Радиационная стойкость таблеток карбида бора различной стехиометрии с высоким обогащением по изотопу бор-10

Карбид бора (B4C) широко применяется в качестве поглощающего материала органов регулирования ядерных реакторов различного типа [1,2]. В стержнях аварийной защиты (АЗ) реакторов на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем используют только карбид бора, обогащенный до 80-92 % изотопом 10B, что обусловлено требованием их высокой физической эффективности [3,4]. В стержнях АЗ проектируемого реактора БН-800 планируется увеличение обогащения до 95 % по изотопу 10B [5].

Ядерная плотность изотопа 10B может быть повышена и другими способами, например, увеличением физической плотности материала, использованием соединений нестехиометрического состава, либо других соединений с более высокой плотностью ядер бора, чем у карбида бора. Так ядерная плотность бора в карбиде бора B10C на ~ (6-8) % выше, чем у B4C.

В настоящей работе представлены результаты испытаний в реакторе на быстрых нейтронах БОР-60 и материаловедческие исследования таблеток карбида бора различного стехиометрического состава с обогащением 98,4 % по изотопу 10В. Таблетки были изготовлены в Национальном центре высоких технологий Гру-

зии (г. Тбилиси), испытания и исследования проведены в Государственном Научном Центре Российской Федерации «Научно-исследовательском институте атомных реакторов» (г. Димитровград, Ульяновской обл.).

1. ИССЛЕДУЕМЫЕ МАТЕРИАЛЫ И УСЛОВИЯ ОБЛУЧЕНИЯ

Для проведения испытаний были разработаны и изготовлены ампулы, конструкция которых показана на рис. 1. Ампулы в верхнем концевике имеют узел негерметичности, обеспечивающий заполнение внутренних зазоров ампулы натрием при помещении их в реактор, а также выход выделяющегося газа в теплоноситель. Для изготовления оболочки ампулы использовали трубу из стали 12Х18Н10Т (О/ 10,0х0,4 мм).

Облучение ампул проводили в стандартном материаловедческом пакете.

В ампулах в качестве сердечника испытывались таблетки карбида бора различной стехиометрии, характеристики которых представлены в табл. 1.

Реакторные испытания ампул с таблетками карбида бора проводили в ячейке Д-02 восьмого ряда (радиус 31,2 см) ядерного реактора на быстрых нейтронах БОР-60 до максимального флюенса 5,8 ^. 10²¹ см^-2 (Е>0,1 МэВ). Значения флюенсов нейтронов по высоте ампул представлены на рисунке 2. Температура на внешней поверхности оболочек ампул составляла 345-350°С, в центре таблеток 600-660°С. Расчетное выгорание изотопа ¹⁰В во всех таблетках было практически одинаковым и составило 2 3%.

Таблица 1. Характеристики таблеток карбида бора

Наименование материала	Стехиометрия	Обогащение, ат.%	До облучения
			Обозначение образца	Диаметр, мм	Высота, мм	Масса, г	Плотность, г/см3	Плот ность по 10В, г/см3	Плотность, по 11В г/см3
Карбид бора, обогащенный изотопом 10В	10В 4,3 С	98,4	9-1	6,844	12,425	1,0841	2,37	1,82	0,03
			9-2	6,851	12,573	1,0993	2,37	1,82	0,03
	10В 6,5 С		11-1	6,851	12,306	1,0556	2,33	1,94	0,03
			11-2	6,843	12,595	1,0786	2,33	1,94	0,03
	10 В10С		6-1	6,82	12,6	1,0563	2,29	2,01	0,03
			6-2	6,85	12,32	1,0473	2,31	2,03	0,03

Рис. 2. Распределение флюенса нейтронов по высоте активной зоны ядерного реактора БОР-60 (цифрами указаны номера ампул)

2. ПОЛУЧЕННЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

После окончания облучения материаловедческий пакет был отмыт от натрия в спиртоводной смеси и направлен на материаловедческие исследования.

Визуальный осмотр макетов не выявил формоизменений и каких – либо дефектов оболочки (нарушений целостности, изгибов, вмятин, коррозионных повреждений). Оболочки сохранили характерный блестящий цвет (рисунок 3, а). На поверхности оболочек отсутствовали отложения, налеты и цвета побежалости. Не было обнаружено каких-либо повреждений сварных соединений.

После реакторных испытаний размеры ампул не изменились. Зазоры между таблетками и оболочкой сохранились (рис. 3, б).

После разделки ампул и выщелачивания натрия свободно извлекли все таблетки. Таблетки имели трещины (рис. 4), часть из них разрушалась при незначительном механическом воздействии. Увеличение диаметра составило 1,3-3,9 %. Корреляции между стехиометрией карбида бора и распуханием не обнаружено, что объясняется растрескиванием таблеток практически одинакового характера – радиальные трещины, распространяющиеся от центра к поверхности (рис. 5).

Параметры гексагональной кристаллических решёток карбидов бора до и после реакторного облучения представлены в таблице 3. Дифрак-тограммы карбидов бора были проиндицирова-ны как относящиеся к тригональной структуре с пространственной группы R-3m (166). Изменение стехиометрии карбида бора ВхС с х=4,3 до х=10 не сильно влияет на параметры кристаллической структуры. Облучение приводит к увеличению параметров на величину не более 1,5%.

После реакторных испытаний определялся изотопный состав бора в образцах карбида бора. Относительное содержание 10B в образце B6,5C -95,3±0,5%, что соответствует выгоранию 10B 3,1 %, в образце В4,3С -96,2±0,5% (выгорание 10B 2,2 %), в образце В10С - 96,3±1,0% (выгорание 10B 2,1 %).

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Проведенные исследования показали возможность применения в качестве поглощающих материалов карбида бора высокого обогащения по изотопу 10B (98,4 %) нестехиометрического состава вплоть до B10C, что позволяет повысить физическую эффективность органов регулирования ядерных реакторов на быстрых нейтронах.

Рис. 3. Внешний вид ампулы (а) и рентгеновский снимок ампулы (б) с таблетками борсодержащих материалов после реакторного облучения в реакторе БОР-60

б

а

б                        в

Рис. 4. Внешний вид таблеток карбида бора после облучения в реакторе БОР-60: В₁₀С (а); В_4,3С (б); В_6,5С (в)

Таблица 2. Характеристика таблеток из боросодержащих материалов, испытанных в реакторе БОР-60

Наименование материала	Стехио метрия	Обогащение, ат.%	До облучения				После облучения
			Диаметр, мм	Высота, мм	Масса, г	Плот ность, г/см3	Диаметр, мм	Высота, мм	Плотность, г/см3	Изменение диаметра, %	Изменение высоты, %
Карбид бора, обогащенный изотопом 10В	10В 4,3 С	98,4	6,844	12,425	1,0841	2,37	7,11	8,57	2,32	3,9
			6,851	12,573	1,0993	2,37	7,09	10,82	2,23	3,5
	10В 6,5 С		6,851	12,306	1,0556	2,33	6,97	-	2,34	1,7
			6,843	12,595	1,0786	2,33	6,94	-	2,32	1,4
	10В10С		6,82	12,6	1,0563	2,29	6,98	12,8	2,25	2,3	1,5
			6,85	12,32	1,0473	2,31	6,94	-	2,25	1,3

Таблица 3. Параметры кристаллических решёток карбидов бора до и после реакторного облучения

Материал	а, нм		с, нм
	до обл.	после обл.	до обл.	после обл.
10В10С	0,56558 ± 0,00023	0,56746 ± 0,00016	1,223 3 5 ± 0,00094	1,22417 ± 0,00152
10В 4,3 С	0,56148 ± 0,00006	0,56438 ± 0,00016	1,21112 ± 0,00019	1,22348 ± 0,00155
10В 6,5 С	0,56088 ± 0,00023	0,56376 ± 0,00016	1,20831 ± 0,00079	1,20831 ± 0,00147

RADIATION RESISTANCE OF BORON CARBIDE PELLETS DIFFERENT STOICHIOMETRY WITH HIGH ENRICHED IN THE BORON-10

Vladimir Risovaniy , Doctor of Technics, Deputy Director.

Evgenyi Klochkov, Doctor of Technics, Chief Research Fellow.

б

в

г

д

е

Рис. 5. Поперечный разрез и микроструктура таблеток карбида бора после облучения в реакторе БОР-60: В₁₀С (а, б); В_4,3С (в, г); В_6,5С (д, е)