Когерентное возбуждение фононов в GaAs лазерными импульсами

Квантовый гармонический осциллятор - уникальная физическая модель, у которой временная динамика, ее эволюции при взаимодействии с возмущением произвольной величины может быть аналитически описана, вне рамок теории возмущений [1, 2, 3].

Особенности возбуждения квантового осциллятора без затухания лазерными импульсами при произвольном значении амплитуды электрического поля рассмотрены в работе [4]. В этой статье аналитически и численно проанализированы зависимости вероятности перехода. осциллятора, (за. все время действия импульса) между стационарными состояниями от несущей частоты, длительности и амплитуды импульса. Динамика временной эволюции возбуждения квантового осциллятора, импульсом исследовалась в работе [3]. Зависимость вероятности возбуждения квантового осциллятора, без затухания от времени рассмотрена. вне рамок теории возмущения для различных параметров импульса. В статье [5] исследовано возбуждение квантового осциллятора без затухания чирпированным лазерным импульсом. В работах [3, 4, 5] аналитический и численный анализ зависимости вероятности возбуждения квантового осциллятора от различных параметров импульса выполнен с использованием точной формулы вероятности возбуждения.

Взаимодействие квантового гармонического осциллятора без учета затухания с чирпи-рованным гауссовским и sin2 импульсами рассматривалось соответственно в [6, 7]. В данных работах получены аналитические решения для уравнения движения Гейзенберга, записанного для гамильтониана, который представляет взаимодействие квантового гармонического осциллятора с лазерным импульсом в приближении вращающейся волны. С помощью полученных выражений проведен численный анализ для среднего числа фотонов как функции времени и спектра излучения осциллятора.

Модель квантового осциллятора может быть, в частности, применена для описания когерентного возбуждения фононов. Процесс когерентного возбуждения фононов ультракороткими лазерными импульсами привлекает большой интерес в связи с развитием и усовершенствованием полупроводниковых устройств [8], а также позволяет исследовать акустические свойства в плазмонных резонаторах [9-13]. Благодаря такому возбуждению фононов стало возможным не только изменять свойства [14] и структуру материалов [15], но и осуществлять контроль над процессами [16, 17], протекающими в них.

Когерентное возбуждение оптических фононов осуществляется с помощью прямого и непрямого механизмов возбуждения. Прямой механизм означает, что фотон непосредственно конвертируется в фонон. При этом частота фотонов в возбуждающем импульсе должна быть примерно равна частоте фононов. При таком механизме возбуждаются поперечные оптические фононы, т.е. у которых отклонение фононной координаты перпендикулярно волновому вектору. Прямой механизм подробно рассматривается в статье [18]. В случае непрямого механизма, возбуждение фононов может осуществляться с помощью разных процессов, таких как эффект рамановского рассеяния [19], или, как показано в работе [20], одновременное возбуждение фононов с плазмонами в полярных полупроводниках происходит с использованием сверхбыстрого оптического источника. При рамановском рассеянии частота фононов примерно равна разности между частотами падающих и частотами рассеянных фотонов. В таком случае возбуждаются продольные оптические фононы. При прямом механизме генерация оптических фононов возникает в терагерцовом диапазоне [18], в то время как при непрямом механизме возбуждение фононов происходит в оптическом диапазоне [19, 20].

Для описания движения фононов, как правило, используется классическое уравнение гармонического осциллятора. Так, в работе [18] колебания кристаллической решетки моделируются с помощью уравнения для гармонического осциллятора с учетом затухания. В цитируемой статье впервые экспериментально показана возможность когерентного возбуждения оптических поперечных фононов в GaAs электромагнитными импульсами в терагерцовом диапазоне с помощью прямого механизма. В статье сообщается, что ранее это было невозможно сделать в связи с недостаточно широким спектром терагерцового источника. В работе [19] колебания моделируются с помощью уравнения для гармонического осциллятора без учета затухания, при этом генерация фононов осуществляется с использованием непрямого механизма возбуждения. В статье также представлена не только теория, но и обзор экспериментальных работ по когерентному возбуждению оптических фононов фемтосекундными импульсами. В цитируемой работе, в частности, приведено подробное сравнение экспериментальных и теоретических результатов по генерации фононов в GaAs.

Данная статья посвящена теоретическому исследованию когерентного возбуждения фононов в GaAs фемтосекундными лазерными импульсами с помощью прямого механизма возбуждения.

2.    Метод расчета

Вероятность перехода W_mn квантового осциллятора без затухания из стационарного состояния |п) в состояние |m) определяется формулой, полученной в статье [1]:

Wmn = ' ! vklLkn< (v^,k = |n - ml, (1) n>! < где п< - соответствует меньшей величине из чисел т, п, а п> - соответствует большей величине из чисел т, п, L^< (v) - обобщенные полиномы Лагерра.

С использованием выражения (1) формула для временной зависимости вероятности возбуждения Wmo(t) квантового осциллятора под действием электромагнитного импульса из основного состояния в стационарное состояние |т) принимает вид

Wmo(t) = ^v ( ^ exp(-v(t)).                               (2)

т!

Параметр v(t) в формуле (1) и (2) пропорционален работе над классическим осциллятором [3]:

v(t) = / ',                                                   (3)

ПШ0

где A(t) ^ работа, совершенная импульсом поля над квантовым осциллятором при воздействии на него лазерным импульсом к данному моменту времени t, wo - собственная частота осциллятора.

В данной статье рассматривается возбуждение квантового осциллятора импульсами малой длительности, т.е. для которых выполняется условие: шт/2тг ~ 1.

Поэтому для дальнейших расчетов используется «скорректированный» гауссовский импульс (СГИ) [21]:

Е(t) = Re [-iEo (1 + ^/^ ) + (1/(ШТ) exp(-t2/2т2) exp(zwt)] ,(4)

L 1 +1/(wT)2J где Eo - амплитуда поля, w - несущая частота импульса, т - длительность импульса. Фурье-образ СГИ имеет вид

′2 2

Е(w‘) = гЕот^21 + w2T2 { exp(-(w - ш')2т2/2) - exp(-(w + ш')2т2/2)},(5)

где w‘ - текущая частота.

Спектр СГИ представлен на рис. 1.

Рис. 1. Спектр СГИ при Eo = 10^-2 а.е., w = 8 ТГц для различных значений длительности импульса: красная сплошная кривая - т = 48 фс, синяя пунктирная кривая - т = 84 фс, коричневая штриховая кривая - т = 120 фс

С использованием формулы Швингера (1) для вероятности возбуждения квантового осциллятора из основного состояния в стационарное состояние |п), покажем, что среднее число квантов в результате такого возбуждения будет равняться параметру ?(t). По определению среднее число квантов й в результате такого возбуждения

∞ й = ^ nWno(t).(6)

П=1

Тогда из (6) получаем

Vm(t)                      Vk+1(t)

ц^ = 52 (m -1)1 exp(-?(t)) = 52 —pi— exp(-?(t)) = ?(t).( m=1

Далее рассматривается возбуждение когерентных фононов в GaAs. Временная зависимость колебаний гармонического осциллятора дается следующим равенством [22]:

x(t) =

q 2ттМ

∞

∞

т И

Е(ш') exp(—гшЧ)   ‘ л> з ; • г йш , ш'2 — ш0 + гуш'

где q - заряд осциллятора, М - масса осциллятора, у - коэффициент затухания осциллятора, Т (ш') - коэффициент пропускания электромагнитной волны на границе вакуум/GaAs, который в случае нормального падения определен по следующей формуле [18]:

Т (ш) =

1 + й_СаАв(ш) ,

где nG_aAs ~ показатель преломления GaAs:

^пСаА₈^(ш) = ^Его ^{+ (e}st ^{— Е} \ I —2     0 : ,                        110)

ш2 — ш2 — гуш гДе Его и est - высокочастотная и статическая диэлектрическая проницаемость соответственно.

График коэффициента пропускания электромагнитной волны при нормальном падении на границе вакуум/GaAs представлен на рис. 2.

Рис. 2. Частотная зависимость коэффициента, пропускания электромагнитной волны па. границе вакуум/GaAs

Из (8) следует, что скорость гармонического осциллятора равна

X (t) =

гq 2хМ

∞

∞

т (ш')

ш'Е(ш' ) exp(—гш^) ш 2 — ш 0 + гуш'

йш' .

(И)

Временная зависимость напряженности поля лазерного импульса внутри образца GaAs имеет вид

E(t) = — [ Т (д')Е(д') exp(-гд^)гід'.                       (12)

2тт -^

Среднее число квантов осциллятора (7) может быть рассчитано с использованием формулы для полной энергии классического осциллятора (в таком случае в (3) нужно положить A(t) = e_cio,_s(t));

ecias^(t) _ 1 /^Мд2 x^2(t) Mx ^{2 (}Щ

П(t) = Йдо = Һдо\    2     +    2 J ’ либо с помощью выражения для работы, которая совершается лазерным импульсом над квантовым осциллятором:

V С         Г^ ^{Т (}д'^{)Е (}д' ) гд' ехр⁽-гшЧ' ) , ‘ , ‘

= МД^.L Е( ) L   2,   д2 - 2 + гуД ^ dt а также с помощью формулы для работы A(t) в пределе больших времен т < t < 1/у:

__* п

О²    Г _{|Т (Д} )|О г^Д I ^е( д ' )|²

2,Мдо ./-^       д'² - Д2 + гуд-

С использованием формул (7), (13) исследуем временную и спектральную зависимости среднего числа квантов осциллятора для различных параметров электромагнитного импульса. Также проведем сравнение зависимостей n(t), рассчитанных через полную энергию (13), работу (14), а также с помощью асимптотического выражения (15).

Для численных расчетов использовались следующие параметры для поперечных оптических фононов в GaAs [23]:

До = 8.0276 ТГц, М = 65834 а.е., q = 2.2 а.е., с _х = 10.88, e_st = 12.85, у = 0.055 ТГц.

Здесь М - приведенная масса атомов галлия и мышьяка.

Для сравнения с результатами дальнейших расчетов отметим, что среднее число тепловых фононов при комнатной температуре ( Т = 300 К) составляет пт = 0.384.

3.    Результаты и обсуждение

Рассмотрим временную зависимость среднего числа фононов, возбужденных в GaAs лазерным импульсом, рассчитанную через энергию (13), работу (14), а также с помощью асимптотического выражения (15). Соответствующие графики представлены на рис. 3.

Рис. 3. Временная зависимость среднего числа возбужденных фононов при E q = 10^-2 а.е., ш = 7.896 ТГц, т = 120 фс, рассчитанная через полную энергию (сплошная кривая), работу (пунктир), а. также с помощью асимптотического выражения для работы (штриховая горизонтальная прямая)

Из рис. 3 видно, что на малых временах (много меньших времени релаксации) зависимости, полученные с помощью формул полной энергии и работы, совпадают. При больших временах (много больших времени релаксации) данные зависимости начинают сильно различаться: сплошная кривая стремится к нулю, а пунктирная кривая приближается к константе, что некорректно, т.к. после воздействия импульса колебания должны затухать.

Временная зависимость среднего числа фононов, рассчитанная с помощью асимптотического выражения для работы, на рис. 3 показана штриховой горизонтальной прямой.

Для дальнейших расчетов воспользуемся формулой (13) для среднего числа фононов.

Временная зависимость среднего числа когерентных фононов, возбужденных СГИ в GaAs, для различных несущих частот лазерного импульса при малых и больших значениях длительности импульса представлена на рис. 4, 5 соответственно.

Рис. 4. Временная зависимость среднего числа фононов для E q = 10^-2 а.е., т = 48 фс для различных значений несущей частоты: сплошная кривая - ш = 6.58 ТГц, пунктирная кривая - ш = 7.896 ТГц, штриховая кривая - ш = 9.87 ТГц

Как видно из рис. 4, при достаточно малых значениях длительности импульса (т = 48 фс) с ростом несущей частоты, среднее число когерентных фононов уменьшается.

Рис. 5. Временная зависимость среднего числа фононов для Е 0 = 10^-2 а.е., т = 120 фс для различных значений несущей частоты: сплошная кривая - ш = 6.58 ТГц, пунктирная кривая - ш = 7.896 ТГц, штриховая кривая - = = 9.87 ТГц

Из рис. 5 следует, что при достаточно больших значениях длительности импульса (т = 120 фс) максимум зависим остей достигается при ш = 7.896 ТГц (частота поперечных оптических фононов в GaAs равна шо = 8.0276 ТГц). Смещение максимума для различных несущих частот на рис. 4, 5 объясняется смещением максимума спектра СГИ с ростом длительности импульса (см. рис. 1).

Наличие высокочастотных осцилляций объясняется вкладом суммарной частоты (частоты несущей и собственной частоты) в вероятности возбуждения когерентных фононов.

Рис. 6. Спектральная зависимость среднего числа фононов для Ео = 10^-2 а.е. и различных длительностей импульса: сплошная кривая - т = 48 фс, пунктирггая кривая - т = 96 фс, штриховая кривая - т = 240 (фс

Спектральная зависимость среднего числа когерентных фононов в пределе больших времен t >> т, возбужденных СГИ в GaAs, для различных длительностей лазерного им- пульса представлена на рис. 6.

Из рис. 6 следует, что спектральные зависимости имеют максимум, который сдвигается в область более низких несущих частот с уменьшением длительности импульса т, причем амплитуда в максимуме уменьшается, а также наблюдается уширение данных зависимостей. Изменение положения спектрального максимума объясняется тем, что рассматривается возбуждение фононов скорректированным гауссовским импульсом, для которого максимум спектра смещается в область больших частоты с уменьшением длительности (см. рис. 1).

Рис. 7. Среднее число фононов как функция длительности импульса для Е _о = 10^-2 а.е. различных значений несущей частоты: сплошная кривая - ш = 6.58 ТГц, пунктирная кривая - = = 7.896 ТГц, штриховая кривая - ш = 9.87 ТГц

Из рис. 7 видно, что с приближением несущей частоты ш к собственной частоте шо, зависимость с единственным максимумом преобразуется в монотонно возрастающую функцию. При малых длительностях импульса (меньших 75 фс) порядок кривых совпадает с порядком кривых рис. 4. При больших значениях длительности импульса (больших 75 фс) порядок кривых соответствует рис. 5.

4.    Заключение

В работе проведено численное и аналитическое рассмотрение когерентного возбуждения поперечных оптических фононов в GaAs «скорректированным» гауссовским импульсом с помощью прямого механизма возбуждения.

Выполнен расчет среднего числа возбужденных фононов с помощью формул для полной энергии и работы с учетом коэффициента пропускания. Установлено, что зависимость n(t) совпадает с физической интерпретацией при малых и больших временах (по сравнению со временем релаксации 1/у) только для формулы, полученной через полную энергию, в то время как данная зависимость, рассчитанная с помощью формулы для работы, корректна только при малых временах.

Рассчитана временная зависимость среднего числа когерентных фононов для различных несущих частот. Показано, что возникают высокочастотные осцилляции, которые объясняются вкладом суммарной частоты (частоты несущей и собственной частоты) в вероятность возбуждения когерентных фононов.

Исследована спектральная зависимость среднего числа когерентных фононов для различных длительностей импульса в пределе больших времен (много больших времени релаксации). Показано, что с уменьшением длительности импульса максимум данной зави- симости смещается в область более низких несущих частот.

Проанализирована зависимость среднего числа фононов как функции длительности импульса для различных значений несущей частоты. Показано, что зависимость с единственным максимумом преобразуется в монотонно возрастающую функцию с приближением несущей частоты ш к собственной частоте шд.