Удельная активность и особенности вертикальной миграции стронция-90 в торфянике Мурманской области

Арктические территории, к которым относится Мурманская область, при освоении атомной энергии подверглись существенному воздействию техногенной радиоактивности в результате глобальных и локальных ядерных испытаний, поступлений в арктические моря техногенных радионуклидов от западноев- ропейских радиохимических заводов Великобритании и Франции, чернобыльской катастрофы [10].

Торфяные отложения являются ценным объектом для долговременной ретроспективной оценки радиационной обстановки [11]. В Мурманской области болота занимают значительную площадь (~ 3048,9 тыс. га) [7]. Наиболее развиты аапа-болота, залегающие в сильно обводненных местах и получающие водно-ми-

неральное питание за счет атмосферных осадков, подземных вод и поверхностного стока с прилегающих территорий. При питании торфяники аапа-болот депонируют загрязнители и представляют собой их хранилище, в том числе радиоактивных изотопов как прошлых, так и текущих загрязнений, создавая опасность для биоты и человека. Источниками текущих радионуклидов на данной территории могут быть объекты ядерно-топливного комплекса, атомного ледокольного флота, Северного флота России [10].

В настоящее время сведения об уровне загрязнения торфяников арктических территорий техногенным изотопом 90Sr отсутствуют. В связи с этим цель данного исследования — выявить уровень активности и особенности вертикальной миграции 90Sr в профиле торфяника, отобранного на территории Мурманской области.

Объекты и методы

Объектом исследования являлись торфяные отложения Мурманской области. Место взятия торфяной колонки — в 12 км юго-восточнее города Мурманска (координаты точки взятия колонки: N68.87057°, E33.19594°). Шифр колонки — ТМ-1, глубина — 36 см. Торфяную колонку отбирали согласно государственному стандарту [5] в летний период 2019 года. После отбора колонка торфа была разделена на 17 слоев (интервал деления 2 см за исключением двух верхних горизонтов 0–3.5 см и 3.5–6.0 см).

В лабораторных условиях в каждом слое торфа были определены физико-химические свойства: актуальная (pHwater) и обменная (pHsalt) кислотность; зольность (Аsh); массовая доля органического вещества (Organic Matter); содержание водорастворимых солей (Soluble salts); массовая доля карбонатов (СО32-) и удельная активность радионуклида 90Sr согласно государственным стандартам и актуальным методикам [1–4, 6].

Актуальную и обменную кислотность определяли потенциометрическим методом [3] в водной и солевой (раствор КСl с концентрацией 1 моль/дм3) вытяжках. Значение pH измеряли на анализаторе жидкостей «Эксперт 001-3» с применением комбинированного стеклянного электрода ЭСК-10603.

Путем прокаливания сухих проб торфа получали зольные остатки (200 °C ≤ t ≤ 525 °C), потери (525 °C ≤ t ≤ 900 °C). Определение зольности, массовой доли карбонатов проводили гравиметрическим методом. Массовую долю органического вещества определяли расчетным методом, учитывая зольность [2, 4].

Водорастворимые соли из торфа извлекали дистиллированной водой. Почвенную суспензию фильтровали. Фильтрат выпаривали на водяной бане, плотный остаток водной вытяжки сушили при 105 °С. Содержание водорастворимых солей определяли гравиметрическим методом [1].

Для определения зольности, массовой доли органического вещества, содержания водорастворимых солей, массовой доли карбонатов применяли сушильный шкаф Memmert UF75plus, муфельную печь ЭКПС-10 и аналитические весы ВЛ-224В.

Удельную активность радионуклида определяли бета-радиометрическим методом с радиохимической подготовкой [6]. Методика основана на измерении бета-излучения счетного образца, содержащего селективно выделенный из пробы иттрий-90 (90Y), являющийся дочерним продуктом распада стронция-90 и находящийся с ним в радиоактивном равновесии в пробе, и расчете удельной активности 90Y (90Sr) в пробе. Радиохимический выход иттрия-90 контролировали весовым методом при добавлении в пробу определенного количества стабильного иттрия. Мешающее влияние радионуклидов с энергиями бета-частиц, близкими к энергии бета-излучения иттрия-90, устраняли радиохимическим способом при двойном осаждении оксалатов и хроматографическом отделении иттрия-90. Готовый осадок переносили в предварительно взвешенную подложку радиометра. Измерение счетных образцов выполнялось с применением альфа-бета-ра-диометра РСК-01А «Абелия».

Результаты и обсуждение

Характеристика физико-химических свойств торфяника. Актуальная кислотность, связанная с содержанием свободных H⁺ и OH^- в почвенном растворе, и обменная, связанная с содержанием Н⁺ и Al³⁺ в почвенном поглощающем комплексе, находятся в пределах значений 4.2–4.9 и 3.6–4.1 соответственно. Почвенный раствор и твердая фаза исследуемого торфа имеют кислую реакцию среды. С глубиной профиля кислотность уменьшается (рис. 1).

Рис. 1. Зависимость физико-химических свойств от глубины в торфяном профиле ТМ-1

Fig. 1. Dependence of physicochemical properties on depth in ТМ-1 peat profile

Профиль представляет собой высокозольный и среднезольный торф (5.2 % ≤ Аsh ≤ 28 %), (рис. 1). Повышенная зольность (Аsh > 10 %), обусловленная наличием песка, глины и минеральными веществами, характерна для верхних (1, 4–7 слоев) и нижнего слоя; средняя зольность (5.0 % < Аsh < 10 %) — для 2–3, 8–16 слоев.

Доля органического вещества, основного компонента торфяника, находится в интервале от 72 до 95 % (рис. 1). Максимальное значение показателя наблюдается в слое 20–22 см.

Содержание водорастворимых солей варьирует в диапазоне 1.0–9.8 мг/г (рис. 1). Верхние слои торфяника (глубина менее 17 см) имеют слабую и среднюю степени засоленности (количество водорастворимых солей более 0.3 %), что, возможно, обусловлено длительным и постоянным избыточным увлажнением. На глубине 17 см и более засоленность отсутствует (количество водорастворимых солей составляет менее 0.3 %). Торфяник по глубине залегания водорастворимых солей характеризуется как солончаковый.

Массовая доля карбонатов составляет 0.42–0.83 %. В слое 10–12 см наблюдается максимальное значение показателя, возможно обусловленное выщелачиванием из верхних слоев. Массовая доля карбонатов с глубиной профиля снижается (рис. 1).

Для физико-химических свойств торфа наблюдаются значимые корреляционные связи (рис. 3): прямые — pH water – pH salt (r = 0.94), A sh – (CO 3 ^2-) (r = 0.77); обратные — pH_water – (CO₃^2-) (r = –0.55), pH_salt – (CO₃^2-) (r = –0.50), pH_salt – Soluble salts (r = –0.61), A_sh– Organic Matter (r = –1.0), Organic Matter – (CO₃^2-) (r = –0.77).

Рис. 2. Зависимость удельной активности ⁹⁰Sr от глубины торфяного профиля ТМ-1

Fig. 2. Dependence of the specific activity of ⁹⁰Sr on the depth of TM-1 peat profile

Удельная активность радионуклида ⁹⁰Sr. Во всех пробах торфяного профиля наблюдается присутствие радионуклида (рис. 2). Удельная активность ⁹⁰Sr находится в интервале 0.55–7.7 Бк/кг (типичный интервал для всех почв России 0.80–8.6 Бк/кг). Среднее значе-

Рис. 3. Корреляционная матрица для набора данных по торфяному профилю ТМ-1

Fig. 3. Correlation matrix for TM-1 peat profile dataset

ние составляет 1.8 ± 0.02 Бк/кг, что не превышает установленный минимально значимый норматив [8] и ниже среднего параметра для всех почв России (4.7 Бк/ кг). Наибольшая удельная активность 90Sr фиксируется в верхней части профиля до глубины 8–10 см, максимум активности (7.7 Бк/кг) отмечается в самом верхнем слое 0–3.5 см, что, возможно, обусловлено поступлением радионуклида при текущих локальных выпадениях от объектов ядерно-топливного комплекса и его биогенным накоплением. Удельная активность 90Sr в снеге, выпавшем в 2018–2019 годах в Мурманской области, составляет 0.30–0.40 Бк/л [7].

Радионуклид неравномерно распределяется по всему торфяному профилю (рис. 2). Ниже глубины 10 см наблюдается три пика активности радионуклида. Пик на глубине 16–18 см, вероятно, связан с аварией на Чернобыльской АЭС (1986 год), а более глубокие (20– 22 см и 30–32 см), возможно, свидетельствуют о прошлых глобальных выпадениях в результате ядерных испытаний до 1963 года.

Содержание водорастворимых солей играет важную роль в накоплении радионуклида (r = 0.85), (рис. 3). Sr является щелочно-земельным элементом, и по своим химическим свойствам Sr2+ подобен NH4+, K+, Na+, карбонаты и фосфаты которых растворимы в воде и обусловливают присутствие анионов СО32-, РО43-, увеличивающих поглощение (адсорбцию) Sr2+ [9].

Выводы

На основании полученных результатов можно отметить отличительное физико-химическое свойство торфяного профиля Мурманской области — засоленность, связанную с условиями формирования торфа. Одновременно установлено, что засоленные слои торфа являются накопителями 90Sr. Удельная активность 90Sr находится в рамках интервала, типичного для всех почв России. Среднее значение удельной активности 90Sr ниже установленного минимально значимого норматива [8] и среднего параметра для всех почв России. Радионуклид в основном локализуется в самом верхнем слое и неравномерно мигрирует вниз по профилю. Вертикальный миграционный путь 90Sr показал, что основными его источниками для региона являются прошлые глобальные выпадения из-за ядерных испытаний, чернобыльской аварии и текущие локальные выпадения на объектах ядерно-топливного комплекса.

Работа выполнена при финансовой поддержке гранта Президента РФ для молодых ученых МК-4298.2022.1.5.