Многолетние наблюдения за содержанием 131I в приземном слое атмосферы г. Обнинска Калужской области

Источниками поступления радиоактивного йода в окружающую среду являются радиационные инциденты и аварии на радиационно опасных объектах (РОО), как, например, авария на Чернобыльской АЭС в 1986 г. или на японской АЭС «Фукусима-1» в 2011 г. В штатном режиме работы РОО источниками выбросов радиоактивного йода в атмосферу являются реакторы предприятий ядерно-топливного цикла и исследовательские реакторы. Радиоизотопы йода, образующиеся в реакциях деления урана и плутония, являются бета- и гамма-излучателями и обладают высокой миграционной способностью и биологической доступностью, что объясняется высокой летучестью этих элементов [1]. При авариях ядерных реакторов в первую очередь улетучиваются инертные радиоактивные газы, затем – радиоактивный йод. Например, при аварии на ЧАЭС из реактора было выброшено 100% инертных газов, 20% радиоактивного йода, 10-13% цезия и всего 2-3% остальных элементов [2].

Поступая во внешнюю среду, радиоактивный йод включается в биологические цепи миграции и становится источником внешнего и внутреннего облучения. В организм человека радиоактивный йод поступает, в основном, через органы дыхания, а также с пищей и водой. Токсичность радиоактивного йода при ингаляционном поступлении примерно в 2 раза выше, чем при пероральном, что связано с большей площадью контактного бета-облучения [1].

Агеева Н.В.* – мл. научн. сотр.; Ким В.М. – вед. научн. сотр., к.ф.-м.н.; Васильева К.И. – вед. научн. сотр., к.ф.-м.н.; Каткова М.Н. – зав. лаб., к.б.н.; Волокитин А.А. – вед. инженер; Полянская О.Н. – мл. научн. сотр. ФГБУ «НПО «Тайфун».

131I считается наиболее опасным изотопом йода из-за большого, примерно в 10 и более раз по сравнению с 132-135I, периода полураспада, достаточного для того, чтобы при выбросе в атмосферу он распространился по большим площадям.

Радиационно опасными объектами в г. Обнинске являются: Филиал ОАО «Научно-исследовательский физико-химический институт им. Л.Я. Карпова» (Фил. НИФХИ) и ФГУП «Государственный научный центр Российской Федерации – Физико-энергетический институт им. А.И. Лейпунского» (ФЭИ), которые в процессе производственной деятельности осуществляют газо-аэрозольные выбросы в атмосферу, содержащие техногенные радионуклиды (рис. 1).

ФЭИ расположен в юго-западной части г. Обнинска, часть периметра его территории примыкает к жилой застройке города. Это первый в стране институт, созданный для разработки атомных реакторов. В ФЭИ проводятся теоретические и экспериментальные работы в области физики ядерных реакторов и радиационной защиты. В последние десятилетия одним из перспективных направлений деятельности ФЭИ является производство радиоизотопов, источников излучения и радиофармацевтических препаратов (РФП) для медицинских целей.

Филиал НИФХИ расположен к югу от г. Обнинска на расстоянии около 5 км от города (рис. 1). В настоящее время в филиале НИФХИ проводятся фундаментальные исследования и разработки по созданию широкого спектра диагностических и терапевтических РФП (99mTc, 131I, 153Sm и др.). Схема расположения РОО и их санитарно-защитных зон (СЗЗ) относительно г. Обнинска, а также стационарного пункта наблюдений при проведении мониторинга радиационной обстановки в городе приведена на рис. 1.

Рис. 1. Схема расположения СЗЗ РОО г. Обнинска и стационарного пункта проведения радиационного мониторинга на метеорологической площадке ФГБУ «НПО «Тайфун».

1 – СЗЗ ФЭИ; 2 – СЗЗ Фил. НИФХИ; • – наблюдения за гамма-фоном; ▲ – наблюдения за атмосферными выпадениями радиоактивных аэрозолей на землю; ■ – наблюдения за объёмной активностью радионуклидов в приземном слое атмосферы.

Дополнительным источником выброса радиоактивного йода в атмосферу является производство на этих предприятиях РФП, в частности генераторов 99mТс, перенесённое из Москвы в Обнинск в 1985 г. и организованное в Филиале НИФХИ, а позднее – и в ФЭИ. Радионуклид 99Мо, который используется для получения 99mТс, широко применяемого в мире при ранней диагностике онкологических и сердечно-сосудистых заболеваний, является в настоящее время одним из наиболее востребованных. При производстве 99Мо алюминиевые ампулы с облучёнными в реакторе урановыми мишенями вскрываются в «горячих» камерах. Образовавшийся при облучении мишеней радиоактивный йод частично проходит через улавливающие устройства, выбрасывается в атмосферу и при соответствующем направлении ветра наблюдается как в центре города, так и в его окрестностях. В 2002-2004 гг. два ядерных реактора в ФЭИ, использовавшиеся для получения 99Мо, были остановлены [3], и Филиал НИФХИ остался практически единственным в России производителем 99Мо [4].

На рис. 2 показаны годовые выбросы в атмосферу изотопов йода ФЭИ и Фил. НИФХИ, начиная с 1993 г., на котором видно, что годовые выбросы изотопов йода, производимого ФЭИ, были, в основном, на два порядка ниже, чем выбросы только 131I из Фил. НИФХИ без учёта других изотопов йода, а с 2004 г. выбросы радиоактивного йода ФЭИ практически прекратились. Годовые выбросы 131I Фил. НИФХИ в 1993-1995 гг. были самыми большими за всё время наблюдения (рис. 2). После установки дополнительного фильтра для улавливания радиоактивного йода в вентиляционной системе «горячей» камеры Фил. НИФХИ в середине 1996 г. выбросы 131I удалось снизить примерно на порядок.

По сравнению с 1995 г. годовой выброс 131I в 1997 г. снизился в 8 раз и до 2006 г. оставался примерно на одном уровне. С 2007 г., в связи с быстро растущим запросом медицины на диагностический РФП 99mТс, годовой выброс 131I у Фил. НИФХИ стабильно возрастал, достигнув максимума в 2012 г. По данным Кочнова О.Ю. [4] с 2009 по 2011 гг. объём производства РФП ежегодно возрастал в 2 раза, соответственно и годовой выброс 131I в 2011 г. вырос в 2 раза по сравнению с 2010 г. и в 3 раза – в 2009 г. В 2012 г. в Фил. НИФХИ началась комплексная мо- дернизация реактора и всей производственной линии. Годовой выброс 131I в 2013 г. был в 3 раза ниже, чем в 2012 г. Выбросы радиоактивного йода и ФЭИ и Фил. НИФХИ в рассматриваемый период не превышали установленных нормативов.

Мониторинг содержания 131I в приземном слое атмосферы г. Обнинска

Мониторинг загрязнения приземного слоя атмосферы ¹³¹I в г. Обнинске проводится в центре города на метеорологической площадке ФГБУ «НПО «Тайфун» путём непрерывного ежесуточного отбора проб с помощью воздухофильтрующей установки (ВФУ) [5] и их последующего анализа в лаборатории объединения. С 1989 г. пробы для определения объёмной активности ¹³¹I в воздухе отбираются методом фильтрации воздуха одновременно через два фильтра [6]: первый тонковолокнистый фильтр для улавливания радиоактивных аэрозолей, в том числе аэрозольной фракции ¹³¹I а , и расположенный под первым фильтром второй сорбционный фильтр – для улавливания молекулярной фракции ¹³¹I м . Производительность ВФУ при установке двух фильтров составляет не менее 1000 м³/ч. После экспонирования фильтров в течение суток фильтры передаются на гамма-спектрометрический анализ в лабораторию, где по измеренной отдельно активности каждого фильтра при известном объёме прокаченного воздуха определяется объёмная активность (ОА) в воздухе молекулярной и аэрозольной фракции ¹³¹I [7]. Указанной производительности ВФУ достаточно для уверенной регистрации ОА ¹³¹I порядка 10^-6 Бк/м³. Кроме того, в окрестных деревнях, указанных на рис. 1, до 2008 г. действовала стационарная сигнальная сеть марлевых конусов [8] с недельной экспозицией, с помощью которой определялось наличие или отсутствие в воздухе этих населённых пунктов аэрозольной фракции ¹³¹I.

Обсуждение результатов

Динамика изменения среднегодовой суммарной ОА ¹³¹I (¹³¹I сум =¹³¹I а +¹³¹I м ) в приземном слое атмосферы в центре г. Обнинска представлена на рис. 3 [9].

Из рис. 3 видно, что самые высокие значения среднегодовой ОА ¹³¹I сум в период с 1989 по 1996 гг. включительно наблюдались в 1993 и 1995 гг., когда выбросы ¹³¹I Фил. НИФХИ были самыми высокими за все время наблюдения (рис. 2). В указанный период времени ¹³¹I регистрировался в Обнинске 319 раз, причём в молекулярной форме примерно в 3 раза чаще, чем в аэрозольной. При примерно постоянном числе случаев обнаружения ¹³¹I в этот период (в среднем 40 случаев в год, начиная с 1990 г.) среднегодовая ОА ¹³¹I сум за 8 лет в среднем увеличилась примерно в 3 раза [10].

Среднемесячные ОА ¹³¹I сум изменялись в широких пределах – от 0,8 до 88,6 ⋅ 10^-5 Бк/м³. В основном ¹³¹I наблюдался в центре города в январе-апреле и октябре-декабре, с мая по сентябрь ¹³¹I в Обнинске регистрировался крайне редко.

Самые высокие среднесуточные ОА ¹³¹I сум в г. Обнинске зафиксированы: в 1992 г. в феврале 7,36∙10^-3 Бк/м³; в 1993г. в феврале – 4,01∙10^-3 Бк/м³; в 1994 г. в марте – 1,4∙10^-2 Бк/м³; в 1995 г. в феврале – 1,95∙10^-2 Бк/м³. Все наблюдавшиеся в этот период среднесуточные ОА были на 2-5 порядков ниже допустимой среднегодовой ОА ¹³¹I для населения по нормам радиационной безопасности (НРБ-99/2009) [11]. Максимальная зарегистрированная среднесуточная ОА была в 374 раза ниже норматива.

Рис. 3. Изменение среднегодовой суммарной ОА ¹³¹I.

Как показал анализ направлений ветра ф° в дни регистрации ¹³¹1 в центре города, основным источником загрязнения воздуха ¹³¹I в рассматриваемый период являлся Фил. НИФХИ. На рис. 4 показана частота регистрации ¹³¹1 в зависимости от направления ветра ф° на высоте 8 м с 01.01.95 по 31.06.96 гг. по осреднённым за час данным высотной метеорологической мачты ФГБУ «НПО «Тайфун». Видно, что наибольшая частота регистрации ¹³¹I имеет место при направлении ветра от Фил. НИФХИ. В дни, когда наблюдались максимальные концентрации ¹³¹I, направление ветра практически совпадало с направлением со стороны филиала НИФХИ. В это же время ¹³¹I а по данным сигнальной сети наблюдался и в окрестных населённых пунктах, причём в ~ 70% случаев - в населённых пунктах, ближайших к Фил. НИФХИ (Гуслевка, Передоль, Доброе, рис. 1). Сорок процентов случаев приходилось на д. Доброе, расположенную между Фил. НИФХИ и Обнинском [10]. Поскольку в окрестностях Обнинска наблюдения проводились с использованием марлевых конусов, ¹³¹I регистрировался только в аэрозольной форме.

Начиная со второй половины 1996 г., после установки дополнительного фильтра для улавливания радиоактивного йода в вентиляционной системе «горячей» камеры Фил. НИФХИ, ¹³¹I в атмосферном воздухе г. Обнинска не регистрировался до 2001 г. (рис. 3). С 2001 г. в атмосферном воздухе г. Обнинска снова начал регулярно регистрироваться ¹³¹I в основном в молекулярной форме. Среднегодовые ОА ¹³¹I сум в 2001-2003 гг. были самыми низкими за всё время наблюдений и колебались в диапазоне от 0,4 до 1,1∙10^-5 Бк/м³, что на порядок ниже, чем в предыдущем периоде (рис. 3). Среднемесячная ОА ¹³¹I сум изменялась в диапазоне от < 0,05 до 4,0∙10^-5 Бк/м³.

С 2004 по 2013 гг. единственным источником выбросов радиоактивного йода в атмосферу являлся Фил. НИФХИ. Этот период характеризуется повышением среднегодовой ОА ¹³¹I сум в Обнинске к 2012 г. на порядок величины (рис. 3) и увеличением количества случаев регистрации ¹³¹I в центре города. Количество случаев регистрации ¹³¹I увеличилось от 31 случая в 2008 г. до 80 случаев в 2012 г. Максимальные значения среднегодовой ОА ¹³¹I сум наблюдались в 2006 г. (14,5∙10^-5 Бк/м³) и в 2012 г. (14,75∙10^-5 Бк/м³). Однако, если максимум ОА в 2012 г. можно связать с повышением годовых выбросов ¹³¹I Фил. НИФХИ с 2004 по 2012 гг. в 5 раз (рис. 2), то в 2006 г. резкого повышения годового выброса не было. Возможно, максимум ОА в 2006 г. можно объяснить проведением в 2006 г. в Фил. НИФХИ работ по реконструкции реактора [4], которые могли сопровождаться кратковременными высокими выбросами радиоактивного йода.

Дополнительный вклад в содержание ¹³¹I в воздухе г. Обнинска в последней декаде марта и в апреле 2011 г. внесли радиоактивные продукты аварии на АЭС «Фукусима-1», поступившие на территорию России в результате глобального западного переноса воздушных масс. Поэтому среднемесячные ОА ¹³¹I сум в марте и апреле 2011 г. были на один-два порядка выше, чем в 2010 г., а среднегодовая ОА ¹³¹I сум была в 4 раза выше, чем в 2010 г. (рис. 3) и составляла 8,92∙10^-5 Бк/м³ [12]. Известно, что авария на АЭС произошла 13 марта, на европейской территории России ¹³¹I в аэрозольной форме впервые был зарегистрирован 23 марта 2011 г. на станции Подмосковная и в г. Курске и наблюдался на станции Подмосковная до 30 апреля включительно, а в г. Курске – до 26 апреля. Точную дату поступления ¹³¹I от АЭС «Фукусима-1» в г. Обнинске и прекращение его поступления на фоне местного источника выделить трудно, так как ¹³¹I регистрировался в г. Обнинске практически ежедневно с 1 марта по 30 апреля и, как будет показано далее, март-апрель по многолетним данным входит в период активной работы Фил. НИФХИ и повышенных значений ОА ¹³¹I сум в приземном слое атмосферы г. Обнинска.

—■“Годовой выброс

2009 2010 2011 2012 2013 2014

2004 2005 2006 2007 2008

Рис. 5. Изменение годовых выбросов Фил. НИФХИ и среднегодовой ОА ¹³¹I сум в центре г. Обнинска.

Если исключить из анализа «проблемные» 2006 и 2011 гг., то ОА ¹³¹I сум в воздухе в 20042013 гг. хорошо коррелирует с годовыми выбросами Фил. НИФХИ с коэффициентом корреляции, равным 0,9. Из рис. 5 видно, что с увеличением выбросов растёт и регистрируемая в городе среднегодовая ОА ¹³¹I сум . В 2013 г. при уменьшении выбросов ¹³¹I Фил. НИФХИ в 2,4 раза, среднегодовая ОА ¹³¹I сум уменьшилась в 2 раза и составляла 7,2∙10^-5 Бк/м³. Количество случаев регистрации ¹³¹I сум в г. Обнинске также сократилось до 54.

На рис. 6 представлены результаты многолетних наблюдений изменения среднемесячной ОА ¹³¹I сум в центре г. Обнинска за период 2004-2013 гг., за исключением данных 2006 и 2011 гг. Видно, что повышенные ОА ¹³¹I сум наблюдаются в воздухе г. Обнинска в начале (январь-апрель) и конце (декабрь) года, что, по-видимому, связано с графиком работ по производству ⁹⁹Mo в Фил. НИФХИ.

Рис. 6. Результаты многолетних наблюдений изменения среднемесячной ОА ¹³¹I сум в центре г. Обнинска.

Необходимо отметить, что объёмная активность 131I, измеряемая на метеорологической площадке ФГБУ «НПО «Тайфун», не всегда является максимальной, так как территория НПО не обязательно расположена на оси следа выброса, где содержание 131I максимальное. Поэтому на других территориях города содержание 131I может быть выше. Это зависит от расположения территории на следе выброса, т.е. от направления ветра, расстояния от источника и стратификации приземного слоя атмосферы. Все эти факторы могут быть учтены при использовании совместно с прямыми измерениями ОА 131I на метеорологической площадке ФГБУ «НПО «Тайфун» модели рассеяния и переноса примеси от Фил. НИФХИ при конкретных метеорологических условиях.

Известно, что помимо направления ветра на перенос и рассеивание вредных примесей, поступающих в атмосферу, существенное влияние оказывают скорость ветра, облачность, туманы и осадки [13].

Рассмотрим по данным архива погоды метеостанции г. Малоярославец метеорологические условия в те дни (в период с 2007 по 2013 гг. за исключением 2011 г.), когда регистрировалось максимальное значение ОА ¹³¹I сум в атмосферном воздухе г. Обнинска (табл. 1, 2).

Таблица 1

Данные о регистрации максимального значения ОА ¹³¹I сум в центре г. Обнинска (2007-2013 гг.), суммарной ОА, а также ОА аэрозольной и молекулярной фракций ¹³¹I

Год	Дата	131I, 10-5 Бк/м3
		(   I сум ) max	131 I м	131 I а	(   I сум ) среднегодовое
2007	28.02-01.03	118	59	59	1,87
2008	17.12-18.12	289	240	49	2,56
2009	28.03-29.03	41	38,0	3,0	0,98
2010	08.04-09.04	88,4	38,0	50,4	1,61
2012	19.01-20.01	2492	978	1514	14,7
2013	15.04-16.04	1592	1230	362	7,2

Таблица 2

Метеорологические параметры в дни регистрации максимального значения ОА ¹³¹I сум в атмосферном воздухе г. Обнинска (2007-2013 гг.)

Год	Дата	Направление ветра	Скорость ветра, м/с	Общая облачность	Осадки	Туман	Количество всех наблюдавшихся облаков Cl*
2007	28.02-01.03	ЮВ	3	100%	снег	нет	50-60%
2008	17.12-18.12	ЮВ	2	100%	снег	да	90%
2009	28.02-01.03	Ю/ЮЮВ	2	60%	нет	нет	20-30%
2010	08.04-09.04	Ю	2	70-80%	нет	нет	50%
2012	19.01-20.01	Ю/ЮЮВ	3-5	100%	снег	нет	70-80%
2013	15.04-16.04	ЮЮЗ/ЮЮВ	0,5-2	20-30%	нет	нет	облаков нет

*Cl – слоисто-кучевые, слоистые, кучевые, кучево-дождевые облака.

Из табл. 2 видно, что в дни регистрации максимальной ОА ¹³¹I сум в приземном слое атмосферы г. Обнинска преобладало южное и юго-восточное направление ветра, соответствующее направлению ветра со стороны Фил. НИФХИ, скорость ветра не превышала 5 м/с (преимущественно 2 м/с). Осадки (снег) наблюдались в половине случаев, туман – в одном случае. Для подтверждения влияния осадков на увеличение ОА ¹³¹I в приземном слое атмосферы необходимо набрать большую статистику.

В табл. 3 приведено фактическое количество случаев регистрации ¹³¹I сум в атмосферном воздухе г. Обнинска и количество случаев наблюдения ¹³¹I в молекулярной и аэрозольной формах в 2007-2013 гг.

Таблица 3

Количество случаев регистрации молекулярной и аэрозольной фракций 131I в атмосферном воздухе г. Обнинска в 2007-2013 гг. (без 2001 г.)

Год	131 I м	131 I а	Фактическое количество случаев регистрации 131I сум
2007	26	13	31
2008	31	2	31
2009	33	2	33
2010	43	11	47
2012	80	52	80
2013	50	21	54
Сумма	263	101	276

Общее количество случаев регистрации молекулярной и аэрозольной фракций ¹³¹I не совпадает с фактическим количеством случаев регистрации ¹³¹I сум , поскольку в некоторых случаях присутствуют и молекулярная и аэрозольная фракции. Молекулярная фракция присутствует практически во всех случаях, а ¹³¹I а намного реже. Максимальное количество случаев регистрации ¹³¹I а наблюдалось в 2012 г. при самой высокой среднегодовой ОА ¹³¹I сум и самых высоких выбросах ¹³¹I Фил. НИФХИ. В целом в 2007-2013 гг. ¹³¹I сум наблюдался в атмосферном воздухе г. Обнинска 276 раз. При этом отношение количества случаев обнаружения ¹³¹I м /¹³¹I а изменялось в широких пределах от 1,5 до 16,5 при среднем значении 2,6.

В качестве консервативной оценки возможного воздействия 131I на население были рассчитаны радиационные риски от 131I при ингаляционном поступлении в организм человека для различных возрастных групп с учётом дозовых факторов конверсии (принятых в документе МАГАТЭ № 115, 1996 г.) и с дозовым коэффициентом, использованным в НРБ-99/2009 (табл. 4). Для расчёта были взяты данные радиационного мониторинга НПО «Тайфун» – среднегодовые значения объёмной активности в приземном слое атмосферы. За все время наблюдений среднее значение риска от ингаляции 131I для населения г. Обнинска было на 3-4 порядка ниже уровня пренебрежимого риска для населения, равного 10-6.

Таблица 4 Риск для населения г. Обнинска от ингаляции ¹³¹I

(за весь период наблюдений: 1989-2013 гг.)

	МАГАТЭ < 1года	МАГАТЭ 1-2 года	МАГАТЭ 2-7 лет	МАГАТЭ 7-12 лет	МАГАТЭ 12-17 лет	МАГАТЭ > 17лет	НРБ-99/2009
Среднее значение риска	2,8·10-10	5,3·10-10	4,6·10-10	4,0·10-10	3,1·10-10	2,4·10-10	2,3·10-09

Заключение

Проведённое исследование показало:

• -    основным источником ¹³¹I в приземном слое атмосферы г. Обнинска в настоящее время является производство радиофармпрепаратов, организованное в Фил. НИФХИ. Образующийся при этом ¹³¹I частично выбрасывается в атмосферу и при соответствующем направлении ветра наблюдается как в городе, так и в его окрестностях;

• -    наибольшая среднегодовая объёмная активность ¹³¹I в период с 2004 по 2013 гг. наблюдалась в 2012 г. – 14,75∙10^-5 Бк/м³, что в 1,8∙10⁴ раз ниже допустимой среднегодовой активности ¹³¹I по НРБ-99/2009 [11];

• -    с увеличением мощности выбросов ¹³¹I в атмосферу Фил. НИФХИ среднегодовая объёмная активность ¹³¹I и количество случаев обнаружения ¹³¹I в воздухе г. Обнинска возрастает;

• -    молекулярная фракция ¹³¹I присутствует практически во всех случаях регистрации ¹³¹I. Отношение количества случаев обнаружения ¹³¹I м / ¹³¹I а изменяется в широких пределах – от 1,5 до 16,5. Максимальное количество случаев регистрации аэрозольной фракции ¹³¹I наблюдалось в 2012 г. при самой высокой среднегодовой объёмной активности ¹³¹I в воздухе г. Обнинска и самых высоких выбросах ¹³¹I Фил. НИФХИ.