихов рельефа. Следовательно, аналитические решения (18) и (28), полученные путём упрощения функции заполнения v( Z ) ~ rz, справедливы для тонкого рельефа с небольшим значением коэффициента Γ_Δ. Заметим исключение: синусоидальный

Рис. 9. Кривые q_z -сечений 1-го и 4-го дифракционных порядков на кристалле с синусоидальным ( a ) и параболическим ( b и c ) рельефом, полученные численным интегрированием (кривые 1) и аналитически (кривые 2).

Fig. 9. Curves of q_z —sections of the 1st and 4th diffraction orders on the crystal with sinusoidal (a) and parabolic ( b and c ) relief obtained by numerical integration (curves 1) and analytically (curves 2).

Рис. 10. Кривые q_z -сечений 1-го и 4-го дифракционных порядков на кристалле с синусоидальным ( a ) и параболическим ( b и c ) рельефом. Кривые 1 соответствуют исходному профилю, кривые 2 – оптимальной подгонке трапецеидальной моделью.

Fig. 10. Curves of q_z — sections of the 1st and 4th diffraction orders on the crystal with sinusoidal ( a ) and parabolic ( b and c ) relief. Curves 1 correspond to the initial profile, curves 2 – the optimal fit by trapezoidal model.

рельеф имеет Г_д = 3/4 , но асимметрия кривых отражения ненулевых дифракционных порядков не наблюдается (рис. 6a).

Важным аспектом данной работы является оптимальная подгонка трапецеидальной модели штриха к другим моделям. На рис. 4 a - c показаны модели рельефа, а под ними – их оптимальные аналоги трапецеидального рельефа с указанем значений параметров. На рис. 10 представлены КДО (без учёта инструментальной функции) первого и четвёртого дифракционного порядка соответствующих моделей штриха. Заметные отличия в q_z - сечениях между исходной моделью и трапецеидальной наблюдаются с порядков |т| > 2 . То есть детали профиля сильно сказываются на формирование дальних дифракционных порядков. Поэтому в расчётах для объяснения эксперимента в работе [12] желательно учитывать особенности профиля штриха. Трапецеидальная модель является хорошим первоначальным приближением для задачи реконструкции рельефа по ближним дифракционным порядкам, так как содержит только два неизвестных параметра – Γ и Γ_Δ. Используя эти первоначальные данные, можно далее уточнять детали профиля штриха.

Заключение

Предложены модели профиля штриха кристаллического рельефа и решения задачи дифракции рентгеновской волны в кинематическом приближении. Описанный подход будет полезен для задачи реконструкции профиля штриха по данным высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии [19]. Использование кинематического приближения существенно сокращает вычислительный объём задачи. Представленные выводы могут быть востребованными в рентгеновской и нейтронной оптике.

Работа выполнена при частичной финансовой поддержке гранта РФФИ (проекты №17-02-00090A, №16-43-110350ра) и комплексной программы фундаментальных исследований УрО РАН (проект №18-10-2-23).