Квантово-химическое изучение процесса связывания молекулярного водорода активным центром [NiFe]-гидрогеназы

Объектом данного исследования является активный центр [NiFeJ-гидрогеназы. Гидрогеназы вызывают повышенный интерес исследователей ввиду возможности их использования для модификации поверхности электродов с целью каталитического окисления и восстановления водорода. Исследовано связывание H 2 с активным центром [NiFe]-гидрогеназы с помощью методов теории функционала плотности. Определены энергии связывания H 2 с атомами железа и никеля. Показано пересечение между кривыми потенциальной энергии синглетного и триплетного состояний системы, состоящей из активного центра [NiFe]-гидрогеназы и связанного с ним молекулярного водорода. Результаты работы указывают на то, что механизм связывания молекулярного водорода с активным центром [NiFe]-гидрогеназы может носить неадиабатический спин- запрещенный характер. В связи с этим, для создания эффективного катализатора основанного на структурных моделях гидрогеназы, необходимо создавать бионеорганические комплексы, способные к изменению своих спиновых состояний в процессе катализа.