Тритиевое загрязнение почвы в местах проведения наземных ядерных испытаний на Семипалатинском испытательном полигоне
Автор: Тимонова Л.В., Ляхова О.Н., Айдарханов А.О., Сержанова З.Б.
Рубрика: Научные статьи
Статья в выпуске: 4 т.29, 2020 года.
Бесплатный доступ
Проведение ядерных испытаний на Семипалатинском полигоне привело к радиоактивному загрязнению окружающей среды, образовалось большое количество радиоактивных изотопов. Одним из основных в почве является 3Н. Считалось, что тритиевые загрязнения находятся в основном в местах подземных ядерных испытаний, а территории наземных испытаний на наличие 3H не рассматривались. Однако в ходе изучения тритиевого загрязнения почвы на площадке «Опытное поле», где были проведены наземные испытания, зафиксированы численные значения удельной активности 3Н. При исследованиях учитывалось, что 3Н при ядерных взрывах может нарабатываться в результате реакции активации (6Li3 + n → 4He2 + 3Н; 10B5 + n → 24He2 + 3Н; 14N + n → 12C + 3Н), так же как 152Eu (151Eu63 + n → 152Eu63). Поэтому все отобранные образцы почвы анализировали на содержание не только 3Н, но и 152Eu. В последующем результаты об уровнях активности 3Н и 152Eu сравнивали для установления взаимосвязи и выявления механизма образования 3Н. В данной статье представлены результаты детальных исследований тритиевого загрязнения почвы на площадке «Опытное поле». Показан уровень содержания и характер распределения 3Н в эпицентральных зонах технических площадок и на участках, расположенных по мере удаления от эпицентров. Выявлена корреляционная зависимость между содержанием 3Н и 152Eu, на основании которой установлено, что основным механизмом образования 3Н является нейтронно-активационная реакция, происходившая во время проведения наземных ядерных испытаний.
Семипалатинский испытательный полигон, наземные ядерные испытания, площадка
Короткий адрес: https://sciup.org/170171547
IDR: 170171547 | DOI: 10.21870/0131-3878-2020-29-4-106-117
Текст научной статьи Тритиевое загрязнение почвы в местах проведения наземных ядерных испытаний на Семипалатинском испытательном полигоне
На сегодняшний день уже накоплен большой массив данных о радионуклидном загрязнении почвы площадки «Опытное поле». При проведении различного рода исследований на данной площадке основной акцент был сделан на изучение 241Am, 239+240Pu, 137Cs, 90Sr и 152Eu в почве [1]. Изучение трития (3Н) в почве на данной площадке ранее не проводилось. Считалось, что 3Н при проведении наземных ядерных взрывов выбрасывался в атмосферу и переносился с воздушными потоками далеко от мест проведения испытаний. В связи с этим, вопрос об уровне загрязнения почвы 3Н на различных участках в местах проведения наземных ядерных испытаний оставался открытым. Однако, первоначальные результаты исследований тритиевого загрязнения почвы на Семипалатинском испытательном полигоне показали, что в эпицентраль-ных зонах технических площадок 3Н в почве содержится в значимых количествах [2]. В связи с этим было проведено более детальное исследование тритиевого загрязнения почвы на площадке «Опытное поле». Цель данной работы – определение уровня и характера загрязнения почв тритием в местах проведения наземных испытаний на площадке «Опытное поле».
Материалы и методы
Участки исследований . Учитывая тот факт, что 3Н при проведении ядерных испытаний мог наработаться в результате реакции активации [3-5], то участки исследований выбирали согласно картам площадного распределения 152Eu, который также является продуктом активации. На площадке исследовали следующие участки:
-
- эпицентры взрывов на технических площадках П-1, П-2, П-7, П-3, П-5, П2-М;
-
- участки, расположенные по мере удаления от эпицентров;
-
- объект, расположенный вне технических площадок В-1.
Схема расположения исследовательских участков на испытательной площадке «Опытное поле» представлена на рис. 1. Отбор проб осуществлялся точечным методом, глубина отбора проб почвы составляла 0-10 см.

Рис. 1. Схема расположения точек отбора проб почвы на площадке «Опытное поле».
Лабораторный анализ. В литературных источниках [6-10] упоминается, что техника и методология работ, направленных на изучение 3Н, проводились на почвах, не подверженных ядерным испытаниям. Для определения содержания 3Н почва подготавливалась методом автоклавного разложения, который основан на минерализации почв в герметично замкнутом объёме при воздействии смеси минеральных кислот, повышенной температуры и давления [11, 12].
Для очистки от мешающих компонентов к определению удельной активности 3Н полученный раствор после автоклавного разложения подвергался дистилляции. Содержание 3Н во всех отобранных пробах почвы определялось проведением бета-спектрометрического анализа на жидкосцинтилляционном спектрометре «TRI-CARB 2900 TR».
Расчёт удельной активности 3Н производился на 1 кг почвы. Все отобранные пробы почвы дополнительно анализировались гамма-спектрометрическим методом на содержание 152Eu. Полученные результаты удельной активности 3Н и 152Eu сравнивались для установления взаимосвязи и выявления, таким образом, механизма образования 3Н.
Результаты и обсуждение
Уровень и характер распределения 3Н в почве . Проведённые исследования показали, что 3Н в почве в местах проведения наземных ядерных испытаниях присутствует в значимых количествах. Точки отбора проб и уровень содержания 3Н отображены на картах исследования 152Eu по результатам пешеходной гамма-съёмки (рис. 2, 4, 6, 8, 10, 11).
Площадка П-1. На площадке П-1 почва исследовалась как в эпицентре, так и по мере удаления от него по лучу протяжённостью 2000 м. Уровень содержания 3Н в почве составил от <100 до 184500 Бк/кг. Как видно на рис. 1, максимальное содержание 3Н находится в местах максимального загрязнения почвы 152Eu.
Так же, в пределах данной площадки исследованы объекты ИК-2, где имеется область скопления техногенных сооружений и К-1 с наличием трёх воронок. На объекте ИК-2 уровень содержания 3Н составлял до 3400 Бк/кг, на объекте К-1 тритиевого загрязнения, так же, как и загрязнения по 152Eu, не зафиксировано.

Рис. 2. Уровень содержания 3Н на площадке П-1.
В ходе исследований распределения 3Н по мере удаления от эпицентра взрыва выявлено, что с увеличением расстояния удельная активность 3Н в почве значительно снижается (рис. 3) и на расстоянии 1300 м достигает уровня предела обнаружения, который составляет 100 Бк/кг.

Рис. 3. Распределение 3H и 152Eu в почве по мере удаления от эпицентра взрыва на площадке П-1.
При сравнении распределения 3H и 152Eu в почве отмечена корреляционная зависимость. Это говорит о том, что одним из путей образования 3Н в почве являлась реакция нейтронной активации.
Площадка П-2, П-7. Для исследования 3Н в почве на площадках П-2, П-7 выделяли участки с максимальным радионуклидным загрязнением (рис. 4). Наибольшее значение тритиевого загрязнения в почве зафиксировано на участках 1 и 4. На данных участках удельная активность 3H составила порядка 20000 и 30000 Бк/кг соответственно. На участках 2 и 5 концентрация 3H в почве достигает порядка 14000 Бк/кг. Остальные участки отмечены меньшим уровнем тритиево-го загрязнения – до 10000 Бк/кг. На участках 16 и 19 содержание 3H составило <100 Бк/кг.

Рис. 4. Уровень содержания 3H на площадках П-2, П-7.
Распределение 3H в почве по удалению от эпицентра взрыва исследовали на участке 1, на расстоянии 1300 м. Результаты исследований представлены на рис. 5.

Результаты исследований показали, что распределение 3H, так же, как и распределение 152Eu, имеет неравномерный характер. На расстоянии 10 м от эпицентра наблюдается повышение концентрации 3H и 152Eu, а затем её снижение. Таким образом, выявлен некий пик по активности. Скорее всего, причиной этого может служить то, что в данном направлении произошёл выброс почвы при взрыве и максимальные концентрации 3H и 152Eu смещены от эпицентра в сторону предполагаемого выброса.
Площадка П-3. Для данной площадки уровень содержания 3 H в почве составил от <100 до 36800 Бк/кг (рис. 6). Максимальная удельная активность 3H выявлена на участке 1.

Рис. 6. Уровень содержания 3 H на площадке П-3.
Характер распределения 3H по удалению от эпицентра взрыва исследовался на участке 1.
Почва отбиралась по лучам, проложенным в обе стороны от эпицентра взрыва (рис. 7).

Рис. 7. Распределение 3Н и 152Eu по удалению от эпицентра взрыва на площадке П-3 (участок 1).
Анализ полученных данных показал, что распределение 3H с левой стороны практически равномерно, а с правой стороны изначально наблюдается повышение концентрации 3H и 152Eu, а затем их снижение, то есть, выявлен пик, предположительно означающий месторасположение эпицентров максимального загрязнения почвы 3H и 152Eu.
Площадка П-5. Для площадки П-5 уровень содержания 3Н в почве составил от <100 до 52000 Бк/кг (рис. 8). Максимальная удельная активность 3H выявлена на участке 8. Участки 3, 4 и 7, имеющие наличие воронок, отмечены меньшим уровнем содержания 3H в почве от <100 до
46200 Бк/кг. На участках 5 и 6 тритиевое загрязнение в почве не выявлено.

Рис. 8. Уровень содержания 3H на площадке П-5.
Для исследования характера распределения 3H почва исследовалась по лучам, проложенным в обе стороны от эпицентра взрыва на участке 3 (рис. 9).

луч слева от эпицентра

луч справа от эпицентра
Рис. 9. Распределение 3Н и 152Eu в почве по удалению от эпицентра взрыва на площадке П-5
(участок 3).
Результаты показали, что распределение 3H с левой стороны практически равномерно, а с правой стороны, так же, как и в случае площадки П-3, изначально наблюдается повышение концентрации 3H и 152Eu, а затем её снижение.
Объект В-1. Исследуемый объект В-1, который находится вне площадок «Опытного поля», был рассмотрен как эпицентральная зона ядерного взрыва с двумя следами радиоактивных выпадений. На рис. 10 видно, что максимальная удельная активность 3H, которая составила порядка 8000 Бк/кг, выявлена в месте наибольшего загрязнения почвы 152Eu, т.е. в эпицен- тральной зоне ядерного взрыва.

Условные обозначения
I I технические площадки ☆ технические площадки
Eu-152, cps
<4
4-8
8-12
-
■ 12-16
-
■ 16-20
^1 20-30
^Н 30-43.91
Н-3, Бк/кг
-
• < 100
100-5200
-
• 5200-8000
Рис. 10. Уровень и характер распределения 3H на объекте В-1.
Площадка П2-М. Исследование 3H на площадке П2-М проводилось всего в 4 точках. Результаты лабораторных анализов показали, что 3H в почве так же, как и 152Eu, на исследованной территории не зафиксирован. Для сравнения на рис. 11 представлены результаты пешеходной гамма-съёмки по радионуклидному загрязнению почвы 241Am,137Cs и 152Eu, согласно которым на площадке П2-М преобладает наличие высокого содержания 241Am и совсем отсутствует 152Eu.

а) б) в)
Рис. 11 . Результаты пешеходной гамма-съёмки на площадке П2-М.
Механизм образования трития в почве. Для выявления механизма образования 3H в почве по полученным данным об уровне содержания 3H и 152Eu построены зависимости отношения их удельных активностей. Отношения удельных активностей представлены на рис. 12.
По проведённому анализу стоит отметить, что во всех представленных случаях наблюдается линейная зависимость удельных активностей 3H и 152Eu.
В уравнениях значение свободного члена, вероятнее всего, отображает количество исходного 3Н, захваченного минеральными частицами при проведении взрывов (при отсутствии нейтронной активации, т.е. концентрация 152Eu=0). Максимальное значение свободного члена в уравнении отмечено для площадки П-1, порядка 2800. Вероятнее всего, причиной этого послужило проведение термоядерного испытания на данном участке. Значение свободного члена в остальных представленных уравнениях для других площадок составило от 20 до 1770. Коэффициент пропорциональности – отношение удельных активностей 3H и 152Eu является одним из показателей, который зависит от характерных физических особенностей проведения того или иного испытания.

Рис. 12. Зависимость удельных активностей 3Н и 152Eu в почве: a) площадка П-1; б) площадка П-2, П-7 (участок 1); в) площадка П-2, П-7 (участок 4); г) площадка П-2, П-7 (участок 5); д) площадка П-3 (участок 1); е) площадка П-5 (участок 3).



Заключение
Проведённые исследования позволили дать общую оценку тритиевого загрязнения почвы на площадке «Опытное поле». Установлено, что удельная активность 3Н составила от <100 до 185000 Бк/кг. Максимальная концентрация 3Н зафиксирована в эпицентральной зоне технической площадки П-1, что может быть связано с проведением термоядерного испытания. С увеличением расстояния от эпицентров удельная активность 3Н снижается.
В ходе исследований была установлена хорошая корреляционная зависимость между содержанием 3Н и 152Eu в почве на всех обследованных участках. Этот факт указывает на то, что основным механизмом образования 3H в почве на площадке «Опытное поле» являются нейтронно-активационные процессы, происходившие во время проведения наземных ядерных испытаний.
Список литературы Тритиевое загрязнение почвы в местах проведения наземных ядерных испытаний на Семипалатинском испытательном полигоне
- Мошков А.С., Лукашенко С.Н., Яковенко Ю.Ю., Стрильчук Ю.Г., Коровина О.Ю., Каширский В.В., Шатров А.Н., Яковенко А.М. Характер и уровни радионуклидного загрязнения площадки «Опытное поле» Семипалатинского испытательного полигона //Актуальные вопросы радиоэкологии Казахстана: Сб. тр. Института радиационной безопасности и экологии за 2010 г. /Под ред. С.Н. Лукашенко. Вып. 3. Павлодар, 2011. С. 13-78.
- Тимонова Л.В., Ляхова О.Н., Лукашенко С.Н., Айдарханов А.О. Исследование содержания трития в почве в местах проведения ядерных испытаний на территории Семипалатинского испытательного полигона //Радиационная биология. Радиоэкология. 2015. Т. 55, № 6. С. 667-672.
- Ляхова О.Н., Лукашенко С.Н., Ларионова Н.В., Субботин С.Б. Тритий как индикатор мест проведения ядерных испытаний //Вестник НЯЦ РК. 2011. Вып. 3. С. 125-128.
- Тимонова Л.В., Ляхова О.Н., Лукашенко С.Н., Айдарханов А.О., Кабдыракова А.М., Сержанова З.Б. Распределение трития в почве на территории «Атомного» озера Семипалатинского испытательного полигона //Почвоведение. 2020. № 3. С. 358-365.
- Timonova L.V., Lyakhova O.N., Lukashenko S.N., Aidarkhanov A.O., Kabdyrakova A.M., Serzhanova Z.B. Tritium distribution in soil in the area of “Atomic” Lake near the Semipalatinsk Test Site //Eurasian Soil Sci. 2020. V. 53. P. 355-361.
- Baglan N., Kim S.B., Cossonnet C., Croudace I.V., Fournier M., Galeriu D., Warwick P.E., Momoshima N., Ansoborlo E. Organically bound tritium (OBT) behavior and analysis: outcomes of the seminar held in Balaruc-les-Bains in May 2012 //Radioprotection. 2013. V. 48, N 1. P. 127-144.
- Environmental Fate of Tritium in Soil and Vegetation. Part of the Tritium Studies Project. Canadian Nuclear Safety Commission (CNSC), 2013. [Электронный ресурс]. URL: https://www.nuclearsafety.gc.ca/ eng/resources/health/tritium/environmental-fate-of-tritium.cfm (дата обращения 07.09.2020).
- Kim D.J. Tritium speciation in nuclear decommissioning materials. Thesis for the degree of Doctoral of Phi-losophy. University of Southampton, 2009. [Электронный ресурс]. URL: https://eprints.soton.ac.uk/ 72145/1/Kim_DJ_Thesis_2009.pdf (дата обращения 07.09.2020).
- Lopez-Galindo A., Fenoll Hach-Aliр P., Pushkarev A.V., Lytovchenko A.S., Baker J.H., Pushkarova R.A. Tritium redistribution between water and clay minerals //Appl. Clay Sci. 2008. V. 39. P. 151-159.
- Пушкарев А.В., Долин В.В., Приймаченко В.М. Бобков В.Н., Пушкарева Р.А. Кинетика изотопно-водородного обмена в бентонито-песчаной смеси //Збірник наукових праць. Інститут геохімії навко-лишнього середовища. Київ, 2007. вип.15. С. 27-36.
- Serzhanova Z.B., Aidarkhanova A.K., Lukashenko S.N., Lyakhova O.N., Timonova L.V., Raimkanova A.M. Researching of tritium speciation in soils of “Balapan” site //J. Environ. Radioact. 2018. V. 192. Р. 621-627.
- Подготовка проб методом автоклавного разложения для определения содержания связанного трития в почве, грунте и донных отложениях в отделе разработки систем мониторинга окружающей среды филиала «Институт радиационной безопасности и экологии РГП НЯЦ РК». Рабочая инструкция № 01-08/639 от 08.05.19. Курчатов, 2019. 15 с.