Поглощение лазерных импульсов на эллипсоидальных наночастицах ITO в различных матрицах в зависимости от длительности импульса

Взаимодействие ультракоротких лазерных импульсов с веществом имеет свои специфические черты, отсутствующие в случае длинных импульсов [1]. Одной из таких наиболее ярких особенностей является нелинейная зависимость вероятности фотопоглощения от длительности импульса. Так, в работе [2] было показано, что вероятность поглощения фемтосекундного лазерного импульса, на. наночастице ITO имеет максимум как функция длительности импульса, для несущих частот, меньших частоты плазмонного резонанса. В работе [3], в частности, исследовались особенности поглощения монохроматического излучения на. наночастицах ITO эллипсоидальной формы.

Данная статья является обобщением цитированных работ на случай поглощения фемтосекундных лазерных импульсов эллипсоидальными частицами ITO, помещенных в различные матрицы.

2.    Метод расчета

Воспользуемся выражением для вероятности поглощения электромагнитного импульса за все время его действия, полученным в статье [4] в рамках дипольного приближения и первого порядка теории возмущений (в атомных единицах ~ = е = т_е = 1):

го

Л ^(Т / ° (^ш) '^Е     '’^Т11 "“‘'                           ¹¹¹

здесь ° (ш') — спектральное сечение поглощения, Е (ш', ш, т ) — фурье-образ напряженности электрического поля в импульсе, ш' — текущая частота, ш,т — несущая частота и длительность импульса, с — скорость света.

В случае эллипсоидальной наночастицы сечение фотопоглощения зависит от ориентации вектора напряженности электрического поля в импульсе по отношению к главным осям эллипсоида (ж, у, г). Далее будем считать, что указанный вектор ориентирован вдоль одной из этих осей. Тогда с помощью оптической теоремы можно записать следующее выражение для компонент сечения фотопоглощения:

°» (ш') = 4^Сш^т (а» (ш')) ,                                  (2)

где [5]

а» (ш') = abf       ^{Е (ш} ' ) - ^£ ™ -----., г = X,Y, Z,                   ^

3е_т + 3L, ( е (ш') ^Ет⁾

— компоненты динамической поляризуемости наночастицы, a, b, f длины главных полуосей эллипсоида,

ш

^Е (^ш ) = ^{Е ю} --/2 ! • / ’                                          *^*

'          ш'² + гш'у

— диэлектрическая проницаемость полупроводниковой наночастицы в модели Др уде, ш_р — плазменная частота, у — константа релаксации, Е_го — высокочастотная часть диэлектрической проницаемости, Е_т — диэлектрическая проницаемость матрицы, L» — геометрические факторы, которые определяются равенствами:

abf Г dq           abf Г dq           abf Г dq

• ^Х "У (a² + q) р (q) ’^L =       (b² + q) p (q) ’^L =        (f ² + q) p (q) ’

где p (q) = V(q + a2)(q + b2 )(q + f2) ■

^LX ^{+ L}y ^{+ L}z = ¹

Таким образом, с помощью формул (1) - (5) можно рассчитать вероятность поглощения лазерного импульса при ориентации вектора напряженности электрического поля в нем вдоль оси г — W» (т ) — для различных величин диэлектрической проницаемости матрицы.

Спектральное сечение поглощения излучения на эллипсоидальной наночастице ITO с заданной ориентацией вектора электрического поля представлено на рис. 1.

Из данного рисунка, в частности, следует, что максимумы в спектре поглощения для различных ориентаций напряженности электрического поля в импульсе равны: ш_тах,_х = = 0.79 эВ. штах,у = 0.70 эВ. штах,^ = 0.63 эВ.

Рис. 1. Сечение поглощения излучения на. эллипсоидальной частице ІТО с 10% легированием Sn (о = 6 им, b =10 им, / = 14 им) для различных ориентаций вектора иапряжеипости электрического поля: сплошная кривая - вдоль оси х, пунктир - вдоль оси у, штриховая кривая - вдоль оси z

3.    Результаты и обсуждение

Расчет вероятности поглощения проведем для скорректированного гауссовского импульса (СГИ), фурье-образ которого равен [1]:

^Е (^ш‘) = ^у| ^Е о 1 + ^_ш 2 {^exP [^- (^{ш - ш}Т ^т 2/²] ^{- ex}P [^- (^{ш + ш}‘)2 ^т 2/²] } .     (⁶)

В дальнейшем предполагаем, что амплитуда напряженности электрического поля в лазерном импульсе равна: Ео = 10—5 а.е. На рис. 2 представлена зависимость W_x (т) для различных значений диэлектрической проницаемости матрицы.

Рис. 2. Вероятность поглощения как функция длительности СГИ для разных значений диэлектрической проницаемости матрицы: сплошная кривая — e_m = 1, пуііктир — е_т = 1.5, штриховая кривая — е_т = 2 (несущая частота ш = 0.5 эВ, ориентация иапряжеипости электрического поля вдоль меньшей оси (х))

Из приведенного рисунка следует, что максимум вероятности поглощения как функции длительности импульса смещается в область больших длительностей с ростом диэлектрической проницаемости матрицы.

Производная от вероятности поглощения по длительности импульса представлена на рис. 3. Нулевое значение производной отвечает максимуму вероятности поглощения. Видно, что сдвиг максимума при изменении диэлектрической проницаемости на 0.5 составляет примерно 0.25 фс.

Рис. 3. Производная по т от вероятности поглощения как функция длительности СГИ для разных значений диэлектрической проницаемости матрицы: сплошная кривая — е_т = 1, пунктир — е_т = 1.5, штриховая кривая — е_т = 2 (несущая частота ш = 0.5 эВ, ориентация напряженности электрического поля вдоль меньшей оси (ж))

Рис. 4. Вероятность поглощения СГИ как функция длительности СГИ для ориентации напряженности электрического поля вдоль средней оси (у) и разных значений диэлектрической проницаемости матрицы: сплошная кривая — е_т = 1, пуііктир — е_т = 1.5, штриховая кривая — е_т = 2 (несущая частота импульса ш = 0.4 эВ)

Вероятность поглощения СГИ с другими ориентациями вектора напряженности электрического поля (вдоль осей у и д) как функция длительности импульса для различных значений диэлектрической проницаемости матрицы представлены на рис. 4-5. При этом несущая частота для у-ориентации составляла 0.4 эВ, а для д-ориентации - 0.33 эВ.

Рис. 5. Вероятность поглощения СГИ как функция длительности импульса, для ориентации напряженности электрического поля вдоль большей оси эллипсоида (z) и разных значений диэлектрической проницаемости матрицы: сплошная кривая — e_m = 1, пуііктир — е_т = 1.5, штриховая кривая — е_т = 2 (несущая частота импульса ш = 0.4 эВ)

На рис. 6 представлены результаты расчета, вероятности поглощения СГИ с различной ориентацией вектора электрического поля для заданного значения диэлектрической проницаемости и несущей частоты, меньшей частоты плазмонного резонанса. Видно, что максимум вероятности поглощения как функции длительности импульса смещается в область больших значений т для ориентации поля вдоль большей полуоси эллипсоида наночастицы.

На рис. 7 приведены аналогичные зависимости, но для несущей частоты СГИ, большей частоты плазмонного резонанса. Видно, что в этом случае максимумы функции W^ (т ) отсутствуют.

Рис. 6. Вероятность поглощения СГИ как функция длительности импульса, для различных ориентаций вектора напряженности электрического поля и несущей частоты импульса ш = 0.45 эВ: сплошная кривая — т-поляризация, пунктир — у-поляризация, штриховая кривая — z-поляризация

Рис. 7. Вероятность поглощения СГИ как функция длительности импульса, для различных ориентаций вектора напряженности электрического поля и несущей частоты импульса ш = 0.98 эВ: сплошная кривая — т-поляризация, пунктир — у-поляризация, штриховая кривая — z-поляризация

4.    Заключение

В работе исследована, вероятность поглощения фемтосекундных лазерных импульсов на. эллипсоидальной наночастице ІТО как функция длительности СГИ для различных ориентаций напряженности электрического поля в импульсе и разных значений диэлектрической проницаемости матрицы в частотном диапазоне вблизи плазмонного резонанса. Расчет проведен в рамках дипольного приближения и первого порядка, теории возмущений по взаимодействию излучения с веществом.

Установлено, что максимум функции Wi (т) имеет место только для несущих частот СГИ, меньших частоты плазмонного резонанса. При этом максимум указанной зависимости смещается в область более длинных импульсов с ростом параметра е_т, а также при ориентации вектора поля вдоль большей оси эллипсоида наночастицы.

Полученные результаты могут быть использованы при разработке новых принципов оптических сенсоров [6], в основе которых лежит регистрация временной зависимости вероятности поглощения лазерного излучения полупроводниковыми наночастицами.

Исследование выполнено при финансовой поддержке РФФИ в рамках научного проекта № 19-07-00235 А.