Переходный металл и неметаллический со-легирующий графен для электрокатализа реакции восстановления кислорода: исследование функциональной теории плотности

Топливные элементы с протонообменной мембраной (PEMFCs) являются жизненно важными устройствами для преобразования энергии в водородной экономике. В этом исследовании мы выполнили расчеты теории функционала плотности (DFT) для изучения процесса реакции восстановления 4e- кислорода на переходном металле, внедренном в одиночные и двойные вакансии (SV и DV) в графене. Мы рассчитали энергию связи и энергию адсорбции для CoX3 (X = B, C, N, Si, P и S) и CoX4 ((X = B, C, N, Si, P и S), внедренных в графен. Наши результаты DFT показывают, что образование CoX3 невозможно, а образование CoX4 возможно. Кроме того, решающая роль атомов лиганда вблизи внедренных атомов металла раскрывается с помощью теории молекулярных орбиталей. Затем рассчитывается свободная энергия Гиббса CoX4, и предполагается, что CoN4, CoS4 и CoP4 будут активными для катализирования ORR, и они также демонстрируют эффект координации атомов лиганда для каталитической активности центрального металла. Кроме того, мы заметили, что у них идентичный шаг определения скорости (RDS). Эта работа может предоставить некоторые ссылки на переходные атомы, каталитически легированные в углеродных материалах.