Тритиевое загрязнение почвы в местах проведения наземных ядерных испытаний на Семипалатинском испытательном полигоне

Автор: Тимонова Л.В., Ляхова О.Н., Айдарханов А.О., Сержанова З.Б.

Журнал: Радиация и риск (Бюллетень Национального радиационно-эпидемиологического регистра) @radiation-and-risk

Рубрика: Научные статьи

Статья в выпуске: 4 т.29, 2020 года.

Бесплатный доступ

Проведение ядерных испытаний на Семипалатинском полигоне привело к радиоактивному загрязнению окружающей среды, образовалось большое количество радиоактивных изотопов. Одним из основных в почве является 3Н. Считалось, что тритиевые загрязнения находятся в основном в местах подземных ядерных испытаний, а территории наземных испытаний на наличие 3H не рассматривались. Однако в ходе изучения тритиевого загрязнения почвы на площадке «Опытное поле», где были проведены наземные испытания, зафиксированы численные значения удельной активности 3Н. При исследованиях учитывалось, что 3Н при ядерных взрывах может нарабатываться в результате реакции активации (6Li3 + n → 4He2 + 3Н; 10B5 + n → 24He2 + 3Н; 14N + n → 12C + 3Н), так же как 152Eu (151Eu63 + n → 152Eu63). Поэтому все отобранные образцы почвы анализировали на содержание не только 3Н, но и 152Eu. В последующем результаты об уровнях активности 3Н и 152Eu сравнивали для установления взаимосвязи и выявления механизма образования 3Н. В данной статье представлены результаты детальных исследований тритиевого загрязнения почвы на площадке «Опытное поле». Показан уровень содержания и характер распределения 3Н в эпицентральных зонах технических площадок и на участках, расположенных по мере удаления от эпицентров. Выявлена корреляционная зависимость между содержанием 3Н и 152Eu, на основании которой установлено, что основным механизмом образования 3Н является нейтронно-активационная реакция, происходившая во время проведения наземных ядерных испытаний.

Еще

Семипалатинский испытательный полигон, наземные ядерные испытания, площадка

Короткий адрес: https://sciup.org/170171547

IDR: 170171547   |   УДК: 505.53.054:546.11.02.3   |   DOI: 10.21870/0131-3878-2020-29-4-106-117

Tritium contaminated soil in sites for Semipalatinsk above-ground nuclear tests

Semipalatinsk above-ground nuclear tests caused atmospheric fallout and radioactive contamination of the environment that resulted in the synthesis of great amount of radioisotopes. Tritium was the basic isotope generated in the soil as a result of above-ground nuclear tests. Previously many researchers believed that tritium contamination of the soil occurred in sites for underground nuclear tests only. The research of tritium content in areas for above-ground nuclear tests was not taken into consideration. However, during the work in the site for above-ground tests “Experimental Field”, we examined the tritium content in soil and numerically estimated the specific activity of 3H. Because the radioisotope may be produced from the following activation reactions while nuclear explosions: 6Li3 + n → 4He2 + 3Н; 10B5 + n → 24He2 + 3Н; 14N + n → 12C + 3Н, as well as 151Eu63 + n → 152Eu63 , we selected soil samples to test for 3H, as well as for 152Eu. Then analysis results were compared for establishing relationship between the isotopes and investigating the mechanism of 3H production. The article presents results of detailed study of soil contaminated with tritium in the “Experimental Field” site. 3H content in soil and the isotope distribution in epicenter zones of technical sites and in sites located in different distance from the epicenter are presented. Correlated dependence of the 3Н content on the 152Eu content that allowed us to discover the basic mechanism of the tritium production, that was a neutron-activation reaction occurred at the time of above-ground nuclear tests.

Еще

Текст научной статьи Тритиевое загрязнение почвы в местах проведения наземных ядерных испытаний на Семипалатинском испытательном полигоне

На сегодняшний день уже накоплен большой массив данных о радионуклидном загрязнении почвы площадки «Опытное поле». При проведении различного рода исследований на данной площадке основной акцент был сделан на изучение 241Am, 239+240Pu, 137Cs, 90Sr и 152Eu в почве [1]. Изучение трития (3Н) в почве на данной площадке ранее не проводилось. Считалось, что 3Н при проведении наземных ядерных взрывов выбрасывался в атмосферу и переносился с воздушными потоками далеко от мест проведения испытаний. В связи с этим, вопрос об уровне загрязнения почвы 3Н на различных участках в местах проведения наземных ядерных испытаний оставался открытым. Однако, первоначальные результаты исследований тритиевого загрязнения почвы на Семипалатинском испытательном полигоне показали, что в эпицентраль-ных зонах технических площадок 3Н в почве содержится в значимых количествах [2]. В связи с этим было проведено более детальное исследование тритиевого загрязнения почвы на площадке «Опытное поле». Цель данной работы – определение уровня и характера загрязнения почв тритием в местах проведения наземных испытаний на площадке «Опытное поле».

Материалы и методы

Участки исследований . Учитывая тот факт, что 3Н при проведении ядерных испытаний мог наработаться в результате реакции активации [3-5], то участки исследований выбирали согласно картам площадного распределения 152Eu, который также является продуктом активации. На площадке исследовали следующие участки:

  • -    эпицентры взрывов на технических площадках П-1, П-2, П-7, П-3, П-5, П2-М;

  • -    участки, расположенные по мере удаления от эпицентров;

  • -    объект, расположенный вне технических площадок В-1.

Схема расположения исследовательских участков на испытательной площадке «Опытное поле» представлена на рис. 1. Отбор проб осуществлялся точечным методом, глубина отбора проб почвы составляла 0-10 см.

Рис. 1. Схема расположения точек отбора проб почвы на площадке «Опытное поле».

Лабораторный анализ. В литературных источниках [6-10] упоминается, что техника и методология работ, направленных на изучение 3Н, проводились на почвах, не подверженных ядерным испытаниям. Для определения содержания 3Н почва подготавливалась методом автоклавного разложения, который основан на минерализации почв в герметично замкнутом объёме при воздействии смеси минеральных кислот, повышенной температуры и давления [11, 12].

Для очистки от мешающих компонентов к определению удельной активности 3Н полученный раствор после автоклавного разложения подвергался дистилляции. Содержание 3Н во всех отобранных пробах почвы определялось проведением бета-спектрометрического анализа на жидкосцинтилляционном спектрометре «TRI-CARB 2900 TR».

Расчёт удельной активности 3Н производился на 1 кг почвы. Все отобранные пробы почвы дополнительно анализировались гамма-спектрометрическим методом на содержание 152Eu. Полученные результаты удельной активности 3Н и 152Eu сравнивались для установления взаимосвязи и выявления, таким образом, механизма образования 3Н.

Результаты и обсуждение

Уровень и характер распределения 3Н в почве . Проведённые исследования показали, что 3Н в почве в местах проведения наземных ядерных испытаниях присутствует в значимых количествах. Точки отбора проб и уровень содержания 3Н отображены на картах исследования 152Eu по результатам пешеходной гамма-съёмки (рис. 2, 4, 6, 8, 10, 11).

Площадка П-1. На площадке П-1 почва исследовалась как в эпицентре, так и по мере удаления от него по лучу протяжённостью 2000 м. Уровень содержания 3Н в почве составил от <100 до 184500 Бк/кг. Как видно на рис. 1, максимальное содержание 3Н находится в местах максимального загрязнения почвы 152Eu.

Так же, в пределах данной площадки исследованы объекты ИК-2, где имеется область скопления техногенных сооружений и К-1 с наличием трёх воронок. На объекте ИК-2 уровень содержания 3Н составлял до 3400 Бк/кг, на объекте К-1 тритиевого загрязнения, так же, как и загрязнения по 152Eu, не зафиксировано.

Рис. 2. Уровень содержания 3Н на площадке П-1.

В ходе исследований распределения 3Н по мере удаления от эпицентра взрыва выявлено, что с увеличением расстояния удельная активность 3Н в почве значительно снижается (рис. 3) и на расстоянии 1300 м достигает уровня предела обнаружения, который составляет 100 Бк/кг.

Рис. 3. Распределение 3H и 152Eu в почве по мере удаления от эпицентра взрыва на площадке П-1.

При сравнении распределения 3H и 152Eu в почве отмечена корреляционная зависимость. Это говорит о том, что одним из путей образования 3Н в почве являлась реакция нейтронной активации.

Площадка П-2, П-7. Для исследования 3Н в почве на площадках П-2, П-7 выделяли участки с максимальным радионуклидным загрязнением (рис. 4). Наибольшее значение тритиевого загрязнения в почве зафиксировано на участках 1 и 4. На данных участках удельная активность 3H составила порядка 20000 и 30000 Бк/кг соответственно. На участках 2 и 5 концентрация 3H в почве достигает порядка 14000 Бк/кг. Остальные участки отмечены меньшим уровнем тритиево-го загрязнения – до 10000 Бк/кг. На участках 16 и 19 содержание 3H составило <100 Бк/кг.

Рис. 4. Уровень содержания 3H на площадках П-2, П-7.

Распределение 3H в почве по удалению от эпицентра взрыва исследовали на участке 1, на расстоянии 1300 м. Результаты исследований представлены на рис. 5.

Результаты исследований показали, что распределение 3H, так же, как и распределение 152Eu, имеет неравномерный характер. На расстоянии 10 м от эпицентра наблюдается повышение концентрации 3H и 152Eu, а затем её снижение. Таким образом, выявлен некий пик по активности. Скорее всего, причиной этого может служить то, что в данном направлении произошёл выброс почвы при взрыве и максимальные концентрации 3H и 152Eu смещены от эпицентра в сторону предполагаемого выброса.

Площадка П-3. Для данной площадки уровень содержания 3 H в почве составил от <100 до 36800 Бк/кг (рис. 6). Максимальная удельная активность 3H выявлена на участке 1.

Рис. 6. Уровень содержания 3 H на площадке П-3.

Характер распределения 3H по удалению от эпицентра взрыва исследовался на участке 1.

Почва отбиралась по лучам, проложенным в обе стороны от эпицентра взрыва (рис. 7).

Рис. 7. Распределение 3Н и 152Eu по удалению от эпицентра взрыва на площадке П-3 (участок 1).

Анализ полученных данных показал, что распределение 3H с левой стороны практически равномерно, а с правой стороны изначально наблюдается повышение концентрации 3H и 152Eu, а затем их снижение, то есть, выявлен пик, предположительно означающий месторасположение эпицентров максимального загрязнения почвы 3H и 152Eu.

Площадка П-5. Для площадки П-5 уровень содержания 3Н в почве составил от <100 до 52000 Бк/кг (рис. 8). Максимальная удельная активность 3H выявлена на участке 8. Участки 3, 4 и 7, имеющие наличие воронок, отмечены меньшим уровнем содержания 3H в почве от <100 до

46200 Бк/кг. На участках 5 и 6 тритиевое загрязнение в почве не выявлено.

Рис. 8. Уровень содержания 3H на площадке П-5.

Для исследования характера распределения 3H почва исследовалась по лучам, проложенным в обе стороны от эпицентра взрыва на участке 3 (рис. 9).

луч слева от эпицентра

луч справа от эпицентра

Рис. 9. Распределение 3Н и 152Eu в почве по удалению от эпицентра взрыва на площадке П-5

(участок 3).

Результаты показали, что распределение 3H с левой стороны практически равномерно, а с правой стороны, так же, как и в случае площадки П-3, изначально наблюдается повышение концентрации 3H и 152Eu, а затем её снижение.

Объект В-1. Исследуемый объект В-1, который находится вне площадок «Опытного поля», был рассмотрен как эпицентральная зона ядерного взрыва с двумя следами радиоактивных выпадений. На рис. 10 видно, что максимальная удельная активность 3H, которая составила порядка 8000 Бк/кг, выявлена в месте наибольшего загрязнения почвы 152Eu, т.е. в эпицен- тральной зоне ядерного взрыва.

Условные обозначения

I I технические площадки технические площадки

Eu-152, cps

<4

4-8

8-12

  • ■    12-16

  • ■    16-20

^1 20-30

^Н 30-43.91

Н-3, Бк/кг

  • •    < 100

100-5200

  • •    5200-8000


Рис. 10. Уровень и характер распределения 3H на объекте В-1.

Площадка П2-М. Исследование 3H на площадке П2-М проводилось всего в 4 точках. Результаты лабораторных анализов показали, что 3H в почве так же, как и 152Eu, на исследованной территории не зафиксирован. Для сравнения на рис. 11 представлены результаты пешеходной гамма-съёмки по радионуклидному загрязнению почвы 241Am,137Cs и 152Eu, согласно которым на площадке П2-М преобладает наличие высокого содержания 241Am и совсем отсутствует 152Eu.

а)                                           б)                                           в)

Рис. 11 . Результаты пешеходной гамма-съёмки на площадке П2-М.

Механизм образования трития в почве. Для выявления механизма образования 3H в почве по полученным данным об уровне содержания 3H и 152Eu построены зависимости отношения их удельных активностей. Отношения удельных активностей представлены на рис. 12.

По проведённому анализу стоит отметить, что во всех представленных случаях наблюдается линейная зависимость удельных активностей 3H и 152Eu.

В уравнениях значение свободного члена, вероятнее всего, отображает количество исходного 3Н, захваченного минеральными частицами при проведении взрывов (при отсутствии нейтронной активации, т.е. концентрация 152Eu=0). Максимальное значение свободного члена в уравнении отмечено для площадки П-1, порядка 2800. Вероятнее всего, причиной этого послужило проведение термоядерного испытания на данном участке. Значение свободного члена в остальных представленных уравнениях для других площадок составило от 20 до 1770. Коэффициент пропорциональности – отношение удельных активностей 3H и 152Eu является одним из показателей, который зависит от характерных физических особенностей проведения того или иного испытания.

Рис. 12. Зависимость удельных активностей 3Н и 152Eu в почве: a) площадка П-1; б) площадка П-2, П-7 (участок 1); в) площадка П-2, П-7 (участок 4); г) площадка П-2, П-7 (участок 5); д) площадка П-3 (участок 1); е) площадка П-5 (участок 3).

Заключение

Проведённые исследования позволили дать общую оценку тритиевого загрязнения почвы на площадке «Опытное поле». Установлено, что удельная активность 3Н составила от <100 до 185000 Бк/кг. Максимальная концентрация 3Н зафиксирована в эпицентральной зоне технической площадки П-1, что может быть связано с проведением термоядерного испытания. С увеличением расстояния от эпицентров удельная активность 3Н снижается.

В ходе исследований была установлена хорошая корреляционная зависимость между содержанием 3Н и 152Eu в почве на всех обследованных участках. Этот факт указывает на то, что основным механизмом образования 3H в почве на площадке «Опытное поле» являются нейтронно-активационные процессы, происходившие во время проведения наземных ядерных испытаний.

Список литературы Тритиевое загрязнение почвы в местах проведения наземных ядерных испытаний на Семипалатинском испытательном полигоне

  • Мошков А.С., Лукашенко С.Н., Яковенко Ю.Ю., Стрильчук Ю.Г., Коровина О.Ю., Каширский В.В., Шатров А.Н., Яковенко А.М. Характер и уровни радионуклидного загрязнения площадки «Опытное поле» Семипалатинского испытательного полигона //Актуальные вопросы радиоэкологии Казахстана: Сб. тр. Института радиационной безопасности и экологии за 2010 г. /Под ред. С.Н. Лукашенко. Вып. 3. Павлодар, 2011. С. 13-78.
  • Тимонова Л.В., Ляхова О.Н., Лукашенко С.Н., Айдарханов А.О. Исследование содержания трития в почве в местах проведения ядерных испытаний на территории Семипалатинского испытательного полигона //Радиационная биология. Радиоэкология. 2015. Т. 55, № 6. С. 667-672.
  • Ляхова О.Н., Лукашенко С.Н., Ларионова Н.В., Субботин С.Б. Тритий как индикатор мест проведения ядерных испытаний //Вестник НЯЦ РК. 2011. Вып. 3. С. 125-128.
  • Тимонова Л.В., Ляхова О.Н., Лукашенко С.Н., Айдарханов А.О., Кабдыракова А.М., Сержанова З.Б. Распределение трития в почве на территории «Атомного» озера Семипалатинского испытательного полигона //Почвоведение. 2020. № 3. С. 358-365.
  • Timonova L.V., Lyakhova O.N., Lukashenko S.N., Aidarkhanov A.O., Kabdyrakova A.M., Serzhanova Z.B. Tritium distribution in soil in the area of “Atomic” Lake near the Semipalatinsk Test Site //Eurasian Soil Sci. 2020. V. 53. P. 355-361.
  • Baglan N., Kim S.B., Cossonnet C., Croudace I.V., Fournier M., Galeriu D., Warwick P.E., Momoshima N., Ansoborlo E. Organically bound tritium (OBT) behavior and analysis: outcomes of the seminar held in Balaruc-les-Bains in May 2012 //Radioprotection. 2013. V. 48, N 1. P. 127-144.
  • Environmental Fate of Tritium in Soil and Vegetation. Part of the Tritium Studies Project. Canadian Nuclear Safety Commission (CNSC), 2013. [Электронный ресурс]. URL: https://www.nuclearsafety.gc.ca/ eng/resources/health/tritium/environmental-fate-of-tritium.cfm (дата обращения 07.09.2020).
  • Kim D.J. Tritium speciation in nuclear decommissioning materials. Thesis for the degree of Doctoral of Phi-losophy. University of Southampton, 2009. [Электронный ресурс]. URL: https://eprints.soton.ac.uk/ 72145/1/Kim_DJ_Thesis_2009.pdf (дата обращения 07.09.2020).
  • Lopez-Galindo A., Fenoll Hach-Aliр P., Pushkarev A.V., Lytovchenko A.S., Baker J.H., Pushkarova R.A. Tritium redistribution between water and clay minerals //Appl. Clay Sci. 2008. V. 39. P. 151-159.
  • Пушкарев А.В., Долин В.В., Приймаченко В.М. Бобков В.Н., Пушкарева Р.А. Кинетика изотопно-водородного обмена в бентонито-песчаной смеси //Збірник наукових праць. Інститут геохімії навко-лишнього середовища. Київ, 2007. вип.15. С. 27-36.
  • Serzhanova Z.B., Aidarkhanova A.K., Lukashenko S.N., Lyakhova O.N., Timonova L.V., Raimkanova A.M. Researching of tritium speciation in soils of “Balapan” site //J. Environ. Radioact. 2018. V. 192. Р. 621-627.
  • Подготовка проб методом автоклавного разложения для определения содержания связанного трития в почве, грунте и донных отложениях в отделе разработки систем мониторинга окружающей среды филиала «Институт радиационной безопасности и экологии РГП НЯЦ РК». Рабочая инструкция № 01-08/639 от 08.05.19. Курчатов, 2019. 15 с.
Еще